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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物,由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针,以促进学术交流及本学科发展为已任,为发现和培养科技人才服务,提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
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构建具有优异离子传输特性的高载量电极,对于通过电化学方法从卤水中高效提取锂至关重要。本文报道了一种无溶剂热压策略,用于制造结构优化的LiFePO4电极,该电极具有优异的电化学性能和机械稳定性。通过采用蚀刻钛箔作为集流体,并引入多壁碳纳米管作为导电添加剂,成功构建了三维互连的多孔结构,从而加速了离子扩散并提高了电极结构的完整性。基于Micro-CT和Avizo分析的结果表明:与传统湿法涂覆电极相比,热压电极具有更高的孔隙率、更低的曲折度以及更连通的离子传输通道。电化学测试表明,热压电极具有更高的锂离子扩散系数和更低的电荷转移电阻。在优化条件下,质量负载为19.4 mg cm-2的热压电极在Uyuni模拟卤水中经过15次循环后,锂提取容量达到4.13 mg cm-2,纯度为93.91%。本研究建立了一种可扩展的热压方法,并阐明了其在锂选择性电化学分离中的基本物理化学优势。
荧光碳点(CDs)已经广泛应用于生物体外/体内的荧光成像。然而,荧光CDs作为生物标记的特异性较差、而且在红光发射区域荧光量子产率(QY)较低,仍然是亟待解决的关键问题。本研究以天然植物绿萝叶片的乙醇提取液为前驱体,通过溶剂热“一锅”法合成了一种红色荧光碳点(命名为EA-CDs,λex/λem = 400 nm/660 nm)。EA-CDs具有小尺寸(平均粒径3.9 nm)、高荧光QY (在乙醇中λem = 660 nm,QY = 15.4%)、低毒性(体外/体内)和良好的亲脂性(油水分离系数LogP > 0),因此适用于体外/体内生物荧光成像和标记。实验结果表明该红光CDs不仅可以用于标记植物细胞膜,而且可以作为斑马鱼体内肠道荧光成像工具,有望成为一种通用型具有高荧光量子产率的生物膜红光染料。此外,本工作也为绿萝等观赏性植物的应用开拓了一种新思路。
异质结构建已被证明是实现高效电荷分离和提高光催化性能的有效策略。在本研究中,基于元素掺杂和异质结构建的协同优化策略,通过简单的浸渍法构建了钛基金属有机框架(NH2-MIL-125,简称NMT)与钠掺杂氮化碳(Na-CN)复合的S型异质结光催化剂(x% NMT/Na-CN)。通过Na的层内掺杂调节了催化剂的能带结构,引入氮缺陷提高了光生电荷的分离效率。此外,Na-CN与NMT的复合形成了S型异质结,进一步提高了光生电荷的分离效率,同时保留了复合催化剂的强氧化还原能力。得益于Na掺杂和NMT复合的协同效应,15% NMT/Na-CN在异丙醇溶液中的光催化H2O2产率高达2474.6 μmol g−1 h−1,未改性块状氮化碳的38倍。这项工作为基于掺杂-异质结协同优化策略实现氮化碳基光催化剂高效生产H2O2提供了一种新方法。
刺激响应发光与动态发射特性的结合,可构建多级认证系统,为增强信息加密安全性提供新策略。通过合理调控材料的单线态-三线态能隙(ΔEST),可同时激活磷光(Phos)与延迟荧光(DF),实现可编程的动态余辉行为。本研究将碳点(CDs)原位共价固定在三聚氰酸基质中,率先报道了基于CDs的热响应动态余辉材料。该材料在宽温域(273.15–423.15 K)内呈现热驱动的绿色至蓝色余辉转变,同时具有热致变色余辉(TCA)与时间分辨余辉(TRA)双重模式的动态余辉特性。值得注意的是,该材料在348.15 K阈值温度以上发生蓝色至绿余辉逆转,此时热驱动的激子分布使TRA效应占据主导。这种TCA-TRA协同作用赋予材料前所未有的动态余辉调控能力。结构与光物理分析证实:原位共价固定按计划使CDs的ΔEST从0.46 eV降至0.28 eV。该能隙调控实现了对Phos/DF平衡的热调节,直接主导了所观测到的动态余辉性能。最后,本研究展示了该材料在热监测与高安全性信息保护领域的应用潜力。
储量丰富的甲烷不仅是优质化石燃料,而且是合成高附加值化工产品的核心原料。太阳能推动的甲烷转化过程,为温和环境下直接制取甲醇(CH3OH)、甲醛(HCHO)等高价值化学品提供了前景十分广阔的途径。然而,该转化过程的核心挑战在于目标产物很容易发生过氧化反应,使得目标产物的选择性处于较低水平,这成为该领域迫切需要突破的关键瓶颈。在此,我们构建了Ir修饰的CdS (Irx/CdS)光催化体系,提出通过金属Ir调控关键核心反应中间体的生成种类,是提高目标产物选择性并遏制过氧化的有效策略。通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)证实,在甲烷活化过程里,关键中间体的生成种类存在差异,这对产物分布发挥决定性影响。在纯CdS表面CH4活化生成*CH3O关键中间体倾向于通过其O原子参与到后续深度氧化反应中,最终生成CO2等过氧化产物;而负载Ir后,关键反应中间体转变为*CH3,Ir位点通过局域电子转移促进*CH3向‧CH3自由基的转化,生成的‧CH3自由基与‧OH自由基快速结合定向生成CH3OH。光催化CH4转化性能评价结果显示,在60 ℃、0.1 MPa及分子氧为氧化剂作用下,0.50 wt% Ir负载的Ir0.50/CdS时表现出最佳性能:其含氧液相产物(CH3OH和HCHO)产率达509.2 μmol g−1 h−1,总选择性提升至88%。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等表征技术用于催化材料的表征测试,发现Ir在催化剂表面有两种价态共存(金属态Ir0和氧化态Ir4+),且以金属态为主导。本工作提出的金属修饰调控中间体生成类型以抑制过氧化的策略,为高效转化甲烷制备高值含氧化学品提供了新思路。
Na3V2(PO4)3 (NVP)因其NASICON型框架结构可实现高效可逆的钠离子脱嵌,因此被认为是一种极具前景的钠离子电池正极材料。然而,其实际性能受限于高倍率下的缓慢电荷转移和循环稳定性不足。本研究采用简易浸渍法在NVP颗粒表面沉积Nb2O5,旨在提升材料的高倍率性能和长循环稳定性。结构与光谱分析(XRD、电子显微镜、拉曼光谱、XPS和X射线荧光光谱)证实包覆后NVP仍保持良好的结晶性,且Nb2O5均匀分布于颗粒表面而不影响钠离子的可逆脱嵌。电化学测试表明,与未包覆样品相比,Nb2O5包覆样品中Na+扩散系数显著提高,从而提升了高倍率性能和循环稳定性,其中3% Nb2O5包覆样品表现出最高的扩散系数和最优异的循环稳定性。循环伏安和阻抗测试结果表明,包覆样品的表面电容增强,从而促进了钠离子的快速存储。XPS结果显示Nb2O5可清除电解液中的痕量HF,避免了其对NVP电极结构的破坏。长循环测试验证了包覆电极结构的长期稳定性。这些结果表明,Nb2O5包覆是解决NVP电极本征缺陷的有效策略,为开发高性能钠离子电池提供了可行途径。
氰基化作为一种有效的分子工程策略,能够通过协同的电子效应和空间效应精确调控有机半导体的前线轨道能级与超分子组装行为。本研究设计并合成了一种新型氰基取代的小分子受体NA8,其基于苯并[a]苯嗪核心结构,利用氰基的高极性和线性构型来增强分子间作用并促进电荷分离。理论与实验结果表明,氰基取代在削弱分子内电荷转移作用(引起吸收蓝移)的同时,显著提升了分子间作用和堆积行为,使NA8表现出相对于中心核无氰基取代的对比分子NA1更高的结晶相干长度。受益于这一分子层面的优化,采用绿色溶剂邻二甲苯制备的PM6:NA8器件实现了19.04%的优异光电转换效率(对比PM6 : NA1的15.14%),其性能提升主要归因于更高的短路电流密度(27.35 mA cm−2)和填充因子(78.3%)。进一步的原子力显微镜(AFM)、掠入射广角X射线衍射(GIWAXS)和瞬态吸收光谱(TAS)表征证实,NA8基器件的优异性能源于更理想的相分离形貌、更高的载流子迁移率以及更快的激子解离过程。尽管开路电压略有降低(0.889 V vs. 0.914 V),这与氰基引入后C–C键振动增强所致的重组能升高相符。综上,核心氰基化为开发兼具高效率与非卤代溶剂加工兼容性的受体材料提供了一条有效途径,并为新一代有机光伏的分子设计提供了参考。
轨道杂化是调控光、电催化剂性能及能源器件转换效率的重要手段。本文系统综述了轨道杂化在光、电催化领域的研究进展、瓶颈及前景,涵盖其基本定义及典型分类。本文揭示了轨道杂化在调节材料成键效能、本征活性、选择性和稳定性方面的重要作用,综述了轨道杂化在光催化过程(包括光解水、光催化二氧化碳还原、光催化合成氨)和电催化过程(包括电催化析氢析氧、氧还原、二氧化碳还原等)的研究进展,并重点总结了轨道杂化的设计与调控策略(如合金化、元素掺杂、异质结构筑、缺陷工程、配位环境调控等)。最后,本文展望了基于轨道杂化调控催化剂性能所面临的关键挑战及发展前景。总之,轨道杂化为设计高活性、高选择性的光/电催化剂及构筑高效率、可持续的储能器件提供了新思路和新方向。
过去几十年间,过量CO2排放引发了诸多环境问题。太阳能驱动的光催化CO2转化为高附加值化学品,为能源与环境问题提供了极具前景的解决方案。近年来,一种由有机配体与金属离子/簇自组装形成的多孔配位聚合物——金属有机框架(MOFs),因其优异的CO2捕获能力和可调控结构,在光催化转化CO2领域获得广泛探索。然而,开发具有高效CO2转化性能的MOFs仍面临重大挑战。本综述系统阐述了构建高效光催化CO2还原MOFs的四大关键工程策略:配体工程、次级构筑单元(SBU)工程、缺陷工程和形貌工程。这些策略聚焦于优化MOFs的关键结构特性,这些特性对其光催化CO2还原性能(特别是光吸收能力、CO2吸附能力及电荷分离传输效率)具有决定性影响。所建立的设计原则与调控策略展现出广泛适用性,可拓展用于指导多种MOF基功能体系的理性设计。此外,我们批判性评估了各策略的优缺点,着重阐明其特定贡献与固有局限性。最后,我们展望了MOF基光催化CO2还原的发展前景,并指明了未来具有潜力的研究方向。
碳点(CDs)作为一种极具前景的多功能碳纳米材料,因其对可见光的强吸收、良好的光学性能以及可调的能隙结构,在光催化领域成为热门研究课题。近年来,人们致力于通过将碳点与其他催化剂结合形成复合物来提高其催化性能。除此之外,碳点在多个领域也展现出良好的催化性能。然而,专注于碳点作为单一组分光催化剂的光催化性能及机制的综述较为缺乏。深入了解碳点的内在结构特征及调控策略对于进一步推进其光催化应用至关重要。本综述系统地总结了碳点的固有结构特征、性能提升策略(包括元素掺杂和表面功能化)以及其作为单一组分催化剂在各种光催化反应中的应用。
电动汽车行业的快速增长导致锂产品需求激增,推动了先进锂提取技术的发展。其中,电化学提锂技术因其优异锂选择性(相较于竞争性阳离子,如Na+和Mg2+)、高能效和环境可持续性被认为具有发展前景。关于法拉第材料、操作模式/参数和装置构型的研究已大量发表。尽管已有一些关于电化学提锂技术的综述发表,但仍缺乏系统性总结电化学提锂中法拉第材料研究进展、分析其固有性质如何影响提锂性能并阐明性能增强策略与关键提锂性能指标之间联系的全面综述。在此,我们系统地介绍了电化学提锂技术的原理并汇总了文献中涉及的所有性能指标,包括锂离子嵌入容量、锂离子提取速率、容量保持率、选择性系数(或纯度)、能耗和电流效率。我们全面分析了用于电化学提锂的法拉第材料,其中包括LiFePO4、LiMn2O4、层状镍钴锰氧化物、Li3V2(PO4)3和Li1.6Mn1.6O4,构建了其性质与性能间的内在关系,并比较了每种材料的优缺点。此外,我们对不同的性能增强策略进行了分类和评估,包括材料设计方法(如3D结构制造、晶体调控、元素掺杂和表面包覆),以及涉及进水流向、充放电模式和操作参数等方面的条件优化方法,并进一步阐明了每种方法如何影响电化学提锂的某一/某些性能及其内在影响机制。我们同时综述了基于每种法拉第材料的电化学提锂技术的工业化进展及材料成本。本综述旨在通过建立材料设计、操作条件优化和性能结果间的联系,为从事新型电化学提锂法拉第材料研究的学者和工程师提供有价值的见解,并启发法拉第材料开发和工艺优化的创新方法,为实现更可持续和更具成本效益的卤水锂资源开发提供参考。
全钙钛矿叠层太阳能电池展现出突破单结器件效率极限的潜力,通过最大化利用太阳光谱和减少热弛豫损失,其理论转换效率可超过44%。宽带隙钙钛矿太阳能电池(WBG PSCs)是叠层光伏技术的核心元件,其性能在过去十年取得飞速进展。然而,这类器件仍然面临着严重的开路电压(VOC)损失问题,主要归因于界面复合损失和载流子传输损耗,其中关键诱因是在表面钝化过程中形成的绝缘性二维(2D)钙钛矿相。因此,本文引入多功能分子添加剂4-羟基苯乙基碘化铵(p-OHPEAI),以解决高电压和高效电荷提取之间的核心矛盾。不同于传统的苯乙基碘化铵(PEAI)处理会形成绝缘二维相并因其分子垂直取向导致反向内建电场(阻碍电荷输运),p-OHPEAI通过氨基(–NH3)和羟基(–OH)的协同作用,实现了分子在钙钛矿表面的平行吸附构型。这种构型有效抑制了绝缘二维相的形成,同时钝化了配位不足的卤素离子和铅空位缺陷,显著降低非辐射复合。此外,p-OHPEAI的分子极性会在钙钛矿层/电子传输层界面诱导产生内建偶极矩,优化了能级匹配并加速了电子提取过程。将p-OHPEAI应用于1.77 eV宽带隙钙钛矿太阳能电池,器件的开路电压达到1.344 V,相应的开路电压损失仅为0.426 V,在已经报道的1.75–1.80 eV带隙范围内的反式结构器件中处于领先水平。优化后的器件光电转换效率(PCE)达到19.24%,显著优于PEAI钝化器件。将该策略应用于全钙钛矿叠层太阳能电池(TSCs),实现了28.50%的冠军效率(认证效率为28.19%)。同时,叠层器件展现出优异的运行稳定性,在350 h持续光照后仍能保持90%以上的初始效率,充分验证了羟基钝化策略的可靠性。本研究通过在钝化分子中引入羟基官能团,开发了一种兼具缺陷钝化与电荷传输保障的普适性策略,成功解决了钙钛矿电池高电压与高效载流子提取之间的矛盾。
P2型层状过渡金属氧化物(P2-NaxTMO2)因其优异的循环稳定性和倍率性能,成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而,其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题,阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相,构建新型P2/O3双相高熵层状氧化物Na0.70Ni0.25Mn0.35Co0.15Fe0.05Ti0.20O2 (简称Na0.70NMCFT)。其中,高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变,而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外,双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Na0.70NMCFT在1C倍率下的初始放电容量为102.08 mAh g−1,200次循环后容量保持率达88.15%,表明具有优异的循环稳定性。更重要的是,即使在10C的高倍率下,Na0.70NMCFT仍能提供85.67 mAh g−1的初始放电比容量,并在1000次循环后容量保持率达70%。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用,为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。
2019冠状病毒病(COVID-19)的大流行增加了医用口罩的需求,迄今为止,许多废弃口罩未经再处理就被丢弃,造成了环境的破坏。PET作为一种常用的塑料产品,其自然降解存在一定的障碍。在本研究中,通过简单的溶剂热法将废弃医用口罩转化为具有蓝色荧光发射的碳量子点(MCQDs),然后将其掺杂到BiOBr/g-C3N4复合材料中,构建S型异质结用于PET降解。密度泛函理论(DFT)计算表明,g-C3N4和BiOBr之间形成了界面电场(IEF)。研究结果表明,MCQDs作为电子传输和存储的助催化剂,促进了S型异质结进一步分离光生电子和空穴。左氧氟沙星(LEV)被用作分子探针,直观地比较了各种催化剂的催化活性。这些具有不同光催化活性的催化剂随后被用于降解PET。研究结果表明,BiOBr/g-C3N4/3MCQDs在海水中对于PET的降解效率为39.88% ± 1.04% (重量损失),比BiOBr/g-C3N4高1.37倍,并且优于大多数文献报道的结果。自由基捕获实验、静电场轨道阱高分辨率气相色谱质谱联用(HRGC-MS)和超高效液相色谱质谱联用(UPLC-MS)实验数据揭示并简要分析了PET光催化降解过程中的关键产物,以及PET光催化降解的相关机理。降解产物有望成为进一步生产聚合物和药物等的前体。本研究为开发用于PET生态友好降解的创新光催化剂提供了新的视角,有助于进一步减少微塑料(MPs)造成的环境损害,并提高资源的可持续性。
固溶体策略可以在热力学上提高光催化性能,然而对固溶体催化剂载流子动力学的研究同样重要。本文基于能带结构调控成功合成了一系列ZnxCd1−xS固溶体,并通过飞秒瞬态吸收光谱(TAS)和密度泛函理论(DFT)研究了载流子动力学,揭示了ZnxCd1−xS固溶体中的混合直接-间接带隙跃迁机制。间接带隙表现出较低的载流子复合率,更重要的是它还可以作为载流子的捕获中心,从而提高电荷分离效率。因此,在可见光(> 420 nm)照射下,ZnxCd1−xS固溶体的析氢速率(1426.66 μmol h–1)相较于纯CdS (129.83 μmol h–1)提高了约11倍。本工作提出光催化性能的提升可能同时源于热力学和动力学两个方面,而载流子跃迁机制的改变是影响动力学的主要因素之一。
光催化燃料电池光阳极活性材料的合理设计对开发高灵敏自供能电化学传感器至关重要。实现光阳极中电荷定向迁移和缩短传输路径是提升光催化燃料电池析氧反应性能的挑战。本文设计了一种具有N–W–O共价键的钨原子分散富碳石墨相氮化碳(W-CN-C)光阳极,用于构建对重金属铜离子检测的自供能光催化燃料电池传感器。通过自组装、剥离和热诱导相结合制备W-CN-C。N–W–O共价键作为界面电荷传输通道,促进电荷载流子分离与迁移。形成的富碳结构增加碳含量,进而增强W-CN-C的π-电子离域,从而显著拓宽太阳光响应范围。原子分散的钨提供活性位点,增强W-CN-C光阳极与电解质界面间的析氧反应动力学。这些协同效应显著提高可见光吸收能力和电荷分离与转移效率,增强W-CN-C光阳极的光电转换效率,表现出优异的析氧反应性能。基于Pt@C电催化剂阴极优异的氧还原反应性能,所构建的光催化燃料电池平台展现出增强的开路电位。在W-CN-C光阳极表面锚定对铜离子特异性识别的探针,构建了自供能光催化燃料电池传感平台,用于检测铜离子。铜离子与探针形成的复合物阻碍W-CN-C光阳极的电子传输,改变光催化燃料电池的输出检测信号。所构筑的传感器表现出跨越五个数量级的宽检测范围(2.0 × 10−2–9.2 × 102 nmol L−1)、低检测限(7.0 pmol L−1)、对常见干扰物的高选择性,以及对水生环境中重金属铜离子检测的可行性。此外,以万用表作为信号输出装置,传感平台实现对铜离子的自供能和便携式检测,检测范围为0.25–1.3 × 102 nmol L−1,检测限为84 pmol L−1。这项工作利用原子分散级金属引入的共价键作为电荷转移通道设计高性能光阳极,为构筑对环境检测的高灵敏自供能电化学传感器提供了思路。
共价三嗪框架(CTFs)是一类极具吸引力的可见光响应无金属共价有机框架(COFs),因其具有大比表面积、高氮含量、永久孔隙率以及高耐热性和化学稳定性等特性,被认为在光催化水分解制氢方面具有潜在的应用前景。然而,大多数CTFs在化学合成方面面临一定困难,且在光催化析氢反应(HER)过程中普遍表现出低电导率和严重的光生载流子复合现象。因此,材料的析氢性能高度依赖于CTFs的π-共轭结构及其合成方法,且实现具有明确结构的COFs纳米材料的可控合成仍具有高度挑战性。在本研究中,我们报道了以介孔二氧化硅分子筛SBA-15为模板,通过有机酸催化合成多孔CTF纳米结构的方法。SBA-15模板法制备的多孔网状CTF-S2在光催化HER中表现显著增强的催化活性,相较于微米级块体CTF-1 (4.1 μmol h−1)提升了14倍。这种显著的HER性能提升主要归因于扩展的可见光吸收、加速的载流子转移以及优化的能带结构。
利用太阳能制氢(H2)技术是实现碳中和目标的关键策略,但是设计最优异质结构光催化剂仍面临重大挑战。本研究首次在溶剂热过程中成功实现了高度分散的黑色NiO团簇与ZIS微球的自组装。所构建的NiO/ZIS S型异质结构复合材料可提供更多活性位点用于可见光驱动光催化产氢(PHE)反应。最优样品2-NiO/ZIS表现出2474.0 μmol g−1 h−1的最佳产氢速率、36.67%的最高表观量子产率(AQY)以及优异的结构稳定性。此外,NiO/ZIS复合材料在天然海水中也展现出高产氢活性。通过原位X射线光电子能谱(XPS)、水相时间分辨光致发光光谱(TRPL)和瞬态吸收光谱(TAS)等先进表征技术,系统评估了催化剂的电荷分离行为。实验分析与理论计算结果共同阐明了NiO/ZIS的S型电荷转移机制。提升的PHE活性源于黑色NiO团簇与ZIS之间的协同效应,包括增强光捕获能力、加速载流子传输与分离、保持高氧化还原能力以及改善表面反应动力学。本研究为构建具有光热效应的S型异质结构复合材料提供了新思路。
碳化聚合物点因其可调的发光性能和简便的合成方法,已成为有前景的室温磷光材料。然而,当前依赖氢键/共价键来增强发光的策略存在磷光强度有限和颜色多样性不足(主要为绿色)的问题。本工作提出构建离子键交联网络作为一种新颖的设计策略来解决这些局限性。得益于离子键的高强度、无方向性和无饱和性,构建的交联网络能够固定发色团并抑制非辐射跃迁。通过将锂离子引入聚丙烯酸基碳化聚合物点中,光致发光量子产率从1.1%显著提升至48.4%,磷光强度增强了近40倍。进一步引入锌离子,通过过渡金属掺杂实现了从绿色到黄色的可调谐室温磷光发射。该策略实现了对碳化聚合物点中室温磷光强度和波长的有效调控,为设计具有定制化室温磷光特性的先进有机磷光材料提供了一个通用平台。
尽管异质结压电催化剂的设计被证明可以显著提升其催化活性,但异质结界面在压电过程中对表面势阱的调控机制及其对载流子迁移的影响仍缺乏系统研究。本研究通过自组装策略,在Bi12O17Cl2@FeOOH体系中构建了非晶FeOOH与Bi12O17Cl2之间的增强界面相互作用异质界面结。这种强界面相互作用显著增强了界面极性,可大幅抑制Bi12O17Cl2表面电荷的应力响应能力(最大降幅达原始值的63%–98%),这显著降低了压电过程中表面势阱的深度,从而有效削弱了压电电荷的束缚,同时促进了电荷转移。同时,界面形成的Bi–O–Fe化学键构建了电荷传输通道。这些协同机制使得压电自芬顿反应中H2O2产率达到3.04 mmol g−1 h−1,总有机碳去除率提高了3倍(从18.6%增至55.8%)。
编委会
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发布时间: 2018-05-02
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