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物理化学学报
Acta Physico-Chimica Sinica
主管 : 中国科学技术协会
刊期 : 月刊主编 : 刘忠范
语种 : 中文主办 : 中国化学会 北京大学
ISSN : 1000-6818 CN : 11-1892/O6展开 >《物理化学学报》是基础学科类学术刊物，由中国科学技术协会主管、中国化学会和北京大学共同主办、北京大学化学学院物理化学学报编辑部编辑出版。月刊。主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。《物理化学学报》的办刊宗旨是坚持正确的办刊方针，以促进学术交流及本学科发展为已任，为发现和培养科技人才服务，提供一个总结、交流、宣传科技成果的园地。《物理化学学报》面向的读者群主要是化学及相关专业高年级大学生、研究生、教师和科研人员以及企业的研发人员。
《物理化学学报》设有通讯、展望、专论、综述、论文、亮点等栏目；对栏目的详细说明请参见征稿简则。
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2026, 42(6): 100257
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100257
摘要:
2026, 42(6): 100279
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100279
摘要:
无线局域网(WLAN)和第五代移动通信(5G)的快速发展，使得高效电磁防护(EMP)材料的研究备受关注。然而，早期EMP材料往往优先考虑电磁衰减效率而忽略了机械柔性，这限制了其在可穿戴电子产品、软体机器人和智能传感系统等新兴领域的应用。因此，柔性EMP材料的开发势在必行。本文将柔性EMP材料系统地分为柔性电磁干扰(EMI)屏蔽材料和柔性电磁波吸收(EWA)材料，并根据不同的材料体系和设计策略进一步细分。基于导电聚合物、碳基纳米材料、MXene和金属复合材料等不同基底的柔性EMI屏蔽材料，因其高屏蔽效能(SE)和高柔性而备受关注。薄膜结构已被广泛应用于EMI屏蔽和电磁波吸收系统，本文也对其作用进行了介绍。随后，人们系统地介绍了具有多种结构设计的柔性电磁屏蔽材料，包括聚合物基复合材料、海绵、泡沫和气凝胶。本文全面阐述了柔性电磁屏蔽材料和电磁屏蔽材料，解释了近期研究成果的机理和材料分类，并探讨了其设计思路对下一代柔性电磁屏蔽材料的意义。
无线局域网(WLAN)和第五代移动通信(5G)的快速发展，使得高效电磁防护(EMP)材料的研究备受关注。然而，早期EMP材料往往优先考虑电磁衰减效率而忽略了机械柔性，这限制了其在可穿戴电子产品、软体机器人和智能传感系统等新兴领域的应用。因此，柔性EMP材料的开发势在必行。本文将柔性EMP材料系统地分为柔性电磁干扰(EMI)屏蔽材料和柔性电磁波吸收(EWA)材料，并根据不同的材料体系和设计策略进一步细分。基于导电聚合物、碳基纳米材料、MXene和金属复合材料等不同基底的柔性EMI屏蔽材料，因其高屏蔽效能(SE)和高柔性而备受关注。薄膜结构已被广泛应用于EMI屏蔽和电磁波吸收系统，本文也对其作用进行了介绍。随后，人们系统地介绍了具有多种结构设计的柔性电磁屏蔽材料，包括聚合物基复合材料、海绵、泡沫和气凝胶。本文全面阐述了柔性电磁屏蔽材料和电磁屏蔽材料，解释了近期研究成果的机理和材料分类，并探讨了其设计思路对下一代柔性电磁屏蔽材料的意义。
2026, 42(6): 100193
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100193
摘要:
将等离子体金属纳米晶与半导体光催化材料复合是一种提升其光催化性能的有效策略。然而，由于局域表面等离子体共振(LSPR)效应复杂的物理化学行为，其活性增强机制仍不明确。本研究通过原位生长策略精确合成了具有强局域电场(LEF)的金纳米双锥体(NBs)，并将其封装在TpBD-COF中。实验表明，优化后的AuNBs/TpBD-COF复合材料表现出良好的光催化产氢性能，420 nm波长下的表观量子效率(AQE)达到0.58%。电磁场模拟和飞秒瞬态吸收光谱证实，强的局域电场有效促进了电荷分离激子的形成，从而为TpBD-COF产氢过程提供更多热载流子(高能电子/空穴对)。本研究工作为探究LSPR效应提升COF基光催化性能提供了深入见解。
将等离子体金属纳米晶与半导体光催化材料复合是一种提升其光催化性能的有效策略。然而，由于局域表面等离子体共振(LSPR)效应复杂的物理化学行为，其活性增强机制仍不明确。本研究通过原位生长策略精确合成了具有强局域电场(LEF)的金纳米双锥体(NBs)，并将其封装在TpBD-COF中。实验表明，优化后的AuNBs/TpBD-COF复合材料表现出良好的光催化产氢性能，420 nm波长下的表观量子效率(AQE)达到0.58%。电磁场模拟和飞秒瞬态吸收光谱证实，强的局域电场有效促进了电荷分离激子的形成，从而为TpBD-COF产氢过程提供更多热载流子(高能电子/空穴对)。本研究工作为探究LSPR效应提升COF基光催化性能提供了深入见解。
2026, 42(6): 100203
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100203
摘要:
免疫治疗已成癌症治疗的研究热点，癌症纳米疫苗作为该领域的代表性治疗方式取得了显著进展。然而，免疫原性低、抗原递送效率不足、免疫应答效果差等问题限制了免疫治疗的发展。为解决这些局限性，本研究通过绿色水热法合成枸杞衍生碳点(Lyc-CDs)，并基于此开发了一种pH响应性纳米疫苗(Lyc-OVA)。由于保留了枸杞多糖(LBP，总含糖量18.43%)，Lyc-CDs对卵清蛋白(OVA)表现出优异的负载效率(48.40%)和pH响应释放特性(在pH 5.4条件下，OVA在24 h内的释放率为80%)。分子对接模拟表明，LBP单糖(鼠李糖/半乳糖)与OVA之间存在氢键和π-阳离子相互作用。Lyc-OVA可促进树突状细胞成熟(CD80⁺CD86⁺占比32.87%，与脂多糖(LPS)相当)并诱导细胞因子分泌(肿瘤坏死因子-α (TNF-α)：13.10 pg mL−1；干扰素-γ (IFN-γ)：17.78 pg mL−1；白细胞介素-6 (IL-6)：3.74 pg mL−1)。在双侧B16-OVA黑色素瘤模型中，Lyc-OVA通过激活CD4+CD8+T细胞、减少免疫抑制性调节性T细胞(Treg)/髓系来源抑制细胞(MDSC)群体及重塑肿瘤免疫微环境，抑制原发/远端肿瘤生长(抑制率分别为80.36%/82.16%)。本研究揭示了天然多糖在纳米疫苗中的多功能作用，为肿瘤免疫治疗提供了有效策略。
免疫治疗已成癌症治疗的研究热点，癌症纳米疫苗作为该领域的代表性治疗方式取得了显著进展。然而，免疫原性低、抗原递送效率不足、免疫应答效果差等问题限制了免疫治疗的发展。为解决这些局限性，本研究通过绿色水热法合成枸杞衍生碳点(Lyc-CDs)，并基于此开发了一种pH响应性纳米疫苗(Lyc-OVA)。由于保留了枸杞多糖(LBP，总含糖量18.43%)，Lyc-CDs对卵清蛋白(OVA)表现出优异的负载效率(48.40%)和pH响应释放特性(在pH 5.4条件下，OVA在24 h内的释放率为80%)。分子对接模拟表明，LBP单糖(鼠李糖/半乳糖)与OVA之间存在氢键和π-阳离子相互作用。Lyc-OVA可促进树突状细胞成熟(CD80⁺CD86⁺占比32.87%，与脂多糖(LPS)相当)并诱导细胞因子分泌(肿瘤坏死因子-α (TNF-α)：13.10 pg mL−1；干扰素-γ (IFN-γ)：17.78 pg mL−1；白细胞介素-6 (IL-6)：3.74 pg mL−1)。在双侧B16-OVA黑色素瘤模型中，Lyc-OVA通过激活CD4+CD8+T细胞、减少免疫抑制性调节性T细胞(Treg)/髓系来源抑制细胞(MDSC)群体及重塑肿瘤免疫微环境，抑制原发/远端肿瘤生长(抑制率分别为80.36%/82.16%)。本研究揭示了天然多糖在纳米疫苗中的多功能作用，为肿瘤免疫治疗提供了有效策略。
2026, 42(6): 100210
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100210
摘要:
过氧化氢(H2O2)被认为是一种具有广泛应用价值的生态可持续氧化剂。光催化纯水和氧气合成H2O2技术为传统工艺提供了一种绿色且节能的替代方案。本研究采用简单浸渍法将单原子镨(Pr)锚定在管状多孔石墨相氮化碳(Pr-TCN)上，通过可见光诱导(λ ≥ 420 nm)合成H2O2。孤立的Pr位点通过为光生电子建立平滑的传输路径，加速面内电荷转移，并促进*OOH中间体形成，从而增强H2O2生成效率。优化后的5% Pr-TCN实现了227.37 μmol g−1 h−1的H2O2生成速率，是纯TCN的1.8倍。这项工作展示了一种可扩展的单原子工程策略，用于开发高效光催化剂以实现可持续H2O2生产。
过氧化氢(H2O2)被认为是一种具有广泛应用价值的生态可持续氧化剂。光催化纯水和氧气合成H2O2技术为传统工艺提供了一种绿色且节能的替代方案。本研究采用简单浸渍法将单原子镨(Pr)锚定在管状多孔石墨相氮化碳(Pr-TCN)上，通过可见光诱导(λ ≥ 420 nm)合成H2O2。孤立的Pr位点通过为光生电子建立平滑的传输路径，加速面内电荷转移，并促进*OOH中间体形成，从而增强H2O2生成效率。优化后的5% Pr-TCN实现了227.37 μmol g−1 h−1的H2O2生成速率，是纯TCN的1.8倍。这项工作展示了一种可扩展的单原子工程策略，用于开发高效光催化剂以实现可持续H2O2生产。
2026, 42(6): 100235
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100235
摘要:
原子模拟正成为现代科学的重要工具，架起了理论与实验之间的桥梁。自20世纪50年代诞生以来，精度与速度的平衡始终是原子模拟的核心命题。近年来，基于机器学习势函数的方法崭露头角，成为探索复杂势能面(PES)时密度泛函理论计算的有力替代方案。本文报道了我们开发的LASPAI平台(www.laspai.com)，这是一个面向未来原子模拟的云端平台。该平台采用LASP软件中实现的广义全局神经网络势函数进行快速PES评估，同时整合了一系列通用扩散生成模型、随机表面行走(SSW)全局优化算法及其他PES探索工具。LASPAI平台通过任务导向、用户友好的网页图形界面(GUI)，能大幅简化和加速从分子材料结构预测到气-固、液-固界面识别、固-固界面判定及反应路径模拟等广泛科学领域的原子模拟工作，旨在为科学家设计新材料和反应提供快速的化学知识支持。
原子模拟正成为现代科学的重要工具，架起了理论与实验之间的桥梁。自20世纪50年代诞生以来，精度与速度的平衡始终是原子模拟的核心命题。近年来，基于机器学习势函数的方法崭露头角，成为探索复杂势能面(PES)时密度泛函理论计算的有力替代方案。本文报道了我们开发的LASPAI平台(www.laspai.com)，这是一个面向未来原子模拟的云端平台。该平台采用LASP软件中实现的广义全局神经网络势函数进行快速PES评估，同时整合了一系列通用扩散生成模型、随机表面行走(SSW)全局优化算法及其他PES探索工具。LASPAI平台通过任务导向、用户友好的网页图形界面(GUI)，能大幅简化和加速从分子材料结构预测到气-固、液-固界面识别、固-固界面判定及反应路径模拟等广泛科学领域的原子模拟工作，旨在为科学家设计新材料和反应提供快速的化学知识支持。
2026, 42(6): 100244
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100244
摘要:
设计高效S型光催化剂以实现同步产氢与有机物氧化，对于可持续能源转化具有重要意义。本文构建了一种负载过渡金属单原子(TM = Pt、Pd、Au)的新型SnS2/CdS S型异质结。通过系统的密度泛函理论(DFT)计算，研究了其几何结构、电子性质以及表面氢吸附与乳酸(LA)氧化反应机制。结果表明，在异质结中电子通过界面Cd–S键从CdS向SnS2转移，形成稳定的复合结构，而TM单原子通过与表面S原子形成TM–S键得以稳定。TM原子的引入增强了界面电子转移。值得注意的是，锚定在CdS表面的TM原子可有效调控相邻S原子的p带中心，从而弱化S–H键并优化氢吸附-脱附平衡；同时，SnS2表面的TM原子能增强LA吸附能，降低脱氢氧化过程中决速步骤的能垒。该工作证明，在S型异质结的不同组分上策略性排布单原子可协同增强还原与氧化半反应，为合理设计高性能单原子负载S型光催化体系以实现协同产氢与高值化学品合成提供了深刻见解。
设计高效S型光催化剂以实现同步产氢与有机物氧化，对于可持续能源转化具有重要意义。本文构建了一种负载过渡金属单原子(TM = Pt、Pd、Au)的新型SnS2/CdS S型异质结。通过系统的密度泛函理论(DFT)计算，研究了其几何结构、电子性质以及表面氢吸附与乳酸(LA)氧化反应机制。结果表明，在异质结中电子通过界面Cd–S键从CdS向SnS2转移，形成稳定的复合结构，而TM单原子通过与表面S原子形成TM–S键得以稳定。TM原子的引入增强了界面电子转移。值得注意的是，锚定在CdS表面的TM原子可有效调控相邻S原子的p带中心，从而弱化S–H键并优化氢吸附-脱附平衡；同时，SnS2表面的TM原子能增强LA吸附能，降低脱氢氧化过程中决速步骤的能垒。该工作证明，在S型异质结的不同组分上策略性排布单原子可协同增强还原与氧化半反应，为合理设计高性能单原子负载S型光催化体系以实现协同产氢与高值化学品合成提供了深刻见解。
2026, 42(6): 100269
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100269
摘要:
在中低频段(2.0–8.0 GHz)实现薄涂层条件下的高效电磁(EM)波吸收仍然是一项重要挑战。本文系统研究了实现中低频电磁波吸收所需的电磁参数，并利用CST Microwave Studio软件对目标参数如何通过微观结构设计实现进行了建模与模拟。结果表明，提高相对介电常数实部(εr′)和相对磁导率实部(μr′)有助于在减小涂层厚度的同时实现中低频电磁波吸收。此外，CST模拟结果显示，在相同材料体系及相同体积分数条件下，增大吸波材料的比表面积能够有效提升εr′。在上述理论指导下，成功制备了具有可控比表面积和高磁导率的FeCo立方体、FeCo颗粒及FeCo泡沫。实验结果表明，比表面积的增加可显著提高εr′，从而促进低至中频电磁波吸收性能的提升。最终，FeCo泡沫在C波段实现了3.2 GHz (4.8–8.0 GHz)的有效吸收带宽(EAB)，对应涂层厚度为2.0 mm；在S波段实现了1.5 GHz (2.1–3.6 GHz)的有效吸收带宽，涂层厚度为4.0 mm。本研究为先进中低频电磁波吸收材料的理性设计提供了重要理论依据与设计思路。
在中低频段(2.0–8.0 GHz)实现薄涂层条件下的高效电磁(EM)波吸收仍然是一项重要挑战。本文系统研究了实现中低频电磁波吸收所需的电磁参数，并利用CST Microwave Studio软件对目标参数如何通过微观结构设计实现进行了建模与模拟。结果表明，提高相对介电常数实部(εr′)和相对磁导率实部(μr′)有助于在减小涂层厚度的同时实现中低频电磁波吸收。此外，CST模拟结果显示，在相同材料体系及相同体积分数条件下，增大吸波材料的比表面积能够有效提升εr′。在上述理论指导下，成功制备了具有可控比表面积和高磁导率的FeCo立方体、FeCo颗粒及FeCo泡沫。实验结果表明，比表面积的增加可显著提高εr′，从而促进低至中频电磁波吸收性能的提升。最终，FeCo泡沫在C波段实现了3.2 GHz (4.8–8.0 GHz)的有效吸收带宽(EAB)，对应涂层厚度为2.0 mm；在S波段实现了1.5 GHz (2.1–3.6 GHz)的有效吸收带宽，涂层厚度为4.0 mm。本研究为先进中低频电磁波吸收材料的理性设计提供了重要理论依据与设计思路。
2026, 42(6): 100271
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100271
摘要:
由于异质材料的结构较为复杂，通过调控其极化效应来优化介电性能仍具有挑战性。本研究通过分子接枝诱导偶极子重新取向，实现了对界面极化强度的精准调控。实验证明，这些偶极子的取向可以有效调节界面极化：–CF3基团增强了电荷转移和极化损耗，而–NH2基团则抑制这些效应。经–CF3修饰优化的MXene/ZnO复合材料最小反射损耗达到−66.7 dB，有效吸收带宽为5.05 GHz，表现出了卓越的电磁波吸收性能。该工作通过界面偶极子工程展示了一种精确调控电磁参数的新策略，为先进吸波材料的设计提供了新思路。
由于异质材料的结构较为复杂，通过调控其极化效应来优化介电性能仍具有挑战性。本研究通过分子接枝诱导偶极子重新取向，实现了对界面极化强度的精准调控。实验证明，这些偶极子的取向可以有效调节界面极化：–CF3基团增强了电荷转移和极化损耗，而–NH2基团则抑制这些效应。经–CF3修饰优化的MXene/ZnO复合材料最小反射损耗达到−66.7 dB，有效吸收带宽为5.05 GHz，表现出了卓越的电磁波吸收性能。该工作通过界面偶极子工程展示了一种精确调控电磁参数的新策略，为先进吸波材料的设计提供了新思路。
2026, 42(6): 100276
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100276
摘要:
在现代雷达隐身和电磁兼容领域，实现兼具宽频带、强吸收、轻质和薄型特征的高性能微波吸收材料仍然是一项重大挑战。本研究提出一种简易经济的策略，利用双金属沸石咪唑酯骨架(ZIFs)衍生物制备轻质高效微波吸收剂。通过连续湿化学法合成了一系列掺有多壁碳纳米管(MWCNTs)的ZIF-8@ZIF-67前驱体，经后续热解转化为多孔双金属MOF衍生CoZn-C/MWCNTs复合材料。通过改变前驱体中Co/Zn的摩尔比，可以精确调控热解产物的成分、微观结构和电磁特性。得益于磁损耗与介电损耗的协同作用，Co/Zn比为3 : 1的复合材料在所有样品中表现出最优的衰减常数与阻抗匹配。填料负载量仅为20 wt.%，该优化复合材料在1.9 mm厚度时实现5.29 GHz的有效吸收带宽，2.0 mm厚度时最小反射损耗达−23.78 dB。雷达散射截面模拟进一步验证了其增强的散射抑制性能。本研究为宽带电磁波吸收性能的轻质MOF基复合材料设计提供了新视角。
在现代雷达隐身和电磁兼容领域，实现兼具宽频带、强吸收、轻质和薄型特征的高性能微波吸收材料仍然是一项重大挑战。本研究提出一种简易经济的策略，利用双金属沸石咪唑酯骨架(ZIFs)衍生物制备轻质高效微波吸收剂。通过连续湿化学法合成了一系列掺有多壁碳纳米管(MWCNTs)的ZIF-8@ZIF-67前驱体，经后续热解转化为多孔双金属MOF衍生CoZn-C/MWCNTs复合材料。通过改变前驱体中Co/Zn的摩尔比，可以精确调控热解产物的成分、微观结构和电磁特性。得益于磁损耗与介电损耗的协同作用，Co/Zn比为3 : 1的复合材料在所有样品中表现出最优的衰减常数与阻抗匹配。填料负载量仅为20 wt.%，该优化复合材料在1.9 mm厚度时实现5.29 GHz的有效吸收带宽，2.0 mm厚度时最小反射损耗达−23.78 dB。雷达散射截面模拟进一步验证了其增强的散射抑制性能。本研究为宽带电磁波吸收性能的轻质MOF基复合材料设计提供了新视角。
2026, 42(6): 100285
doi: 10.1016/j.actphy.2026.100285
摘要:
本文提出了一种通过分子结构设计协同调控介电与磁损耗来制备高性能微波吸收材料的新策略。以同时含有羧基和苯并咪唑官能团的聚酰亚胺前驱体为关键组分，通过冰模板法结合原位离子交换，将Ni2+离子均匀引入聚合物骨架。经热酰亚胺化和碳化处理后，成功制备均匀负载Ni/NiO纳米颗粒的氮掺杂二维碳纳米片复合材料(BPCN@Ni/NiO)。相较于不含苯并咪唑结构的对照样品(NPCN@Ni/NiO)，该材料展现出优异的微波吸收性能：最低反射损耗(RLmin)达−69.02 dB，有效吸收带宽(EAB)为8.92 GHz (8.28–17.2 GHz)。微观结构分析证实其具有三维互联纳米片结构、高度分散的Ni/NiO组分及均匀的元素分布。吸波性能的提升归因于苯并咪唑和羧基对Ni2+的协同络合作用，实现了镍组分的高效负载与均匀分散，从而优化了阻抗匹配。此外，独特的二维导电网络、丰富的C/Ni/NiO异质界面、缺陷诱导偶极极化以及Ni与NiO间的磁耦合共同构建了协同多重损耗机制，赋予材料优异的微波衰减能力。该工作为通过精准分子工程设计轻质、宽频、高效的碳基复合吸波材料提供了新思路。
本文提出了一种通过分子结构设计协同调控介电与磁损耗来制备高性能微波吸收材料的新策略。以同时含有羧基和苯并咪唑官能团的聚酰亚胺前驱体为关键组分，通过冰模板法结合原位离子交换，将Ni2+离子均匀引入聚合物骨架。经热酰亚胺化和碳化处理后，成功制备均匀负载Ni/NiO纳米颗粒的氮掺杂二维碳纳米片复合材料(BPCN@Ni/NiO)。相较于不含苯并咪唑结构的对照样品(NPCN@Ni/NiO)，该材料展现出优异的微波吸收性能：最低反射损耗(RLmin)达−69.02 dB，有效吸收带宽(EAB)为8.92 GHz (8.28–17.2 GHz)。微观结构分析证实其具有三维互联纳米片结构、高度分散的Ni/NiO组分及均匀的元素分布。吸波性能的提升归因于苯并咪唑和羧基对Ni2+的协同络合作用，实现了镍组分的高效负载与均匀分散，从而优化了阻抗匹配。此外，独特的二维导电网络、丰富的C/Ni/NiO异质界面、缺陷诱导偶极极化以及Ni与NiO间的磁耦合共同构建了协同多重损耗机制，赋予材料优异的微波衰减能力。该工作为通过精准分子工程设计轻质、宽频、高效的碳基复合吸波材料提供了新思路。
2026, 42(4): 100171
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100171
摘要:
将硫化氢(H2S)有毒废气转化为氢气(H2)和高附加值含硫化学品一直是光催化分解H2S领域的重要研究目标。本文借助孪晶Mn0.5Cd0.5S (T-MCS)固溶体的结构优势促进光催化剂体相电荷分离，并将导电性能优异的二硫化镍(NiS2)负载于T-MCS表面，构建了NiS2/T-MCS界面肖特基结与体相S型孪晶同质结复合光催化剂。研究表明，NiS2不仅引入了大量活性位点，而且显著改善了表面电荷分离效率。以0.1 mol L−1 (M)硫化钠(Na2S)与0.6 M无水亚硫酸钠(Na2SO3)吸收H2S后的饱和溶液作为反应液，8 wt% NiS2/T-MCS复合材料产氢速率可达59.95 mmol h−1 g−1。傅里叶变换红外光谱(FTIR)与紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)证实反应液中硫化合物几乎完全转化为硫代硫酸钠(Na2S2O3)，并通过滴定法对S2O32−含量进行了定量测定。本文制备的肖特基结与固溶体孪晶同质结复合材料为开发高效H2S光催化转化体系，以及同时获得H2和Na2S2O3提供了重要实验参考。
将硫化氢(H2S)有毒废气转化为氢气(H2)和高附加值含硫化学品一直是光催化分解H2S领域的重要研究目标。本文借助孪晶Mn0.5Cd0.5S (T-MCS)固溶体的结构优势促进光催化剂体相电荷分离，并将导电性能优异的二硫化镍(NiS2)负载于T-MCS表面，构建了NiS2/T-MCS界面肖特基结与体相S型孪晶同质结复合光催化剂。研究表明，NiS2不仅引入了大量活性位点，而且显著改善了表面电荷分离效率。以0.1 mol L−1 (M)硫化钠(Na2S)与0.6 M无水亚硫酸钠(Na2SO3)吸收H2S后的饱和溶液作为反应液，8 wt% NiS2/T-MCS复合材料产氢速率可达59.95 mmol h−1 g−1。傅里叶变换红外光谱(FTIR)与紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)证实反应液中硫化合物几乎完全转化为硫代硫酸钠(Na2S2O3)，并通过滴定法对S2O32−含量进行了定量测定。本文制备的肖特基结与固溶体孪晶同质结复合材料为开发高效H2S光催化转化体系，以及同时获得H2和Na2S2O3提供了重要实验参考。
2026, 42(4): 100175
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100175
摘要:
为应对大气中日益严峻的氮氧化物(NOx)污染问题，亟需开发兼具高效性与高选择性的光催化剂。本研究构建了g-C3N4/ZnIn2S4 (CN/ZIS) S型异质结光催化剂，其中通过MOF衍生策略合成了具有中空管状形貌的ZnIn2S4，g-C3N4则作为高效电子转移平台。优化后的CN/ZIS-0.1在可见光照射下表现出显著提升的光催化性能，NO去除效率达67.29%，显著高于原始g-C3N4 (41.41%)和ZIS (27.8%)；同时NO向硝酸盐的选择性转化率达到77.47%，亦明显优于g-C3N4 (49.01%)。材料表征结果表明，CN/ZIS-0.1不仅有更宽的光吸收范围，其独特结构还提供了更多反应位点。光电化学测试与DFT计算进一步证实，CN/ZIS界面形成的内建电场(BIEF)驱动光生电子向g-C3N4表面迁移、空穴向ZIS表面定向迁移，从而促进关键活性物种生成并增强NO吸附。本工作不仅证明了MOF衍生中空结构与二维半导体耦合构建S型异质结在NO光催化氧化中的潜力，还为开发高选择性NO光催化剂提供有效策略。
为应对大气中日益严峻的氮氧化物(NOx)污染问题，亟需开发兼具高效性与高选择性的光催化剂。本研究构建了g-C3N4/ZnIn2S4 (CN/ZIS) S型异质结光催化剂，其中通过MOF衍生策略合成了具有中空管状形貌的ZnIn2S4，g-C3N4则作为高效电子转移平台。优化后的CN/ZIS-0.1在可见光照射下表现出显著提升的光催化性能，NO去除效率达67.29%，显著高于原始g-C3N4 (41.41%)和ZIS (27.8%)；同时NO向硝酸盐的选择性转化率达到77.47%，亦明显优于g-C3N4 (49.01%)。材料表征结果表明，CN/ZIS-0.1不仅有更宽的光吸收范围，其独特结构还提供了更多反应位点。光电化学测试与DFT计算进一步证实，CN/ZIS界面形成的内建电场(BIEF)驱动光生电子向g-C3N4表面迁移、空穴向ZIS表面定向迁移，从而促进关键活性物种生成并增强NO吸附。本工作不仅证明了MOF衍生中空结构与二维半导体耦合构建S型异质结在NO光催化氧化中的潜力，还为开发高选择性NO光催化剂提供有效策略。
2026, 42(4): 100177
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100177
摘要:
构建双内建电场(IEF)驱动的S型异质结为光催化H2O2生产中的高效电荷分离与利用提供了一种极具前景的策略。本文报道了一种基于供体-受体共价有机框架(D-A COFs) TpAQ (由三醛基间苯三酚(Tp)和2, 6-二氨基蒽醌(AQ)合成)与ZnIn2S4 (ZIS)构筑的双IEF驱动的S型异质结，其中双内建电场分别源自异质结界面和D-A COFs中的D-A界面。值得注意的是，通过同时利用氧还原反应和水氧化反应路径，优化后的TpAQ/ZIS-10在纯水中的可见光驱动产H2O2速率达到2362 μmol g−1 h−1，显著高于单一组分TpAQ和ZIS。此外，实验结果与理论计算共同表明，TpAQ/ZIS异质结中双IEF的协同效应显著促进了载流子的传输与分离。本研究为构建具有双IEF的高效S型异质结提供了宝贵见解。
构建双内建电场(IEF)驱动的S型异质结为光催化H2O2生产中的高效电荷分离与利用提供了一种极具前景的策略。本文报道了一种基于供体-受体共价有机框架(D-A COFs) TpAQ (由三醛基间苯三酚(Tp)和2, 6-二氨基蒽醌(AQ)合成)与ZnIn2S4 (ZIS)构筑的双IEF驱动的S型异质结，其中双内建电场分别源自异质结界面和D-A COFs中的D-A界面。值得注意的是，通过同时利用氧还原反应和水氧化反应路径，优化后的TpAQ/ZIS-10在纯水中的可见光驱动产H2O2速率达到2362 μmol g−1 h−1，显著高于单一组分TpAQ和ZIS。此外，实验结果与理论计算共同表明，TpAQ/ZIS异质结中双IEF的协同效应显著促进了载流子的传输与分离。本研究为构建具有双IEF的高效S型异质结提供了宝贵见解。
2026, 42(4): 100179
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100179
摘要:
甲苯的选择性氧化制备高附加值产物一直是催化科学中的重大挑战。为解决传统光催化效率较低的问题，本工作提出了一种光热协同策略，构筑了新型S型CdS/MnO2异质结催化剂。通过将CdS纳米颗粒负载于具有本征光热活性的MnO2上，形成致密的S型异质结结构，该结构可产生内建电场，有效促进光生载流子的快速分离并抑制其复合。同时，CdS的引入对MnO2的电子能带结构进行了调控，从而提升产物选择性。得益于上述协同效应，优化后的25% CdS/MnO2催化剂表现出优异的催化性能，在150 ℃和氧气气氛下，实现了14.1 mmol g−1 h−1的甲苯氧化速率，且对苯甲醇和苯甲醛的选择性高达90%。机理研究表明，电子顺磁共振和傅立叶变换红外光谱结果验证了光热协同效应在促进氧化过程中的关键作用。本研究不仅提出了构筑高效光热异质结的有效策略，也为温和条件下甲苯的选择性氧化提供了新的思路。
甲苯的选择性氧化制备高附加值产物一直是催化科学中的重大挑战。为解决传统光催化效率较低的问题，本工作提出了一种光热协同策略，构筑了新型S型CdS/MnO2异质结催化剂。通过将CdS纳米颗粒负载于具有本征光热活性的MnO2上，形成致密的S型异质结结构，该结构可产生内建电场，有效促进光生载流子的快速分离并抑制其复合。同时，CdS的引入对MnO2的电子能带结构进行了调控，从而提升产物选择性。得益于上述协同效应，优化后的25% CdS/MnO2催化剂表现出优异的催化性能，在150 ℃和氧气气氛下，实现了14.1 mmol g−1 h−1的甲苯氧化速率，且对苯甲醇和苯甲醛的选择性高达90%。机理研究表明，电子顺磁共振和傅立叶变换红外光谱结果验证了光热协同效应在促进氧化过程中的关键作用。本研究不仅提出了构筑高效光热异质结的有效策略，也为温和条件下甲苯的选择性氧化提供了新的思路。
2026, 42(4): 100189
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100189
摘要:
铁酸锂(Li5FeO4)是一种极具前景的锂离子电池正极预锂化添加剂，但其易与空气中的二氧化碳和水分发生副反应而导致失效。针对这一问题，本研究提出了一种基于PF5热诱导改性的高效路易斯酸再生策略。该策略可有效去除Li5FeO4表面惰性杂质，并原位构建Li3PO4与LiF的复合包覆层。再生后的Li5FeO4表现出优异的分散性、空气稳定性和电解液界面相容性，能有效抑制浆料凝胶化和界面副反应。当添加1.5% (wt)再生Li5FeO4时，LiFePO4正极在200次循环后仍保持135.0 mAh g−1的容量和95.3%的保持率；而对照组(未添加Li5FeO4)仅保留113.7 mAh g−1容量(保持率92.2%)。该研究为Li5FeO4的实际应用提供了新思路，将在长循环锂离子电池领域获得广泛应用。
铁酸锂(Li5FeO4)是一种极具前景的锂离子电池正极预锂化添加剂，但其易与空气中的二氧化碳和水分发生副反应而导致失效。针对这一问题，本研究提出了一种基于PF5热诱导改性的高效路易斯酸再生策略。该策略可有效去除Li5FeO4表面惰性杂质，并原位构建Li3PO4与LiF的复合包覆层。再生后的Li5FeO4表现出优异的分散性、空气稳定性和电解液界面相容性，能有效抑制浆料凝胶化和界面副反应。当添加1.5% (wt)再生Li5FeO4时，LiFePO4正极在200次循环后仍保持135.0 mAh g−1的容量和95.3%的保持率；而对照组(未添加Li5FeO4)仅保留113.7 mAh g−1容量(保持率92.2%)。该研究为Li5FeO4的实际应用提供了新思路，将在长循环锂离子电池领域获得广泛应用。
2026, 42(4): 100224
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100224
摘要:
二维Ⅲ族氮化物(h-BN、h-AlN、h-GaN与h-InN)因其类石墨烯结构、热稳定性及宽禁带特性，在电子与光电器件中具有重要潜力。传统的密度泛函理论(DFT)与经典分子动力学(MD)方法分别在计算精度与尺度有优势，但也限制了其在高精度的大尺度结构与性能研究中的应用。本文引入深度势能(DP)方法，构建了高精度机器学习势函数(MLP)，系统研究了二维Ⅲ族氮化物的晶格动力学、热力学、力学与热输运特性。深度势能对能量与原子力的预测接近GGA/PBE的精度，并准确重现了声子色散及0–1200 K范围内的热力学函数(自由能、热容、熵)。通过MD方法进行单轴拉伸模拟，揭示各材料的力学行为差异。h-BN刚性强且易脆断，h-AlN与h-GaN具有良好的强度和延展性，h-InN整体机械性能较弱。基于修正的非平衡分子动力学(NEMD)方法计算了材料热导率，发现h-BN与h-AlN表现出显著的长度依赖性，源于声子平均自由程较长。h-GaN与h-InN由于声子散射增强，热导率整体偏低。本研究结果表明，DP方法兼具GGA/PBE精度与大尺度模拟能力方面优势，不仅提升了对二维Ⅲ族氮化物结构性能的理解，也为其在材料设计和器件的应用提供了计算框架与理论依据。
二维Ⅲ族氮化物(h-BN、h-AlN、h-GaN与h-InN)因其类石墨烯结构、热稳定性及宽禁带特性，在电子与光电器件中具有重要潜力。传统的密度泛函理论(DFT)与经典分子动力学(MD)方法分别在计算精度与尺度有优势，但也限制了其在高精度的大尺度结构与性能研究中的应用。本文引入深度势能(DP)方法，构建了高精度机器学习势函数(MLP)，系统研究了二维Ⅲ族氮化物的晶格动力学、热力学、力学与热输运特性。深度势能对能量与原子力的预测接近GGA/PBE的精度，并准确重现了声子色散及0–1200 K范围内的热力学函数(自由能、热容、熵)。通过MD方法进行单轴拉伸模拟，揭示各材料的力学行为差异。h-BN刚性强且易脆断，h-AlN与h-GaN具有良好的强度和延展性，h-InN整体机械性能较弱。基于修正的非平衡分子动力学(NEMD)方法计算了材料热导率，发现h-BN与h-AlN表现出显著的长度依赖性，源于声子平均自由程较长。h-GaN与h-InN由于声子散射增强，热导率整体偏低。本研究结果表明，DP方法兼具GGA/PBE精度与大尺度模拟能力方面优势，不仅提升了对二维Ⅲ族氮化物结构性能的理解，也为其在材料设计和器件的应用提供了计算框架与理论依据。
2026, 42(4): 100178
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100178
摘要:
在全球可持续发展与能源环境危机日益加剧的背景下，催化剂的创新正面临关键转折点。电子自旋调控作为一种新兴理念，有望在量子层面重构反应路径，打破传统电子结构与几何构型的限制。本综述阐述了自旋活性中心如何通过调控轨道对称匹配、自旋极化电子转移和过渡态能垒来调节催化反应活性、选择性和效率。涵盖金属氧化物(如Co3O4、Y2Ru2O7)、硫化物、合金及配位化合物(如MOF-Co/Cu/Ni)等多种催化材料，我们阐明了如何通过配位工程(掺杂/缺陷引入、配体调控)、价态调制、尺寸控制(量子限域)和外场刺激(磁耦合)等策略实现自旋态调控，实现动态调整d轨道占据数以优化中间体吸附，突破热力学的限制。特定的自旋构型能够加速电荷转移动力学，从而加快决速步的速率并提升整体催化性能。通过将先进的自旋表征与理论计算相结合，本综述总结了在反应中如何通过精准调控的高/低自旋态来实现性能提升，这些反应包括氧还原、二氧化碳(CO2)还原、析氢、尿素合成及电池相关的反应；并提出了非平衡自旋调控与自旋相关催化将有望成为下一代可持续能源技术的先驱。
在全球可持续发展与能源环境危机日益加剧的背景下，催化剂的创新正面临关键转折点。电子自旋调控作为一种新兴理念，有望在量子层面重构反应路径，打破传统电子结构与几何构型的限制。本综述阐述了自旋活性中心如何通过调控轨道对称匹配、自旋极化电子转移和过渡态能垒来调节催化反应活性、选择性和效率。涵盖金属氧化物(如Co3O4、Y2Ru2O7)、硫化物、合金及配位化合物(如MOF-Co/Cu/Ni)等多种催化材料，我们阐明了如何通过配位工程(掺杂/缺陷引入、配体调控)、价态调制、尺寸控制(量子限域)和外场刺激(磁耦合)等策略实现自旋态调控，实现动态调整d轨道占据数以优化中间体吸附，突破热力学的限制。特定的自旋构型能够加速电荷转移动力学，从而加快决速步的速率并提升整体催化性能。通过将先进的自旋表征与理论计算相结合，本综述总结了在反应中如何通过精准调控的高/低自旋态来实现性能提升，这些反应包括氧还原、二氧化碳(CO2)还原、析氢、尿素合成及电池相关的反应；并提出了非平衡自旋调控与自旋相关催化将有望成为下一代可持续能源技术的先驱。
2026, 42(4): 100191
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100191
摘要:
圆偏振发光(CPL)在量子计算、3D显示和生物成像等领域具有重要应用价值，但其实际应用面临不对称因子低、发光亮度低、方向性差和发射谱宽等挑战。为解决这些问题，圆偏振激光技术通过受激辐射放大和谐振腔模式选择，可显著提升CPL性能，实现高g值(接近理论极限2)、高亮度、窄线宽和强方向性的圆偏振光输出。目前，有机微晶、钙钛矿等材料虽能实现高g值圆偏振激光，但仍存在制备复杂、生物相容性差等问题。相比之下，碳点(CDs)因其制备简单、成本低、毒性小、易修饰和生物相容性好等优势，成为极具潜力的新型圆偏振增益介质。本文系统综述了圆偏振激光的材料体系、器件类型及应用进展，重点探讨了CDs作为增益介质的优势及其在3D显示、光学通信、信息加密和生物传感等领域的潜力，并展望了CDs圆偏振激光的未来发展方向和挑战，为推动高性能圆偏振激光器件的实用化进程提供了参考。
圆偏振发光(CPL)在量子计算、3D显示和生物成像等领域具有重要应用价值，但其实际应用面临不对称因子低、发光亮度低、方向性差和发射谱宽等挑战。为解决这些问题，圆偏振激光技术通过受激辐射放大和谐振腔模式选择，可显著提升CPL性能，实现高g值(接近理论极限2)、高亮度、窄线宽和强方向性的圆偏振光输出。目前，有机微晶、钙钛矿等材料虽能实现高g值圆偏振激光，但仍存在制备复杂、生物相容性差等问题。相比之下，碳点(CDs)因其制备简单、成本低、毒性小、易修饰和生物相容性好等优势，成为极具潜力的新型圆偏振增益介质。本文系统综述了圆偏振激光的材料体系、器件类型及应用进展，重点探讨了CDs作为增益介质的优势及其在3D显示、光学通信、信息加密和生物传感等领域的潜力，并展望了CDs圆偏振激光的未来发展方向和挑战，为推动高性能圆偏振激光器件的实用化进程提供了参考。
2026, 42(4): 100204
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100204
摘要:
基于硫化物的全固态锂离子电池因其高能量密度和固有安全性而被视为下一代储能技术。然而，其对外部堆叠压力的高度依赖带来了显著挑战，限制了能量效率、结构灵活性及实际应用。本文重点探讨实现低压力操作的关键问题，并系统总结应对这些限制的策略，包括正负极改性、界面工程、电解质优化及操作参数调控。对于高镍层状正极，通过精确控制颗粒尺寸、组成梯度掺杂、孔结构设计以及界面涂层可缓解压力引起的机械降解。优化颗粒尺寸分布和电极-电解质界面化学有助于提升离子传输速率和界面稳定性，而兼具机械柔性与黏附性的先进高分子粘结剂可增强复合电极的机械韧性。在系统层面，通过温度调控、电化学窗口优化及等静压力控制等策略，可进一步增强材料层优化的效果。最后，本文提出跨尺度设计框架，将材料内在工程、动态界面稳定及系统级控制整合，以实现低压或常压下的稳定电池性能，推动全固态锂离子电池从实验研究向实际应用的转化。
基于硫化物的全固态锂离子电池因其高能量密度和固有安全性而被视为下一代储能技术。然而，其对外部堆叠压力的高度依赖带来了显著挑战，限制了能量效率、结构灵活性及实际应用。本文重点探讨实现低压力操作的关键问题，并系统总结应对这些限制的策略，包括正负极改性、界面工程、电解质优化及操作参数调控。对于高镍层状正极，通过精确控制颗粒尺寸、组成梯度掺杂、孔结构设计以及界面涂层可缓解压力引起的机械降解。优化颗粒尺寸分布和电极-电解质界面化学有助于提升离子传输速率和界面稳定性，而兼具机械柔性与黏附性的先进高分子粘结剂可增强复合电极的机械韧性。在系统层面，通过温度调控、电化学窗口优化及等静压力控制等策略，可进一步增强材料层优化的效果。最后，本文提出跨尺度设计框架，将材料内在工程、动态界面稳定及系统级控制整合，以实现低压或常压下的稳定电池性能，推动全固态锂离子电池从实验研究向实际应用的转化。
2026, 42(4): 100222
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100222
摘要:
为满足日益增长的高能量锂离子电池(LIBs)需求，富镍正极已成为主流选择。这类电极通常需使用高极性N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶解聚合物粘结剂，形成流变稳定的浆料以确保电极内部强机械粘附。然而，NMP对环境与健康的潜在危害使其面临日益严格的监管限制，推动产业向更绿色、安全的浆料体系转型。本综述首先系统建立了绿色溶剂筛选与浆料性质评估的理论框架，涵盖溶剂-粘结剂相容性、溶解度理论、汉森溶解度参数、Flory-Huggins相互作用参数以及关键的流变学表征方法。在此基础上，重点回顾了近年来绿色溶剂体系的浆料制备进展，包括内酯类、亚砜类、磷酸酯类、酰胺类以及多种生物基替代溶剂，随后聚焦绿色浆料在涂布与干燥等加工环节中的行为特征，揭示其对电极微结构形成路径的深层影响，以及随之在机械内聚力、界面黏附性、容量保持与循环寿命等关键指标上的性能决定作用。通过分析粘结剂溶解性、分散稳定性、流变特性及干燥动力学对电极形貌、机械内聚力、容量保持率和循环稳定性的影响，指出当前绿色浆料体系仍面临粘结剂溶解不充分、干燥过程迁移、高固含量配方适应性有限等实际障碍，并提出基于热力学的溶剂筛选、流变学优化及干燥动力学控制等解决方案。最后，结合人工智能技术的最新发展，展望了数据驱动的溶解度预测、流变行为建模以及干燥过程仿真等前沿方向在构建绿色浆料体系中的潜在价值。本综述融合经典理论框架与智能化计算工具，旨在为下一代高能量密度锂离子电池的可持续制造提供新的思路与方向。
为满足日益增长的高能量锂离子电池(LIBs)需求，富镍正极已成为主流选择。这类电极通常需使用高极性N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶解聚合物粘结剂，形成流变稳定的浆料以确保电极内部强机械粘附。然而，NMP对环境与健康的潜在危害使其面临日益严格的监管限制，推动产业向更绿色、安全的浆料体系转型。本综述首先系统建立了绿色溶剂筛选与浆料性质评估的理论框架，涵盖溶剂-粘结剂相容性、溶解度理论、汉森溶解度参数、Flory-Huggins相互作用参数以及关键的流变学表征方法。在此基础上，重点回顾了近年来绿色溶剂体系的浆料制备进展，包括内酯类、亚砜类、磷酸酯类、酰胺类以及多种生物基替代溶剂，随后聚焦绿色浆料在涂布与干燥等加工环节中的行为特征，揭示其对电极微结构形成路径的深层影响，以及随之在机械内聚力、界面黏附性、容量保持与循环寿命等关键指标上的性能决定作用。通过分析粘结剂溶解性、分散稳定性、流变特性及干燥动力学对电极形貌、机械内聚力、容量保持率和循环稳定性的影响，指出当前绿色浆料体系仍面临粘结剂溶解不充分、干燥过程迁移、高固含量配方适应性有限等实际障碍，并提出基于热力学的溶剂筛选、流变学优化及干燥动力学控制等解决方案。最后，结合人工智能技术的最新发展，展望了数据驱动的溶解度预测、流变行为建模以及干燥过程仿真等前沿方向在构建绿色浆料体系中的潜在价值。本综述融合经典理论框架与智能化计算工具，旨在为下一代高能量密度锂离子电池的可持续制造提供新的思路与方向。
2026, 42(4): 100215
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100215
摘要:
2026, 42(4): 100216
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100216
摘要:
2026, 42(4): 100220
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100220
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编委会
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《物理化学学报》第4届编委会
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发布时间: 2018-05-02
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发布日期：2009-06-24 浏览：
