基于机械化学的高比表面积CoxMn1-xOy催化剂合成及其VOCs燃烧研究

鲍佳锋 陈皓 杨是赜 张鹏飞

引用本文: 鲍佳锋,  陈皓,  杨是赜,  张鹏飞. 基于机械化学的高比表面积CoxMn1-xOy催化剂合成及其VOCs燃烧研究[J]. 催化学报, 2020, 41(12): 1846-1854. doi: 10.1016/S1872-2067(20)63635-X shu
Citation:  Jiafeng Bao,  Hao Chen,  Shize Yang,  Pengfei Zhang. Mechanochemical redox-based synthesis of highly porous CoxMn1-xOy catalysts for total oxidation[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2020, 41(12): 1846-1854. doi: 10.1016/S1872-2067(20)63635-X shu

基于机械化学的高比表面积CoxMn1-xOy催化剂合成及其VOCs燃烧研究

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21776174);海洋工程国家重点实验室开放基金(1809);上海交通大学重点前瞻布局基金(2019QYB06);中船重工集团委托项目;浙江新安化工集团委托项目.

摘要: 碳氢化合物的催化燃烧在控制挥发性有机化合物(VOCs)和汽车尾气方面非常重要.目前,商用催化剂通常是燃烧温度低且催化剂寿命长的贵金属基材料.相反,过渡金属氧化物催化剂价格便宜,而它们的活性和稳定性却较低,阻碍了它们的商业化.实际上,具有多重氧化还原循环的钴锰氧化物(CoMnOx)在烃类的催化氧化中有不错的性能.在影响燃烧催化剂性能的参数中,孔隙率和表面活性氧物种是关键,目前已经有多种钴锰氧化物的合成方法.
CoxMn1-xOy传统的合成方法是共沉淀法,溶胶-凝胶法和溶液氧化还原法等湿化学的工艺.从合成的角度来看,仍存在一些改善的空间.例如,溶液法合成过程中,金属前驱体必须是液体或可溶性固体原料;而且需要几个操作单元,包括金属前体的溶解和液-液混合.同时,钴锰物种的良好分散是合成高效催化剂的关键.由于液体环境下Co2+和Mn2+离子具有不同的平衡常数,利用共沉淀方法合成时,经常观察到钴和锰氧化物的局部分离.因此,开发一种有效的合成CoxMn1-xOy催化剂的方法非常重要.
最近,机械化学重新引起了人们的兴趣,已有大量文献报道用来合成多孔材料.本文提出了一种通过球磨法简单合成CoxMn1-xOy催化剂的机械化学氧化还原工艺.众所周知,在溶液中钴(II)盐与KMnO4进行氧化还原反应可以合成CoxMn1-xOy催化剂,但反应的进行程度取决于KMnO4浓度,这可能会影响CoxMn1-xOy内高价物种和孔道的形成.出乎意料的是,采用机械化学氧化还原法合成的CoxMn1-xOy催化剂的表面积高达479m2 g-1.
在丙烯的催化燃烧反应中,使用机械化学氧化还原法合成的CoxMn1-xOy时,丙烯在200℃时被完全氧化,远低于共沉淀法(450℃)和溶胶-凝胶法(400℃)合成的.此外,该催化剂还具有良好的抗水性(4.2% H2O,>65h)和抗硫性(20-100ppm SO2).同时,该催化剂可以扩展到其他VOCs底物的低温催化燃烧,如一氧化碳、甲烷、乙醇、丙酮、甲苯.此外,机械化学氧化还原法可放大制备催化剂.目前,实验室已经完成公斤级制备,有望替代传统方法.

English

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  • 收稿日期:  2020-03-21
  • 修回日期:  2020-04-23
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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