单层ZIF67纳米颗粒修饰的C3N4在可见光下光催化降解有机污染物

苏佩东 张俊珂 肖轲 赵燊 Ridha Djellabi 李学伟 杨波 赵旭

引用本文: 苏佩东,  张俊珂,  肖轲,  赵燊,  Ridha Djellabi,  李学伟,  杨波,  赵旭. 单层ZIF67纳米颗粒修饰的C3N4在可见光下光催化降解有机污染物[J]. 催化学报, 2020, 41(12): 1894-1905. doi: 10.1016/S1872-2067(20)63620-8 shu
Citation:  Peidong Su,  Junke Zhang,  Ke Xiao,  Shen Zhao,  Ridha Djellabi,  Xuewei Li,  Bo Yang,  Xu Zhao. C3N4 modified with single layer ZIF67 nanoparticles for efficient photocatalytic degradation of organic pollutants under visible light[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2020, 41(12): 1894-1905. doi: 10.1016/S1872-2067(20)63620-8 shu

单层ZIF67纳米颗粒修饰的C3N4在可见光下光催化降解有机污染物

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21707154);国家重大水污染控制科学技术计划(2017ZX07202).

摘要: 随着全球工业化水平的提高,有机污染物引起的水环境问题也日益严重.针对有机污染物表现出的持久性和难降解性等问题,全球科研工作者提出了不同的方法去治理相关环境问题.其中利用光催化降解有机污染物作为一种新兴技术,因处理成本低、污染物降解效率高、光催化剂可回收利用等优点受到越来越多的关注.在诸多的光催化剂中,氮化碳(C3N4)拥有2.7eV的能带宽度,且其合成简单,价格低廉,环境友好,以及在可见光下即可催化降解污染物等特点而被广泛研究.但是,比表面积小和易与光激发电荷载流子结合等缺点也制约C3N4的广泛应用.针对上述问题,本文将具有巨大比表面积的金属骨架材料ZIF67引入到C3N4之中,合成了均匀分布的单层ZIF67衍生的C3N4(ZIF67-C3N4),并将其应用于可见光下的亚甲基蓝(MB)光催化降解.结果表明,所制得的ZIF67-C3N4的最大比表面积可达541.392m2/g,远高于未加工的C3N4的97.291m2/g.ZIF67-C3N4光催化活性结果表明,2.57g ZIF67和0.3g C3N4即ZIF67-C3N4(0.3)表现出优异的光催化活性.加入0.01g的ZIF67-C3N4(0.3)可以在70min内降解90%以上的浓度为10mg/L的亚甲基蓝,而原C3N4在同等条件下处理相同浓度的亚甲基蓝所需的时间超过140min.同时,本文还考察了溶液的pH值,亚甲基蓝的初始浓度和ZIF67-C3N4复合材料中C3N4的含量等因素对亚甲基蓝光催化降解的影响.结果显示,ZIF67-C3N4(0.3)在碱性条件下降解亚甲基蓝的效率高于中性条件.在pH=12的情况下,ZIF67-C3N4(0.3)可以在10min内完全降解100mL的浓度为10mg/L的亚甲基蓝.此外,在酸性条件下亚甲基蓝的降解效果很差,说明ZIF67-C3N4(0.3)在酸性条件下容易失活.通过对亚甲基蓝初始浓度对光催化反应的研究显示,当亚甲基蓝的初始浓度为20mg/L时,经140min反应后,亚甲基蓝的去除率小于90%;当亚甲基蓝的浓度降至15 mg/L时,其在120min的降解效率超过92%;而10mg/L的亚甲基蓝可在120min内完全降解.对制备的五种催化剂对亚甲基蓝的降解效果分析得出ZIF67-C3N4(0.3)比其他四种催化剂的效果更好.为了揭示ZIF67-C3N4(0.3)在可见光条件下催化降解亚甲基蓝的反应机理,本文利用叔丁醇、甲酸以及对苯醌进行淬灭实验.结果表明,光致空穴(h+)和超氧自由基(O2-·)是降解亚甲基蓝的主要活性物质.

English

    1. [1] K. T. Carvalho, A. E. Nogueira, O. F. Lopes, G. Byzynski, C. Ribeiro, Cera. Int., 2017, 43, 3521-3530.

    2. [2] Y. Sheng, Z. Wei, H. Miao, W. Yao, H. Li, Y. Zhu, Chem. Engineering J., 2019, 370, 287-294.

    3. [3] S. N. Ahmed, W. Haider, Nanotechnology, 2018, 29, 342001.

    4. [4] D. B. Miklos, C. Remy, M. Jekel, K. G. Linden, J. E. Drewes, U. Hübner, Water Res., 2018, 139, 118-131.

    5. [5] D. S. Babu, V. Srivastava, P. V. Nidheesh, M. S. Kumar, Sci. Total Environ., 2019, 696, 133961.

    6. [6] R. Hao, G. Wang, H. Tang, L. Sun, C. Xu, D. Han, Appl. Catal. B, 2016, 187, 47-58.

    7. [7] C. Pan, J. Jia, X. Hu, J. Fan, E. Liu, Appl. Surf. Sci., 2018, 430, 283-292.

    8. [8] Q. Tang, X. Meng, Z. Wang, J. Zhou, H. Tang, Appl. Surf. Sci., 2018, 430, 253-262.

    9. [9] Y. Zhang, P. Su, D. Weathersby, Q. Zhang, J. Zheng, R. Fan, J. Zhang, Q. Dai, Appl. Surf. Sci., 2020, 501, 144217.

    10. [10] S. Borthakur, L. Saikia, J. Environ. Chem. Eng., 2019, 7, 103035.

    11. [11] X. Wang, K. Maeda, A. Thomas, K. Takanabe, G. Xin, J. M. Carlsson, K. Domen, M. Antonietti, Nat. Mater., 2009, 8, 76.

    12. [12] M. Zhang, W. Jiang, D. Liu, J. Wang, Y. Liu, Y. Zhu, Y. Zhu, Appl. Catal. B, 2016, 183, 263-268.

    13. [13] T. Arumugham, R. G. Amimodu, N. J. Kaleekkal, D. Rana, J. Environ. Sci., 2019, 82, 57-69.

    14. [14] J. Fu, J. Yu, C. Jiang, B. Cheng, Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1701503.

    15. [15] Z. Jiang, W. Wan, H. Li, S. Yuan, H. Zhao, P. K. Wong, Adv. Mater., 2018, 30, 1706108.

    16. [16] Y. Wang, R. Shi, J. Lin, Y. Zhu, Energy Environ. Sci., 2011, 4, 2922-2929.

    17. [17] Y. He, Y. Wang, L. Zhang, B. Teng, M. Fan, Appl. Catal. B, 2015, 168, 1-8.

    18. [18] Q. Sun, K. Lv, Z. Zhang, M. Li, B. Li, Appl. Catal. B, 2015, 164, 420-427.

    19. [19] J. Yan, H. Wu, H. Chen, Y. Zhang, F. Zhang, S. F. Liu, Appl. Catal. B, 2016, 191, 130-137.

    20. [20] L. Ge, C. Han, J. Liu, Appl. Catal. B, 2011, 108, 100-107.

    21. [21] J. Wang, L. Tang, G. Zeng, Y. Liu, Y. Zhou, Y. Deng, J. Wang, B. Peng, ACS Sustainable Chem. Eng., 5, 2016, 1062-1072.

    22. [22] M. Zhang, Y. Zhang, L. Tang, G. Zeng, J. Wang, Y. Zhu, C. Feng, Y. Deng, W. He, J. Colloid Interface Sci., 2018, 539, 654-664.

    23. [23] G. Miao, D. Huang, X. Ren, X. Li, Z. Li, J. Xiao, Appl. Catal. B, 2016, 192, 72-79.

    24. [24] M. Ou, S. Wan, Q. Zhong, S. Zhang, Y. Song, L. Guo, W. Cai, Y. Xu, Appl. Catal. B, 2018, 221, 97-107.

    25. [25] Z. Sun, Z. Yu, Y. Liu, C. Shi, M. Zhu, A. Wang, J. Colloid Interface Sci., 2019, 533, 251-258.

    26. [26] N. Stock, S. Biswas, Chem. Rev., 2011, 112, 933-969.

    27. [27] X. Xu, R. Cao, S. Jeong, J. Cho, Nano Lett., 2012, 12, 4988-4991.

    28. [28] W. Chaikittisilp, K. Ariga, Y. Yamauchi, J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 14-19.

    29. [29] D. Liu, D. Chen, N. Li, Q. Xu, H. Li, J. He, J. Lu, Small, 2019, 1902291.

    30. [30] J. Qian, F. Sun, L. Qin, Mater. Lett., 2012, 82, 220-223.

    31. [31] J. Navarro-Sánchez, N. Almora-Barrios, B. Lerma-Berlanga, J. J. Ruiz-Pernía, V. A. Lorenz-Fonfria, I. Tuñón, C. Martí-Gastaldo, Chem. Sci., 2019, 10, 4082-4088.

    32. [32] Y. Chen, D. Wang, X. Deng, Z. Li, Catal. Sci. Technol., 2017, 7, 4893-4904.

    33. [33] C. Wang, J. Kim, V. Malgras, J. Na, J. Lin, J. You, M. Zhang, J. Li, Y. Yamauchi, Small, 2019, 15, 1900744.

    34. [34] G. Zhou, M. F. Wu, Q. J. Xing, F. Li, H. Liu, X. B. Luo, J. P. Zou, J. M. Luo, A. Q. Zhang, Appl. Catal. B, 2018, 220, 607-614.

    35. [35] K. Y. A. Lin, H. A. Chang, J. Taiwan Inst. Chem. Eng., 2015, 53, 40-45.

    36. [36] J. S. M. Lee, Y. I. Fujiwara, S. Kitagawa, S. Horike, Chem. Mater., 2019, 31, 4205-4212.

    37. [37] Y. Pan, K. Sun, S. Liu, X. Cao, K. Wu, W. C. Cheong, Z. Chen, Y. Wang, Y. Li, Y. Liu, D. Wang, Q. Peng, C. Chen, Y. Li, J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 2610-2618.

    38. [38] L. Shang, H. Yu, X. Huang, T. Bian, R. Shi, Y. Zhao, G. I. N. Waterhouse, T. Zhang, Adv. Mater., 2016, 28, 1668-1674.

    39. [39] Z. Mao, J. Chen, Y. Yang, D. Wang, L. Bie, B. D. Fahlman, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 12427-12435.

    40. [40] Y. Luo, X. Wei, B. Gao, W. Zou, Y. Zheng, Y. Yang, Y. Zhang, Q. Tong, L. Dong, Chem. Eng. J., 2019, 122019.

    41. [41] G. W. Roberts, C. N. Satterfield, Ind. Eng. Chem. Fund., 1965, 4, 288-293.

    42. [42] N. G. Asenjo, R. Santamaria, C. Blanco, M. Granda, P. Alvarez, R. Menéndez, Carbon, 2013, 55, 62-69.

    43. [43] Y. Deng, Chem. Eng. J., 2018, 337, 220-227.

    44. [44] J. Tang, Z. Zou, J. Yin, J. Ye, Chem. Phys. Lett., 2003, 382, 175-179.

    45. [45] S. C. Yan, Z. S. Li, Z. G. Zou, Langmuir, 2010, 26, 3894-3901.

    46. [46] Q. Xiang, J. Yu, M. Jaroniec, J. Phys. Chem. C, 2011, 115, 7355-7363.

    47. [47] W. J. Ong, L. L. Tan, Y. H. Ng, S. T. Yong, S. P. Chai, Chem. Rev., 2016, 116, 7159-7329.

    48. [48] Y. Feng, S. Lin, S. Huang, S. Shrestha, G. Conibeer, J. Appl. Phys., 2015, 117, 125701.

    49. [49] P. Soni, V. V. S. Murty, K. K. Kushwaha, J. Nanosci. Nanoeng. Appl., 2018, 8, 69-74.

    50. [50] F. Wei, Z. Deng, S. Sun, N. T. P. Hartono, H. L. Seng, T. Buonassisi, P. D. Bristowe, A. K. Cheetham, Chem. Commun., 2019, 55, 3721-3724.

    51. [51] R. Su, Q. Li, Y. Chen, B. Gao, Q. Yue, W. Zhou, J. Cleaner Prod., 2019, 209, 20-29.

    52. [52] R. Djellabi, M. F. Ghorab, A. Smara, C. L. Bianchi, G. Cerrato, X. Zhao, B. Yang, In:Green Materials for Wastewater Treatment, M. Naushad, E. Lichtfouse, eds., Springer, 2020, 291-319.

    53. [53] Q. Hao, Y. Huang, D. Chen, Y. Liu, W Wei, B. J. Ni, Chin. J. Catal., 2020, 41, 249-258.

    54. [54] Q. Hao, G. Jia, W. Wei, A. Vinu, Y. Wang, H. Arandiyan, B. J. Ni, Nano Res., 2020, 13, 18-37.

    55. [55] J. Qian, F. Sun, L. Qin, Mater. Lett., 2012, 82, 220-223.

    56. [56] S. C. Yan, Z. S. Li, Z. G. Zou, Langmuir, 2009, 25, 10397-10401.

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  7
  • 文章访问数:  316
  • HTML全文浏览量:  8
文章相关
  • 收稿日期:  2020-03-05
  • 修回日期:  2020-04-17
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章