【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100105
采用一步水热法合成了g-C3N4/Bi2WO6(MCN/BWO)异质结光催化剂,用于降解左氧氟沙星(LEV)。在模拟太阳光照射下,摩尔比为1 : 1的MCN/BWO对LEV的降解率达到98.14%,这归因于MCN和BWO之间形成了S型异质结。原位XPS分析和表面功函数测量证实了电子转移路径遵循S型异质结机制。MCN/BWO体系中S型异质结产生的内建电场(IEF)促进了光生电子(e−)从BWO的导带(CB)直接转移到MCN的价带(VB)。这一过程实现了光生电子-空穴对(e−-h+)的有效分离,h⁺在BWO的VB上积累,e−在MCN的CB上积累。自由基捕获实验表明,超氧自由基(·O₂−)和h⁺是主要的活性物种。除了表现出优异的光催化性能外,该催化剂在连续三个循环中保持了良好的稳定性。为了阐明降解机制,采用液相色谱-质谱(LC-MS)和定量构效关系(QSAR)分析来鉴定降解途径、中间产物和潜在毒性。本研究为废水处理应用提供了理论基础。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202310013
抗生素在自然水体中的含量不断升高,引发的水体污染对社会的可持续发展构成了巨大威胁。光催化技术是一种高效且环保的环境净化技术,在解决环境污染方面具有巨大的应用前景。C3N5是一种性能优越的非贵金属光催化剂。然而,该催化剂的应用面临着一些挑战,比如光反应动力学较慢和光生载流子快速复合的问题。近期的研究表明,构筑独特的S型异质结是获得优良光催化剂的一种有效策略。因此,通过一种简易的制备方法成功构筑了一种等离子体效应协同的Ag/Ag3PO4/C3N5 S型异质结光催化材料。由于等离子体效应和S型异质结的协同作用,Ag/Ag3PO4/C3N5异质结展现出优异的吸收太阳光的能力、高效分离光生载流子的能力以及强大的光氧化还原能力,能够在太阳光的激发下有效产生大量的•OH和•O2−自由基。因此,Ag/Ag3PO4/C3N5表现出卓越的光催化性能,对左氧氟沙星(LEV)的降解速率常数高达0.0362 min−1,比C3N5、Ag3PO4和Ag3PO4/C3N5分别提高了24.8、1.1和0.7倍。此外,Ag/Ag3PO4/C3N5异质结具有出色的抗外界环境干扰性和可重复使用性。该研究为C3N5基光催化剂材料在环境净化方面迈出了坚实的一步。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240311
为研究取代基对铱磷光配合物光物理性质的影响,以2,4-二(2,4-二取代基苯基)吡啶[2,4-(2,4-2R-phenyl)2py,R=甲基(HL1)、甲氧基(HL2)、氟(HL3)、三氟甲基(HL4)]为主配体,即在主配体上2个苯基的2位和4位同时引入4个相同的甲基、甲氧基、氟或三氟甲基,同时以乙酰丙酮(Hacac)为辅助配体,合成出4个铱磷光配合物(Ln)2Ir (acac)[n=1(Ir1)、2(Ir2)、3(Ir3)、4(Ir4)]。通过元素分析、核磁共振谱(1H NMR和13C NMR)和单晶X射线衍射表征了铱磷光配合物的组成、空间结构和分子堆积。通过溶液和固态光致发光光谱、紫外可见吸收光谱、荧光寿命和理论计算对铱磷光配合物的光物理性能进行了深入和系统的研究。结果表明:4个铱磷光配合物均呈稍微扭曲的八面体构型,中心Ir(Ⅲ)分别与2个主配体的C和N原子配位形成五元螯合环,同时和辅助配体acac-的2个氧原子配位形成稳定的六元螯合环。配合物Ir1、Ir2、Ir3和Ir4在溶液状态下的发射波长分别为537、515、514和553 nm,溶液中量子产率分别为68%、83%、88%和81%,荧光寿命分别为26.75、163.93、64.50和330.39 ns。4个铱磷光配合物具有不同的电子云分布特征,取代基能够调控电子云在苯环上的分布,进一步实现发射波长、发光颜色,荧光寿命和分子堆积的调控。
