【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202406020
这项工作展示了一种新型具有高效光催化活性的双S型ZnS/ZnO/CdS三元异质结光催化剂。具有最佳CdS组成的ZnS/ZnO/CdS三元催化剂,ZnS/ZnO/CdS-14%显示最大H2析出速率为4.1 mmol·g‒1·h‒1。最大光催化性能分别约是相应的ZnS/CdS和ZnO/ZnS的2倍和13倍。在420 nm下,获得了19.8%的量子效率。此外,连续6次测试后,催化剂的结构和产氢活性只有微小的变化,表明了光催化剂的稳定性。根据理论计算和实验结果,三元光催化活性的显著提高归因于快速的电子转移和分离,以及相互作用的双S型半导体界面之间的紧密接触。这项工作强调了一种构建双S型光催化系统的新方法,该分解水产氢系统对光生载流子具有高效分离和快速迁移能力。
【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202506010
碳纤维作为国防、航空航天、轨道交通等领域的关键材料,已被纳入国家战略发展规划。其前体(如共聚聚丙烯腈)的结构组成是影响碳纤维结构与性能的核心因素。然而,我国在碳纤维共聚前体的合成及应用方面仍面临技术瓶颈,亟需通过本科相关教学实验培养具备专业知识与创新能力的复合型人才。目前,本科高分子化学实验课程多以均聚物自由基聚合实验为主,并采用单变量控制的非探究性模式进行。由于实验时长有限、单体种类与比例选择复杂以及仪器条件不足等因素,具有重要应用的共聚物的合成实验难以纳入传统的实验教学中。随着人工智能等数字化技术的快速发展,这一困境有望被突破。本研究设计了一套基于共聚物合成及应用的数字化实验教学方案,通过利用开源数据库训练神经网络,借助人工智能程序预测不同合成策略的结果,学生可在虚拟实验平台上优化相关参数,模拟聚丙烯腈基碳纤维的全流程合成及性能测试,进而指导开展线下探究性碳纤维共聚前体的合成实验,产生的实验数据可上传至平台,用于微调预训练模型,从而逐步提高人工智能模型的预测精度。最终,通过与相关虚拟仿真实验的链接,构建了碳纤维前体“合成–结构–性能–应用”的全流程模块化实验体系,为学生提供了一个系统性、探究性及创新性的数字化综合实验,有效提升了人才培养的质量。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100172
太阳能驱动的氧还原制取H2O2为传统工业蒽醌法和直接H2/O2合成法提供了一种绿色、高效且环境友好的替代方案。本研究通过定向晶面工程,将氢键有机框架(HOF)选择性锚定在BiVO4的(010)晶面上,构建了以HOF为还原端、通过氧还原反应生成H2O2的S型异质结。该结构使H2O2产率显著提升至555 μmol g−1 h−1,较随机锚定的HOF/BiVO4体系提高约37%。原位开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示了原始BiVO4的(110)与(010)晶面间存在内建电场,且(010)晶面在光照下富集电子。对HOF定向锚定于BiVO4 (010)晶面的材料研究表明,两组分间还建立了额外的内建电场。由此,我们提出了一种在异质结中具有双内建电场的新型HOF/BiVO4 (010)光催化材料,这种结构显著促进了单晶BiVO4不同晶面与S型异质结界面的双向定向电荷转移。原位X射线光电子(XPS)进一步证实了S型异质结的电子转移机制。通过引入电子清除剂与空穴捕获剂,我们证实该异质结介导的光催化过程遵循两电子氧还原反应(ORR)路径。电子顺磁共振(EPR)光谱检测到超氧自由基(∙O2−)的存在,表明ORR通过间接两电子转移机制进行。双内建电场、S型异质结结构与两电子ORR路径的协同效应共同促成了该体系优异的光催化性能。
