注册 English

构筑富含阳离子缺陷的贫P-Ni2P和富P-CoP3异质结用于增强尿素/肼电催化氧化反应

谭雯娟 ,  叶勇 ,  孙秀娟 ,  刘备 ,  周佳佳 ,  廖海龙 ,  吴秀琳 ,  丁锐 ,  刘恩辉 ,  高平

downloadPDF
引用本文: 谭雯娟, 叶勇, 孙秀娟, 刘备, 周佳佳, 廖海龙, 吴秀琳, 丁锐, 刘恩辉, 高平. 构筑富含阳离子缺陷的贫P-Ni2P和富P-CoP3异质结用于增强尿素/肼电催化氧化反应[J]. 物理化学学报, 2024, 40(6): 230605. doi: 10.3866/PKU.WHXB202306054 shu
Citation:  Wenjuan Tan, Yong Ye, Xiujuan Sun, Bei Liu, Jiajia Zhou, Hailong Liao, Xiulin Wu, Rui Ding, Enhui Liu, Ping Gao. Building P-Poor Ni2P and P-Rich CoP3 Heterojunction Structure with Cation Vacancy for Enhanced Electrocatalytic Hydrazine and Urea Oxidation[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2024, 40(6): 230605. doi: 10.3866/PKU.WHXB202306054 shu

构筑富含阳离子缺陷的贫P-Ni2P和富P-CoP3异质结用于增强尿素/肼电催化氧化反应

  • 湘潭大学化学学院, 环境友好与利用教育部重点实验室, 湖南 湘潭 411105

    • 通讯作者: 孙秀娟, sunxj594@xtu.edu.cn; 刘备, liubei@xtu.edu.cn
  • 基金项目:

    湖南省教育厅一般项目 20C1774

    湖南省自然科学基金 2021JJ40530

    湖南省自然科学基金 2022JJ40428

摘要: 废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水，既可以有效处理废水，实现氮循环，又能将肼和尿素作为新型燃料，有助于新能源的发展。然而，目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在挑战。因此，开发低成本、高效且稳定性好的电催化剂是实现这一技术的先决条件。在本文中，我们采用水热-碱刻蚀-磷化的三步方法，制备了一种富含阳离子缺陷的双金属磷化物Ni2P/CoP3催化剂(简称Ni2P/CoP3-Znvac)，并将其应用于肼氧化和尿素氧化。该催化剂由贫磷的Ni2P和富磷的CoP3两种不同性质的磷化物组成。CoP3中富集的磷含有大量的负电荷，有利于吸附带正电荷的中间物种；而Ni2P中磷含量较少，金属含量高，具有良好的导电性，可以确保快速的反应动力学。通过物理表征和电化学测试，证实了Ni2P/CoP3的成功合成和其独特的电子结构。电子顺磁测试(EPR)证明了阳离子空位的存在，大量的阳离子空位缺陷有助于增加活性位点的数量，从而提升催化性能。因此，该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面表现出色。仅需−47 mV (HzOR)和1.311 V(UOR)的电位即可产生10 mA∙cm−2的电流密度。Tafel斜率分别为54.3 mV∙dec−1 (HzOR)和37.24 mV∙dec−1 (UOR)。Ni2P/CoP3-Znvac在HzOR和UOR方面的性能远优于单独的Ni2P和CoP3，也优于未经碱刻蚀的镍钴磷化物。基于以上的测试结果，我们将Ni2P/CoP3-Znvac催化剂应用于直接肼燃料电池(DHzFC)和直接尿素-双氧水燃料电池(DUHPFC)的阳极，测试表明DHzFC和DUHPFC的最大功率密度分别为229.01和16.22 mW∙cm−2。更为重要的是，DHzFC和DUHPFC能够稳定工作24 h，性能几乎不衰退。此外，Ni2P/CoP3-Znvac材料还可应用于自制的锌-肼燃料电池，并展示出良好的实际应用潜力。综上所述，本研究通过一系列方法制备了Ni2P/CoP3-Znvac催化剂，该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面具有优异性能。这项工作为设计高效且稳定性好的肼氧化和尿素氧化电催化剂提供了新的思路。

English

    1. [1]

      Huang, K. J.; Li, L.; Olivetti, E. A. Joule 2018, 2, 1642. doi: 10.1016/j.joule.2018.07.020

    2. [2]

      Wang, J. Y.; Ouyang, T.; Li, N.; Ma, T. Y.; Liu, Z. Q. Sci. Bull. 2018, 63, 1130. doi: 10.1016/j.scib.2018.07.008

    3. [3]

      Huang, Y. J.; Li, M.; Pan, F.; Zhu, Z. Y.; Sun, H. M.; Tang, Y. W.; Fu, G. T. Carbon Energy 2022, 5, e279. doi: 10.1002/cey2.279

    4. [4]

      刘瑶钰, 王宇辰, 刘碧莹, Amer, M., 严凯. 物理化学学报, 2023, 39 (2), 2205028. doi: 10.3866/PKU.WHXB202205028Liu, Y. Y.; Wang, Y. C.; Liu, B. Y.; Amer, M.; Yan, K. Acta Phys.-Chim. Sin. 2023, 39 (2), 2205028. doi: 10.3866/PKU.WHXB202205028

    5. [5]

      Li, M.; Pan, X. C.; Jiang, M. Q.; Zhang, Y. F.; Tang, Y. W.; Fu, G. T. Chem. Eng. J. 2020, 395, 125160. doi: 10.1016/j.cej.2020.125160

    6. [6]

      Huang, C.; Ouyang, T.; Zou, Y.; Li, N.; Liu, Z. Q. J. Mater. Chem. A 2018, 6, 7420. doi: 10.1039/c7ta11364a

    7. [7]

      Bi, Z. H.; Zhang, H.; Zhao, X.; Wang, Y. W.; Tan, F.; Chen, S. Q.; Feng, L. G.; Zhou, Y. T.; Ma, X.; Su, Z.; et al. Energy Stor. Mater. 2023, 54, 313. doi: 10.1016/j.ensm.2022.10.045

    8. [8]

      肖瑶, 裴煜, 胡一帆, 马汝广, 王德义, 王家成. 物理化学学报, 2021, 37 (7), 2009051. doi: 10.3866/PKU.WHXB202009051Xiao, Y.; Pei, Y.; Hu, Y. F.; Ma, R. G.; Wang, D. Y.; Wang, J. C. Acta Phys.-Chim. Sin. 2021, 37 (7), 2009051. doi: 10.3866/PKU.WHXB202009051

    9. [9]

      Liu, J.; Li, E. L.; Ruan, M. B.; Song, P.; Xu, W. L. Catalysts 2015, 5, 1167. doi: 10.3390/catal5031167

    10. [10]

      Li, J. X.; Sun, S. J.; Yang, Y.; Dai, Y. R.; Zhang, B. G.; Feng, L. G. Chem. Commun. 2022, 58, 9552. doi: 10.1039/d2cc03566a

    11. [11]

      Li, M.; Wang, S. L.; Wang, X. Z.; Tian, X. L.; Wu, X.; Zhou, Y. T.; Hu, G. Z.; Feng, L. G. Chem. Eng. J. 2022, 442, 136165. doi: 10.1016/j.cej.2022.136165

    12. [12]

      Wang, S. L.; Zhu, J. Y.; Wu, X.; Feng, L. G. Chin. Chem. Lett. 2022, 33, 1105. doi: 10.1016/j.cclet.2021.08.042

    13. [13]

      Wang, X. H.; Hong, Q. L.; Zhang, Z. N.; Ge, Z. X.; Zhai, Q. G.; Jiang, Y. C.; Chen, Y.; Li, S. N. Appl. Surf. Sci. 2022, 604, 154484. doi: 10.1016/j.apsusc.2022.154484

    14. [14]

      Song, M.; Zhang, Z. J.; Li, Q. W.; Jin, W.; Wu, Z. X.; Fu, G. T.; Liu, X. J. Mater. Chem. A 2019, 7, 3697. doi: 10.1039/c8ta10985k

    15. [15]

      Li, M.; Wu, X. D.; Liu, K.; Zhang, Y. F.; Jiang, X. C.; Sun, D. M.; Tang, Y. W.; Huang, K.; Fu, G. T. J. Energy Chem. 2022, 69, 506. doi: 10.1016/j.jechem.2022.01.031

    16. [16]

      Yu, Z. Y.; Lang, C. C.; Gao, M. R.; Chen, Y.; Fu, Q. Q.; Duan, Y.; Yu, S. H. Energy Environ. Sci. 2018, 11, 1890. doi: 10.1039/c8ee00521d

    17. [17]

      Sun, H. R.; Gao, L. Y.; Kumar, A.; Cao, Z. B.; Chang, Z.; Liu, W.; Sun, X. M. ACS Appl. Energy Mater. 2022, 5, 9455. doi: 10.1021/acsaem.2c0100

    18. [18]

      Li, M.; Gu, Y.; Chang, Y. J.; Gu, X. C.; Tian, J. Q.; Wu, X.; Feng, L. G. Chem. Eng. J. 2021, 425, 130686. doi: 10.1016/j.cej.2021.130686

    19. [19]

      Babar, P.; Lokhande, A.; Karade, V.; Lee, I. J.; Lee, D.; Pawar, S.; Kim, J. H. J. Colloid Interface Sci. 2019, 557, 10. doi: 10.1016/j.jcis.2019.09.012

    20. [20]

      Sun, Q. Q.; Li, Y. B.; Wang, J. F.; Cao, B. Y.; Yu, Y.; Zhou, C. S.; Zhang, G. C.; Wang, Z. L.; Zhao, C. J. Mater. Chem. A 2020, 8, 21084. doi: 10.1039/d0ta08078k

    21. [21]

      Liang, J.; Liu, Q.; Li, T. S.; Luo, Y. L.; Lu, S. Y.; Shi, X. F.; Zhang, F.; Asiri, A. M.; Sun, X. P. Green Chem. 2021, 23, 2834. doi: 10.1039/d0gc03994b

    22. [22]

      Wang, J. M.; Ma, X.; Qu, F. L.; Asiri, A. M.; Sun, X. P. Inorg. Chem. 2017, 56, 1041. doi: 10.1021/acs.inorgchem.6b02808

    23. [23]

      Chen, J. X.; Long, Q. W.; Xiao, K.; Ouyang, T.; Li, N.; Ye, S. Y.; Liu, Z. Q. Sci. Bull. 2021, 66, 1063. doi: 10.1016/j.scib.2021.02.03

    24. [24]

      Li, T. F.; Li, S. L.; Liu, Q. Y.; Tian, Y. C.; Zhang, Y. W.; Fu, G. T.; Tang, Y. W. ACS Sustain. Chem. Eng. 2019, 7, 17950. doi: 10.1021/acssuschemeng.9b04699

    25. [25]

      Chen, C.; Su, H.; Lu, L. N.; Hong, Y. S.; Chen, Y. Z.; Xiao, K.; Ouyang, T.; Qin, Y. L.; Liu, Z. Q. Chem. Eng. J. 2021, 408, 127814. doi: 10.1016/j.cej.2020.127814

    26. [26]

      Fan, C.; Wu, X. D.; Li, M.; Wang, X.; Zhu, Y.; Fu, G. T.; Ma, T. Y.; Tang, Y. W. Chem. Eng. J. 2022, 431, 133829. doi: 10.1016/j.cej.2021.133829

    27. [27]

      Sha, l. N.; Yin, J. L.; Ye, K.; Wang, G.; Zhu, K.; Cheng, K.; Yan, J.; Wang, G. L.; Cao, D. X. J. Mater. Chem. A 2019, 7, 9078. doi: 10.1039/c9ta00481e

    28. [28]

      Zhang, S. C.; Zhang, C. H.; Zheng, X. S.; Su, G.; Wang, H. L.; Huang, M. H. Appl. Catal. B 2022, 324, 122207. doi: 10.1016/j.apcatb.2022.122207

    29. [29]

      Wu, D.; Wei, Y. C.; Ren, X.; Ji, X. Q.; Liu, Y. W.; Guo, X. D.; Liu, Z.; Asiri, A. M.; Wei, Q.; Sun, X. P. Adv. Mater. 2018, 30, 1705366. doi: 10.1002/adma.201705366

    30. [30]

      Wang, Y. B.; Jiang, Y.; Zhao, Y. X.; Ge, X. L.; Lu, Q.; Zhang, T.; Xie, D. S.; Li, M.; Bu, Y. F. Chem. Eng. J. 2023, 451, 138710. doi: 10.1016/j.cej.2022.138710

    31. [31]

      Xu, S. R.; Zhao, H. T.; Li, T. S.; Liang, J.; Lu, S. Y.; Chen, G.; Gao, S. Y.; Asiri, A. M.; Wu, Q.; Sun, X. P. J. Mater. Chem. A 2020, 8, 19729. doi: 10.1039/d0ta05628f

    32. [32]

      Shi, Z. P.; Wang, Y.; Li, J.; Wang, X.; Wang, Y. B.; Li, Y.; Xu, W. L.; Jiang, Z.; Liu, C. P.; Xing, W.; Ge, J. J. Joule 2021, 5, 2164. doi: 10.1016/j.joule.2021.05.018

    33. [33]

      Wang, S. L.; Xu, P. X.; Tian, J. Q.; Liu, Z.; Feng, L. G. Electrochim. Acta 2021, 370, 137755. doi: 10.1016/j.electacta.2021.137755

    34. [34]

      Li, J. X.; Wang, S. L.; Sun, S. J.; Wu, X.; Zhang, B. G.; Feng, L. G. J. Mater. Chem. A 2022, 10, 9308. doi: 10.1039/d2ta00120a

    35. [35]

      Yang, L.; Liu, Z.; Zhu, S.; Feng, L.; Xing, W. Mater. Today Phys. 2021, 16, 100292. doi: 10.1016/j.mtphys.2020.100292

    36. [36]

      Liu, X. J.; He, J.; Zhao, S. Z.; Liu, Y. P.; Zhao, Z.; Luo, J.; Hu, G. Z.; Sun, X. M.; Ding, Y. Nat. Commun. 2018, 9, 4365. doi: 10.1038/s41467-018-06815-9

    37. [37]

      Yin, X.; Feng, L. G.; Yang, W.; Zhang, Y. X.; Wu, H. Y.; Yang, L.; Zhou, L.; Gan, L.; Sun, S. R. Nano Res. 2022, 15, 2138. doi: 10.1007/s12274-021-3850-9

    38. [38]

      Li, X. Y.; Zhang, R.; Luo, Y. S.; Liu, Q.; Lu, S. Y.; Chen, G.; Gao, S. Y.; Chen, S.; Sun, X. P. Sustain. Energy Fuel. 2020, 4, 3884. doi: 10.1039/d0se00240b

    39. [39]

      Zhang, Y.; Liu, Y. W.; Ma, M.; Ren, X.; Liu, Z.; Du, G.; Asiri, A. M.; Sun, X. P. Chem. Commun. 2017, 53, 11048. doi: 10.1039/c7cc06278h

    40. [40]

      Liu, T. T.; Liu, D. N.; Qu, F. L.; Wang, D. X.; Zhang, L.; Ge, R. X.; Hao, S.; Ma, Y. J.; Du, G.; Asiri, A. M.; et al. Adv. Energy Mater. 2017, 7, 1700020. doi: 10.1002/aenm.201700020

    41. [41]

      Feng, L. G.; Ding, R. F.; Chen, Y. W.; Wang, J. W.; Xu, L. J. Power Sources 2020, 452, 227837. doi: 10.1016/j.jpowsour.2020.227837

    42. [42]

      Liu, H.; Liu, Z.; Feng, L. G. Nanoscale 2019, 11, 16017. doi: 10.1039/c9nr05204f

    43. [43]

      Liu, H.; Yang, D. W.; Bao, Y. F.; Yu, X.; Feng, L. G. J. Power Sources 2019, 434, 226754. doi: 10.1016/j.jpowsour.2019.226754

    44. [44]

      Pei, C. G.; Ding, R. F.; Yu, X.; Feng, L. G. ChemCatChem 2019, 11, 4617. doi: 10.1002/cctc.201900886

    45. [45]

      Liao, Y.; Chen, Y. Y.; Li, L.; Luo, S.; Qing, Y.; Tian, C. H.; Xu, H.; Zhang, J. X.; Wu, Y. Q. Adv. Funct. Mater. 2023, doi: 10.1002/adfm.202303300

    46. [46]

      Chi, J. Q.; Guo, L. L.; Mao, J. Y.; Cui, T.; Zhu, J. W.; Xia, Y. N.; Lai, J. P.; Wang, L. Adv. Funct. Mater. 2023, doi: 10.1002/adfm.202300625

    47. [47]

      Peng, L. S.; Yang, N.; Yang, Y. Q.; Wang, Q.; Xie, X. Y.; Sun-Waterhouse, D.; Shang, L.; Zhang, T. R.; Waterhouse, G. I. N. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 24612. doi: 10.1002/anie.202109938

    48. [48]

      Qian, J.; Wang, X. L.; Jiang, H.; Li, S. L.; Li, C. J.; Li, S. J.; Ma, R. G.; Wang, J. C. ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 18607. doi: 10.1021/acsami.2c03380

    49. [49]

      Zhang, L. S.; Wang, L. P.; Lin, H. P.; Liu, Y. X.; Ye, J. Y.; Wen, Y. Z.; Chen, A.; Wang, L.; Ni, F. L.; Zhou, Z. Y.; et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 16820. doi: 10.1002/anie.201909832

    50. [50]

      Zhu, X. J.; Dou, X. Y.; Dai, J.; An, X. D.; Guo, Y. Q.; Zhang, L. D.; Tao, S.; Zhao, J. Y.; Chu, W. S.; Zeng, X. C.; et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 12465. doi: 10.1002/anie.201606313

    51. [51]

      Zhu, D. D.; Guo, C. X.; Liu, J. L.; Wang, L.; Dub, Y.; Qiao, S. Z. Chem. Commun. 2017, 53, 10906. doi: 10.1039/c7cc06378d

    52. [52]

      Singh, R. K.; Schechter, A. ChemCatChem 2017, 9, 3374. doi: 10.1002/cctc.201700451

    53. [53]

      Xu, W.; Zhang, H. M.; Li, G.; Wu, Z. C. Sci. Rep. 2014, 4, 5863. doi: 10.1038/srep05863

    54. [54]

      Wang, D.; Yan, W.; Vijapur, S. H.; Botte, G. G. Electrochim. Acta 2013, 89, 732. doi: 10.1016/j.electacta.2012.11.046

    55. [55]

      Wang, L.; Ren, L. T.; Wang, X. R.; Feng, X.; Zhou, J. W.; Wang, B. ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 4750. doi: 10.1021/acsami.7b18650

    56. [56]

      He, Q.; Wan, Y. Y.; Jiang, H. L.; Pan, Z. W.; Wu, C. Q.; Wang, M.; Wu, X. J.; Ye, B. J.; Ajayan, P. M.; Song, L. ACS Energy Lett. 2018, 3, 1373. doi: 10.1021/acsenergylett.8b00515

    57. [57]

      Barakat, N. A. M.; Alajami, M.; Al Haj, Y.; Obaid, M.; Al-Meer, S. Catal. Commun. 2017, 97, 32. doi: 10.1016/j.catcom.2017.03.027

    58. [58]

      Shi, Y.; Li, H. R.; Ao, D. N.; Chang, Y.; Xu, A. J.; Jia, M. L.; Jia, J. C. J. Alloys Compd. 2021, 885, 160919. doi: 10.1016/j.jallcom.2021.160919

    59. [59]

      Liu, H. P.; Zhu, S. L.; Cui, Z. D.; Li, Z. Y.; Wu, S. L.; Liang, Y. Q. Nanoscale 2021, 13, 1759. doi: 10.1039/d0nr08025j

    60. [60]

      Ding, R.; Li, X. D.; Shi, W.; Xu, Q. L.; Wang, L.; Jiang, H. X.; Yang, Z.; Liu, E. H. Electrochim. Acta 2016, 222, 455. doi: 10.1016/j.electacta.2016.10.198

    61. [61]

      Ji, Z. J.; Liu, J.; Deng, Y.; Zhang, S. T.; Zhang, Z.; Du, P. Y.; Zhao, Y. L.; Lu, X. Q. J. Mater. Chem. A 2020, 8, 14680. doi: 10.1039/d0ta05160h

    62. [62]

      Ye, K.; Wang, G.; Cao, D. X.; Wang, G. X. Top. Curr. Chem. 2018, 376, 3905. doi: 10.1007/s41061-018-0219-y

    63. [63]

      Vedharathinam, V.; Botte, G. G. Electrochim. Acta 2013, 108, 660. doi: 10.1016/j.electacta.2013.06.137

    64. [64]

      Vedharathinam, V.; Botte, G. G. Electrochim. Acta 2012, 81, 292. doi: 10.1016/j.electacta.2012.07.007

    65. [65]

      Vedharathinam, V.; Botte, G. G. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 21806. doi: 10.1021/jp5052529

    66. [66]

      Wang, S. L.; Yang, X. D.; Liu, Z.; Yang, D. W.; Feng, L. G. Nanoscale 2020, 12, 10827. doi: 10.1039/d0nr01386b

    67. [67]

      Xu, Z. Y.; Chen, Q.; Chen, Q. X.; Wang, P.; Wang, J. X.; Guo, C.; Qiu, X. Y.; Han, X.; Hao, J. H. J. Mater. Chem. A 2022, 10, 24137. doi: 10.1039/d2ta05494a

    68. [68]

      Wang, K. L.; Hou, M. M.; Huang, W.; Cao, Q. H.; Zhao, Y. J.; Sun, X. J.; Ding, R.; Lin, W. W.; Liu, E. H.; Gao, P. J. Colloid Interface Sci. 2022, 615, 309. doi: 10.1016/j.jcis.2022.01.151

    69. [69]

      Wang, K.; Li, Y. Z.; Hu, J. D.; Lu, Z. J.; Xie, J.; Hao, A. Z.; Cao, Y. L. Chem. Eng. J. 2022, 447, 137540. doi: 10.1016/j.cej.2022.137540

    70. [70]

      Zhang, B.; Yang, F.; Liu, X. D.; Wu, N.; Che, S.; Li, Y. F. Appl. Catal. B 2021, 298, 120494. doi: 10.1016/j.apcatb.2021.120494

    71. [71]

      Feng, Y. Y.; Shi, Q. M.; Lin, J.; Chai, E. C.; Zhang, X.; Liu, Z. L.; Jiao, L.; Wang, Y. B. Adv. Mater. 2022, 34, 2207747. doi: 10.1002/adma.202207747

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  1
  • 文章访问数:  723
  • HTML全文浏览量:  66
文章相关
  • 发布日期:  2024-06-15
  • 收稿日期:  2023-06-30
  • 接受日期:  2023-08-13
  • 修回日期:  2023-08-13
  • 网络出版日期:  2023-08-22
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net