用活性氧(ROS)光催化降解微塑料(MPs)被认为是一种环保且可持续处理水生环境中MPs污染的方法。然而，由于传统光催化剂中电荷载流子的低迁移率和快速复合率使得该手段的使用面临较大挑战。本文通过热聚合耦合热溶剂工艺成功制备了氧硫共掺杂氮化碳纳米片(OSCN)。其中，O、S共掺杂可以有效降低带隙宽度，并提高氮化碳(C₃N₄)的光响应效率。同时，O/S掺杂原子有效增强了电子分布的离域，提高了载流子的分离能力，进一步促进了ROS的形成并提高了材料的光催化性能。与C₃N₄相比，OSCN对不同类型MPs (传统的石油基MPs—聚乙烯PE和可生物降解的生物基MPs—聚乳酸PLA)的光催化降解效果和矿化率显著提高，其中PE和PLA的质量损失分别增加了32.8%和34.1%。值得注意的是，OSCN产生的•OH和¹O₂协同催化了PE的降解，而•OH则是引发PLA光解和水解的主要自由基。本研究对光催化技术在水环境MPs污染修复中的应用具有重要意义。

为避免使用当前g-C₃N₄纳米片合成策略中的外加辅助，如模板、强酸、强碱等，本研究设计了一种g-C₃N₄熔融中间体运输的创新模式，在没有任何外加物质辅助情况下，成功一步合成富含氨基g-C₃N₄纳米片。该创新模式具体包括先将三聚氰胺放置在倒置坩埚的顶部平台上，随后进行一步煅烧。在煅烧过程中，三聚氰胺及其随后形成的g-C₃N₄中间体转变为熔融状态，并沿倒置坩埚外表面逐渐向下流动。这种熔融中间体运输模式可以有效减少其团聚，并使其依次分批聚合成富含氨基的g-C₃N₄纳米片。此外，所得富氨基g-C₃N₄纳米片的光催化产H₂O₂速率显著提高，约为85.8 μmol·L^–1·h^–1，是传统块体g-C₃N₄的2倍，这主要是因为除了其纳米片结构具有较大的比表面积外，富氨基结构可以有效增强对O₂原料和*OOH中间体的吸附，并加速*OOH高效转化为H₂O₂。该探究提供了一种创新模式来合成富含氨基的g-C₃N₄纳米片，并深入探究了其光催化机理。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在光催化制备过氧化氢(H₂O₂)领域有巨大潜力。然而，低的两电子氧还原活性严重限制了g-C₃N₄的光催化产H₂O₂效率。在这项研究中，我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C₃N₄材料，合成了钾掺杂的高晶化g-C₃N₄光催化剂(CN-K)。所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸(大约20到50纳米)。更重要的是，掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O₂吸附和稳定*OOH中间体，从而提高钾掺杂高晶化g-C₃N₄光催化剂的两电子氧还原活性。其中CN-K(1:6)样品具有显著增强的光催化产H₂O₂速率(7.8 mmol·L^-1·h^-1)，且在420 nm下的表观量子效率为5.17%，光催化活性是传统块状g-C₃N₄样品的220倍。这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C₃N₄光催化剂两电子氧还原活性的机理，而且为设计高效g-C₃N₄基光催化剂提供了新的见解。

范德华异质结因其优异的电荷分离能力和在调节电子特性方面的显著灵活性而展现出卓越优势。本研究探讨了二维/二维(2D/2D) g-C₃N₄@BN范德华异质结在光催化合成过氧化氢(H₂O₂)中的潜在应用。基于该异质结，我们深入研究了三重态激子与单线态氧之间的能量转移过程，强调了催化剂结构对电荷分离和三重态电子稳定生成的重要性。通过构建电荷转移路径，异质结内的内置电场有效驱动了电荷载流子的定向迁移，显著延长了其寿命。我们采用了两种修饰策略来调控催化剂的激发态电子特性，包括调整层间排列以增强电荷传输能力，以及卤素修饰以提高材料的光响应性。实验验证表明，与CN相比，代表性的氯化-CN@BN有效抑制了激子复合，将激发态载流子的寿命延长了3.52倍。此外，H₂O₂的光催化产率提高了2.73倍。本研究为开发新型光催化剂提供了理论基础，并启发了从氧气直接合成H₂O₂的催化剂设计。

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb₂O₆纳米片上原位生长C₃N₅纳米棒，设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb₂O₆/富氮C₃N₅ S型异质结。通过构筑S型异质结，在界面处产生IEF，促进电荷从SnNb₂O₆向C₃N₅的定向迁移。与此同时，C₃N₅中的DF提供一种驱动力，将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结实现了快速的定向电子转移，从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的最佳产氢速率高达1090.0 μmol∙g⁻¹·h⁻¹ (反应过程中持续释放H₂气泡)，分别是SnNb₂O₆和C₃N₅的38.8和10.7倍。此外，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr(Ⅵ)方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振(EPR)、时间分辨光致发光光谱(TPRL)和密度泛函理论(DFT)计算，本文系统探讨了SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。

以水和氧气为原料，光催化产过氧化氢(H₂O₂)具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C₃N₄)本征光催化活性低的问题，本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C₃N₄纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C₃N₄的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1 ℃·min^-1最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H₂O₂效率(3177.0 µmol·g^-1·h^-1)，为一步焙烧和1 ℃·min^-1升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6 µmol·g^-1·h^-1)的3.7倍，高于文献报导的纯g-C₃N₄产H₂O₂效率。CN-T-1在5次循环使用中H₂O₂产率先略有下降，后基本保持不变，表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1，CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命，以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 eV, 比CN-O-1大+0.26 eV)和更正的价带位置。•O₂^-自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H₂O₂被证实为两步单电子ORR路径(O₂ + e^- → •O₂^- → H₂O₂)。

学术界在表述环加成反应时，(m + n + …)和[m + n + …]环加成混用，不利于准确的学术交流。本文介绍了国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)规定的两种环加成反应表述方式，指明了它们的准确含义和使用环境。

螺环化合物因其独特的三维结构和生物活性而备受关注，广泛应用于药物设计和有机合成中。传统螺环化合物的合成需要采用化学计量的氧化剂，条件苛刻且步骤繁琐。本实验以N-酰基磺酰胺为原料，通过电化学氧化即可合成去芳香化的螺环化合物，反应绿色高效。实验教学中，学生将学习电化学合成的基本原理，掌握电化学合成的操作技巧，并理解电化学脱芳香螺环化的合成原理。通过引导学生探究实验机理，理论与实践相结合提高学生的实验技能和科学探究能力，同时培养学生对绿色化学和可持续合成方法的认识。

利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而，纯g-C₃N₄存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合快等缺陷，产氢性能通常不佳。本研究通过直接热解硫酸铵和三聚氰胺混合物，成功实现硫物种对g-C₃N₄氮位点的原位取代，开发出一种高效的硫掺杂g-C₃N₄ (S-g-CN)光催化剂。系列结构和光谱表征证实硫的成功掺杂。密度泛函理论的第一性原理计算表明S活性位对氢的吸附吉布斯自由能近乎为零(~0.26 eV)，揭示S掺杂在优化H活性中间体吸附和解吸过程中起着重要作用。透射电子显微镜和原子力显微镜测试结果表明，S-g-CN具有超薄的纳米片状结构，其片层厚度约为2.5 nm。随后的氮气吸脱附等温线和光电化学性质测试结果表明，S掺杂不仅可显著增大g-C₃N₄比表面积，而且还能有效提高其光生电子-空穴对的转移、分离和氧化还原能力。得益于材料良好的结构特性，S-g-CN的光催化产氢速率高达4923 μmol∙g⁻¹∙h⁻¹，是原始g-C₃N₄的28倍，超越诸多最近报道的其它S掺杂g-C₃N₄光催化剂。而且，S-g-CN的表观量子效率高达3.64%。本研究除了开发一种高效的光催化剂，还将为高性能g-C₃N₄基催化剂的设计提供有益借鉴。

化石燃料的燃烧导致CO₂排放量显著增大，对环境构成严重威胁。光催化CO₂还原是减少全球变暖的重要手段，本文探讨了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在此领域中的潜在应用。然而，光生载流子的复合较快、可见光吸收能力差以及缺乏活性位点等关键因素限制了g-C₃N₄的光催化CO₂还原活性。为了解决这些问题，人们采用了多种改性策略，包括调整g-C₃N₄的形貌(如量子点、纳米棒、纳米管、纳米片、空心球等)，掺杂不同类型原子，以及与其他半导体复合形成异质结。g-C₃N₄作为光催化剂已展现出光催化还原CO₂的潜力，但仍需进一步研究和创新，本文重点讨论了S型异质结在提高g-C₃N₄光催化CO₂还原性能方面的作用，以克服其当前催化剂开发及应用的局限性。