缩短沸石材料的微孔孔道能有效提升客体分子的扩散传质性能。但目前一维L沸石(LTL)的合成中，缩短其沿一维微孔孔道方向(c轴方向)的长度至20到50 nm仍是一个挑战。本文首次在简单无机体系中通过加入纳米棒簇状L沸石作为晶种，快速(仅需4 h)合成了一种新型的L沸石介观结构晶体，且无需外加任何晶化修饰剂与模板剂。该介晶呈现出一种由超薄(约29 nm)的圆盘纳米晶沿c轴定向堆叠而成的盘簇形貌。这一独特的晶种诱导策略能够有效解耦L沸石的成核和生长阶段，为精确调控每个阶段的晶化行为以获得所需形貌结构提供了更大的操作空间。通过分析合成体系中介观尺度的晶核和微观尺度的基本构建单元衍化规律，实现了对晶种具体作用及衍化规律的解构：晶种溶解出的环笼结构加速了凝胶有序化，缩短了诱导期；而晶种溶解后的残余部分为生长期提供了密集的初始晶核，导向了新型盘簇结构的形成。通过对沸石生长条件进行调节，证实了其生长期存在蠕虫状前驱颗粒组装的行为，并实现了对盘簇中圆盘沿c轴方向厚度在18到55 nm范围内的精细调控。此外，通过选择直径为0.43到4.5 nm的系列模型分子作为吸附质，证明了该超短c轴样品在气相和液相体系大幅增强的吸附应用潜力。样品在小分子的扩散速率和大分子在气相的吸附量方面确实具有优势。在实际应用中，该样品在芳烃的吸附和分离以及染料和蛋白质的吸附方面具有一定的优势。

In this study, parallelogram-like macrocyclic supramolecular metallacycles [Pd₆(bpy)₆(L¹)₄](PF₆)₈ (1a) and [Pd₆(bpy)₆(L²)₄](PF₆)₈ (2a), where HL¹=1-(1H-pyrazole-4-yl)-4-(4-pyridyl)benzene, HL²=9-(1H-pyrazole-4-yl)-10-(4-pyridyl)anthracene, and bpy=2, 2'-bipyridine, are synthesized by reacting aryl pyrazole pyridine ligands with dipalla-dium corners in aqueous solutions via metal-directed hierarchical self-assembly. The structures of the supramolecular Pd parallelograms are confirmed through single-crystal X-ray diffraction. Notably, the two parallelogram metallacycles can be used as"turn-on"fluorescence sensors to detect HSO₃^- through a disassembly mechanism. In addition, the 1a-based sensor shows selective detection of HSO₃^- without interference from other anions. The detection limit was as low as 0.131 μmol·L^-1. Furthermore, complex 1a presented the semiquantitative visual detection ability for HSO₃^- in the test trip mode via fluorescence changes.

以生物质橙子皮为原料，通过简单的一步水热法制备了橙子皮基碳量子点(orange peel-based carbon quantum dots，OP-CQDs)，并用荧光分析法对其性质进行了研究。结果表明，OP-CQDs水溶性好、荧光强、在生理pH范围内性能稳定。OP-CQDs对铁离子(Fe³⁺)有特异性猝灭反应且灵敏度高，同时，L-抗坏血酸(L-ascorbic acid，L-AA)能够使OP-CQDs-Fe³⁺体系的荧光部分恢复，形成了“开-关-开”的荧光检测体系。Fe³⁺和L-AA的检出限分别为1.1和31.8 μmol·L^-1。

采用气固法制备了磷化钼-碳纳米花(MoP-CFs)，通过简单的超声自组装将C₆₀修饰在MoP-CFs表面，形成范德瓦耳斯异质结。研究其电催化析氢性能发现，C₆₀的修饰能够有效降低电催化析氢过电位。其中，10% C₆₀-MoP-CFs样品(10%为C₆₀的质量分数)表现出最佳催化活性，在酸性和碱性条件下达到10 mA·cm^-2的电流密度时，所需要的过电位分别为158和157 mV，并且具有至少20 h的电催化稳定性。C₆₀与MoP-CFs之间强电子耦合作用促进电子由C₆₀迁移到MoP-CFs表面，有助于减小电荷传输阻力，加快电催化析氢界面反应动力学过程。

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源，是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一，可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来，大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件，甚至还需要外部氢或氧源。相比之下，在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是，通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来，大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的e_g轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合，从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外，TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问，明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而，TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段，其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此，有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中，我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应，并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后，系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理，揭示了界面行为，并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后，我们简要总结了上述内容，并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

采用原位溶剂热反应制备多级Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄(氮空位-g-C₃N₄)/Ti₃C₂T_x肖特基结，并对其物相组成和晶体结构、微观形貌和孔结构、表面元素组成和化学态、光学和光电化学性质进行了表征。由于Ag、Bi和Ti₃C₂T_x协同的表面等离激元共振效应，Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄/Ti₃C₂T_x表现出全光谱吸收特性。由载流子浓度差驱动的界面极化电荷转移诱导形成的肖特基结，显著提高了光生载流子(包括热电子和热空穴)的分离效率和利用率。因此，与Nv-g-C₃N₄、Ti₃C₂T_x、Ag/Nv-g-C₃N₄、Bi/Nv-g-C₃N₄和Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄相比，Ag/Bi/Nv-g-C₃N₄/Ti₃C₂T_x表现出显著增强的全光谱催化活性，其在可见光和近红外光照射下光催化降解四环素的反应速率常数分别为0.033和0.008 6 min^-1，为对比样品的10~2.1倍和8.6~1.8倍。

通过自由基途径的烯烃1,2-双官能团化反应是有机合成中从烯烃直接构建C—X (X = C, N, O…)键的重要手段，其优点包括良好的区域选择性、步骤经济性和原子经济性，符合绿色化学的发展要求。含有碳-氧键的有机功能化合物种类很多，发展简单高效构建碳-氧键的合成方法是有机化学家广泛关注的研究领域。本文综述了在构建碳-氧键的同时，构建碳-碳键、碳-氮键、碳-硫键和碳-卤键的反应研究进程，并对该领域的未来发展方向进行了展望。

Reaction of the non-substituted/substituted unsymmetric pinene-derived complex [Pt(N^C^N′)Cl] with the aryl isocyanide 2,6-dimethylphenyl isocyanide (CNXyl) afforded a mixture of two isomeric species: the ionic complex [Pt(κ³-N^C^N′)(CNXyl)]Cl ([A]Cl) and the molecular complex [Pt(κ²-N^C^N′)(CNXyl)Cl] (B). Isomer B was almost the dominating product. The structures of the isomer B derivatives bearing —CF₃ and —Cl substituents on the pyridine ring of the pinene moiety (5B and 7B, respectively) have been confirmed by single-crystal X-ray diffraction, revealing a slightly distorted square planar geometry with trans-N_N^C^N′, CNR configuration (The terminal N atom of the κ²-N^C^N′ ligand is trans to the isocyanide ligand CNXyl.). Isomer B is thermodynamically more stable, as confirmed by theoretical calculations.

利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而，纯g-C₃N₄存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合快等缺陷，产氢性能通常不佳。本研究通过直接热解硫酸铵和三聚氰胺混合物，成功实现硫物种对g-C₃N₄氮位点的原位取代，开发出一种高效的硫掺杂g-C₃N₄ (S-g-CN)光催化剂。系列结构和光谱表征证实硫的成功掺杂。密度泛函理论的第一性原理计算表明S活性位对氢的吸附吉布斯自由能近乎为零(~0.26 eV)，揭示S掺杂在优化H活性中间体吸附和解吸过程中起着重要作用。透射电子显微镜和原子力显微镜测试结果表明，S-g-CN具有超薄的纳米片状结构，其片层厚度约为2.5 nm。随后的氮气吸脱附等温线和光电化学性质测试结果表明，S掺杂不仅可显著增大g-C₃N₄比表面积，而且还能有效提高其光生电子-空穴对的转移、分离和氧化还原能力。得益于材料良好的结构特性，S-g-CN的光催化产氢速率高达4923 μmol∙g⁻¹∙h⁻¹，是原始g-C₃N₄的28倍，超越诸多最近报道的其它S掺杂g-C₃N₄光催化剂。而且，S-g-CN的表观量子效率高达3.64%。本研究除了开发一种高效的光催化剂，还将为高性能g-C₃N₄基催化剂的设计提供有益借鉴。

化石燃料的燃烧导致CO₂排放量显著增大，对环境构成严重威胁。光催化CO₂还原是减少全球变暖的重要手段，本文探讨了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在此领域中的潜在应用。然而，光生载流子的复合较快、可见光吸收能力差以及缺乏活性位点等关键因素限制了g-C₃N₄的光催化CO₂还原活性。为了解决这些问题，人们采用了多种改性策略，包括调整g-C₃N₄的形貌(如量子点、纳米棒、纳米管、纳米片、空心球等)，掺杂不同类型原子，以及与其他半导体复合形成异质结。g-C₃N₄作为光催化剂已展现出光催化还原CO₂的潜力，但仍需进一步研究和创新，本文重点讨论了S型异质结在提高g-C₃N₄光催化CO₂还原性能方面的作用，以克服其当前催化剂开发及应用的局限性。