用活性氧(ROS)光催化降解微塑料(MPs)被认为是一种环保且可持续处理水生环境中MPs污染的方法。然而，由于传统光催化剂中电荷载流子的低迁移率和快速复合率使得该手段的使用面临较大挑战。本文通过热聚合耦合热溶剂工艺成功制备了氧硫共掺杂氮化碳纳米片(OSCN)。其中，O、S共掺杂可以有效降低带隙宽度，并提高氮化碳(C₃N₄)的光响应效率。同时，O/S掺杂原子有效增强了电子分布的离域，提高了载流子的分离能力，进一步促进了ROS的形成并提高了材料的光催化性能。与C₃N₄相比，OSCN对不同类型MPs (传统的石油基MPs—聚乙烯PE和可生物降解的生物基MPs—聚乳酸PLA)的光催化降解效果和矿化率显著提高，其中PE和PLA的质量损失分别增加了32.8%和34.1%。值得注意的是，OSCN产生的•OH和¹O₂协同催化了PE的降解，而•OH则是引发PLA光解和水解的主要自由基。本研究对光催化技术在水环境MPs污染修复中的应用具有重要意义。

采用一步水热法合成了g-C₃N₄/Bi₂WO₆(MCN/BWO)异质结光催化剂，用于降解左氧氟沙星(LEV)。在模拟太阳光照射下，摩尔比为1 : 1的MCN/BWO对LEV的降解率达到98.14%，这归因于MCN和BWO之间形成了S型异质结。原位XPS分析和表面功函数测量证实了电子转移路径遵循S型异质结机制。MCN/BWO体系中S型异质结产生的内建电场(IEF)促进了光生电子(e⁻)从BWO的导带(CB)直接转移到MCN的价带(VB)。这一过程实现了光生电子-空穴对(e⁻-h⁺)的有效分离，h⁺在BWO的VB上积累，e⁻在MCN的CB上积累。自由基捕获实验表明，超氧自由基(·O₂⁻)和h⁺是主要的活性物种。除了表现出优异的光催化性能外，该催化剂在连续三个循环中保持了良好的稳定性。为了阐明降解机制，采用液相色谱-质谱(LC-MS)和定量构效关系(QSAR)分析来鉴定降解途径、中间产物和潜在毒性。本研究为废水处理应用提供了理论基础。

通过半导体光催化将CO₂转化为可储存的太阳能燃料是解决温室效应和资源短缺问题的有效策略。然而，光生载流子的快速复合严重限制了单组分催化剂的CO₂还原能力。合成具有缺陷的S型异质结可以有效地分离光生电子和空穴，增强对非极性分子的吸附和活化。本文采用原位合成的方法构建了具有缺陷的S型ZnWO₄/g-C₃N₄异质结。结果表明，CO₂还原产生CO的速率高达232.4 μmol∙g⁻¹∙h⁻¹，选择性接近100%，分别是原始ZnWO₄和g-C₃N₄的11.6倍和8.5倍。原位XPS和功函数分析证明了S型电荷转移路径。S型异质结实现了电子-空穴的有效空间分离，促进了CO₂的还原。原位ESR表明CO₂分子被氮空位吸附，氮空位是光催化反应中的电子受体，有利于电子捕获和分离。S型电荷转移模式和氮空位共同促进了CO₂高效还原。这项工作为了解S型电荷转移机理和缺陷在调节CO₂还原活性方面的协同作用提供了重要见解。

在能源短缺和环保优先的背景下，光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd_0.5Zn_0.5S纳米棒和Ti₃C₂ MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti₃C₂ MXene的含量为0.5 wt% (质量分数)时，光催化产氢的最大速率为15.56 mmol∙g⁻¹∙h⁻¹，是纯Cd_0.5Zn_0.5S的2.56倍。经过5次催化循环后，光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外，基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验，我们提出了MXene/Cd_0.5Zn_0.5S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明，引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。

抗生素在自然水体中的含量不断升高，引发的水体污染对社会的可持续发展构成了巨大威胁。光催化技术是一种高效且环保的环境净化技术，在解决环境污染方面具有巨大的应用前景。C₃N₅是一种性能优越的非贵金属光催化剂。然而，该催化剂的应用面临着一些挑战，比如光反应动力学较慢和光生载流子快速复合的问题。近期的研究表明，构筑独特的S型异质结是获得优良光催化剂的一种有效策略。因此，通过一种简易的制备方法成功构筑了一种等离子体效应协同的Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅ S型异质结光催化材料。由于等离子体效应和S型异质结的协同作用，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅异质结展现出优异的吸收太阳光的能力、高效分离光生载流子的能力以及强大的光氧化还原能力，能够在太阳光的激发下有效产生大量的•OH和•O₂⁻自由基。因此，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅表现出卓越的光催化性能，对左氧氟沙星(LEV)的降解速率常数高达0.0362 min⁻¹，比C₃N₅、Ag₃PO₄和Ag₃PO₄/C₃N₅分别提高了24.8、1.1和0.7倍。此外，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅异质结具有出色的抗外界环境干扰性和可重复使用性。该研究为C₃N₅基光催化剂材料在环境净化方面迈出了坚实的一步。

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb₂O₆纳米片上原位生长C₃N₅纳米棒，设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb₂O₆/富氮C₃N₅ S型异质结。通过构筑S型异质结，在界面处产生IEF，促进电荷从SnNb₂O₆向C₃N₅的定向迁移。与此同时，C₃N₅中的DF提供一种驱动力，将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结实现了快速的定向电子转移，从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的最佳产氢速率高达1090.0 μmol∙g⁻¹·h⁻¹ (反应过程中持续释放H₂气泡)，分别是SnNb₂O₆和C₃N₅的38.8和10.7倍。此外，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr(Ⅵ)方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振(EPR)、时间分辨光致发光光谱(TPRL)和密度泛函理论(DFT)计算，本文系统探讨了SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。

光催化技术在废水处理及环境治理领域展现出巨大的应用潜力，而开发高效的光催化剂则是实现这一技术广泛应用的关键。在本研究中，我们成功地设计并制备了一种新型S型BiOBr/C₃N₅ (BBN)异质结光催化剂用于在可见光下高效去除微污染物。系统评估了BBN材料在可见光下对四环素(TC)和萘(NAP)的光催化降解效果。结果表明，BBN-2样品表现出最佳的光催化活性，其反应速率常数为0.0139 min⁻¹，比纯BiOBr和C₃N₅分别提高了0.6倍和2.8倍，这主要得益于BBN异质结具有空间分隔开的氧化还原位点以及利用内建电场作为驱动力，促进光生载流子的有效分离，从而加速微污染物的降解反应。此外，BBN-2具有卓越的抗外界环境干扰特性以及优异的稳定性能，在经过五次循环使用后，仍能保持较高的光催化活性。通过自由基活性检测实验，我们确认了超氧阴离子自由基(•O₂^‒)、空穴(h⁺)和羟基自由基(•OH)是参与光催化反应过程的主要活性物种。本研究为开发高效C₃N₅基催化体系用于环境治理开辟了一种新的思路。

采用气固法制备了磷化钼-碳纳米花(MoP-CFs)，通过简单的超声自组装将C₆₀修饰在MoP-CFs表面，形成范德瓦耳斯异质结。研究其电催化析氢性能发现，C₆₀的修饰能够有效降低电催化析氢过电位。其中，10% C₆₀-MoP-CFs样品(10%为C₆₀的质量分数)表现出最佳催化活性，在酸性和碱性条件下达到10 mA·cm^-2的电流密度时，所需要的过电位分别为158和157 mV，并且具有至少20 h的电催化稳定性。C₆₀与MoP-CFs之间强电子耦合作用促进电子由C₆₀迁移到MoP-CFs表面，有助于减小电荷传输阻力，加快电催化析氢界面反应动力学过程。

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源，是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一，可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来，大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件，甚至还需要外部氢或氧源。相比之下，在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是，通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来，大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的e_g轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合，从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外，TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问，明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而，TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段，其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此，有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中，我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应，并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后，系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理，揭示了界面行为，并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后，我们简要总结了上述内容，并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。