【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230259
采用高温固相法在1 050℃下烧结,制备了LiCoO2低浓度梯度改性样品,分别为LiF掺杂包覆(LCOLF、LCO@LF)和MgF2掺杂包覆(LCOMF、LCO@MF)。通过光电子能谱、透射电子显微镜和电化学技术等表征方法,对比分析材料形貌及电化学性能。结果表明,体相掺杂复合电极中,LCOLF热重测试显示出最优热稳定性,LCOMF晶体中(003)和(104)晶面间距收缩;45℃下1C倍率循环70圈后,LCOLF和LCOMF比容量分别为141.45和166.98 mAh·g-1,循环性能优于LiCoO2。表面包覆复合电极中,LCO@LF和LCO@MF晶粒表面光洁且晶格氧键价都向更高结合能方向增强;LCO@MF构建了坚实且紧密的包覆层,循环70圈后,放电比容量和容量保持率分别为183 mAh·g-1和91.26%(LCO@LF分别为154.38 mAh·g-1和77.54%),循环性能显著优于体相掺杂。
【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202402006
维生素D,被誉为“阳光维生素”,在维护人体健康中具有不可或缺的作用。本文从化学角度出发,生动形象地介绍了维生素D的形成过程、发现过程、其在生物学上的功能以及在日常生活中的应用。通过深入了解维生素D,我们能更好地认识并学会如何合理利用这一重要营养素来维护自身健康。
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202309067
以《查理与巧克力工厂》小说为背景,简要介绍巧克力的化学成分。通过通俗易懂的方式介绍几种主流的3D打印技术及其原理,讨论食品3D打印在食品制造业的应用优势。同时,重点介绍巧克力3D打印的历史沿革、工作原理与口感风味。本文将日常生活中熟悉的食品与新颖的科学前沿结合,轻松易懂、易于阅读,充分达到大众科普的目的。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240387
Malignant tumours always threaten human health. For tumour diagnosis, positron emission tomography (PET) is the most sensitive and advanced imaging technique by radiotracers, such as radioactive 18F, 11C, 64Cu, 68Ga, and 89Zr. Among the radiotracers, the radioactive 18F-labelled chemical agent as PET probes plays a predominant role in monitoring, detecting, treating, and predicting tumours due to its perfect half-life. In this paper, the 18F-labelled chemical materials as PET probes are systematically summarized. First, we introduce various radionuclides of PET and elaborate on the mechanism of PET imaging. It highlights the 18F-labelled chemical agents used as PET probes, including [18F]-2-deoxy-2-[18F]fluoro-D-glucose ([18F]-FDG), 18F-labelled amino acids, 18F-labelled nucleic acids, 18F-labelled receptors, 18F-labelled reporter genes, and 18F-labelled hypoxia agents. In addition, some PET probes with metal as a supplementary element are introduced briefly. Meanwhile, the 18F-labelled nanoparticles for the PET probe and the multi-modality imaging probe are summarized in detail. The approach and strategies for the fabrication of 18F-labelled PET probes are also described briefly. The future development of the PET probe is also prospected. The development and application of 18F-labelled PET probes will expand our knowledge and shed light on the diagnosis and theranostics of tumours.
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250096
本研究采用溶剂热法制备了一种具有狭缝孔结构的铝基-卟啉金属有机骨架(Al-TCPP)材料,并研究了其对电子特种气体C3F8的吸附分离和回收性能。所合成的Al-TCPP具有狭长平板孔结构,其孔尺寸为0.6 nm×1.1 nm,略微大于C3F8的分子尺寸(0.57 nm×0.52 nm)。同时,Al-TCPP孔道内密布的C—H键与μ-OH基团可与C3F8的F原子形成多重氢键作用位点,进一步增强了对C3F8的亲和力。吸附实验结果表明,在298 K、100 kPa下Al-TCPP对C3F8的吸附量高达96.1 cm3·g-1,而N2吸附量仅为6.1 cm3·g-1,其理想选择性高达244.8,超过了目前已报道的吸附剂材料。同时,C3F8在低压区的吸附热为50.6 kJ·mol-1,远高于N2的16.5 kJ·mol-1。密度泛函理论(DFT)计算表明,Al-TCPP结构中相邻的卟啉单元上的多个H原子可以同时与C3F8的多个F原子形成氢键。穿透实验证实Al-TCPP可以实现C3F8/N2混合物的有效分离,并且通过脱附可以回收获得高纯度的C3F8。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202305043
探索高效水分解光催化剂具有获得氢能源的巨大潜力。调控异质结界面可以有效地促进电荷载流子的分离和太阳能的利用,从而提高光催化活性。本工作使用了一种机械混合辅助自组装方法来构建NiPS3 (NPS)纳米片(NSs)/C3N5 (CN) NSs (NPS/CN)异质结,即在二维(2D) CN NSs表面紧密沉积2D NPS NSs以形成2D/2D异质结构。在可见光下,通过在去离子水和海水中分解水生成氢气来评价样品的光催化性能。与CN NSs和NPS NSs相比,NPS/CN复合材料显示出较高的光催化产氢(PHE)活性,这是由于光捕获能力增加和异质结形成的协同作用所致。然而,过量的NPS NSs沉积在CN NSs表面会降低NPS/CN中CN NSs组分的光吸收,从而降低NPS/CN复合材料的PHE活性。这表明,NPS/CN复合材料要获得良好的光催化活性,需要两个组分之间适当的质量比。优化后的光催化剂(3-NPS/CN)具有良好的结构稳定性,在可见光下PHE效率最高,为47.71 μmol∙h−1,是CN NSs的2385.50倍。此外,3-NPS/CN在海水中也表现出良好的PHE活性,反应速率为8.99 μmol∙h−1。采用光电化学、稳态光致发光(PL)、时间分辨光致发光(TR-PL)、稳态表面光电压(SPV)和时间分辨表面光电压(TPV)技术研究了不同光催化剂上的电荷分离和迁移。根据表征结果提出了一种可能的PHE机理。在NPS/CN光催化剂中,由于CN NSs和NPS NSs之间的电位差和强的界面电子耦合,光生电子从CN NSs的导带迅速迁移到NPS NSs的导带。然后,聚积在NPS NSs组份导带上的光生电子可以有效地还原质子生成氢气分子。同时,在三乙醇胺(TEOA)分子存在下,CN NSs和NPS NSs的价带上的光生空穴被消耗。本研究提供了一种简单的2D/2D异质结构光催化剂制备方法,该方法对于构建高效二维异质结光催化剂在能源领域中的应用具有重要价值。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100131
合理构建阶梯型(S型)异质结已被证实是优化半导体光催化剂界面载流子分离动力学的有效策略。本研究通过超声辅助合成策略成功制备了结构明确的3D/2D分级ReSe2/ZnCdS S型异质结,实现了精准的纳米结构调控和增强的界面耦合,从而显著优化了光生电荷的分离与传输动力学。无序纳米花状ReSe2结构不仅显著提升了光捕获能力和表面反应位点密度,同时有效抑制了ZnCdS纳米颗粒的团聚现象。优化后的5%ReSe2/ZnCdS复合物在可见光照射下表现出优异的析氢速率,高达13.96 mmol∙g−1∙h−1,是纯ZnCdS (2.36 mmol∙g−1∙h−1)的5.91倍,且优于多数传统异质结体系。这一显著增强的光催化性能主要归因于S型ReSe2/ZnCdS异质结的形成,该结构有效促进了光生电子-空穴的分离,并显著增强了光催化氧化还原能力。通过原位X射线光电子能谱(XPS)分析和密度泛函理论(DFT)计算,证实了ReSe2/ZnCdS异质界面的S型电荷转移机制。此外,氢吸附吉布斯自由能计算表明,ReSe2作为主要催化中心,其氢吸附动力学性能明显优于ZnCdS。本研究为开发高效ZnCdS基S型异质结产氢光催化剂提供了普适性的设计策略和研究思路。
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202308039
实验教育是一种被广泛认可的教学方法,通过实践活动来培养学生的问题解决能力和创新思维。而3D打印多元合金材料是当前电催化中备受关注的领域。本文将实验教育与3D打印合金相结合,研究了其对学生的影响和教育效果。本文首先介绍了实验教育的重要性和作用,以及合金材料的特点和应用前景。其次,讨论了3D打印技术在合金制备中的应用潜力。通过让学生参与实验设计和进行实验来提高学生的参与度、学习动机和科学素养。本研究旨在为教育实践提供新思路和方法,培养学生的科学思维和实践能力,为材料科学和工程领域培养更多的创新人才。
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202310064
目前3D打印教学实验的内容大都是利用商业化聚合物让学生初步了解3D打印的基本流程。这种基础实验难以让学生接触到前沿的新型材料,对于新材料如何与3D打印技术结合这些底层科学问题也往往被忽略。高分子凝胶具有富溶剂特性和良好的生物相容性,在组织工程、药物输送、柔性电子等诸多领域都有着广泛的应用前景。本实验结合了作者近期的科研成果,在给学生指定新型凝胶基材料之后(水凝胶/有机凝胶),引导学生探索调控凝胶基材料的流变学性能和溶胀性能,并将凝胶基材料和3D打印技术有效地结合起来,从而对这种先进材料的加工方式有更加具体的了解。本实验的教学设计,强化了学生对诺贝尔奖成果的深入理解,并增强了学生运用所学专业知识服务国家发展需求的意识,培养了学生勇于探索的创新精神和分工合作的团队意识。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202407002
S型异质结光催化剂因其能够同时促进光生载流子的分离,并优化光催化剂的还原和氧化能力,而被广泛应用于光催化CO2转化中。尽管S型异质结具有巨大的潜力,但其光催化CO2转化性能仍然有限,这主要是由于其界面光生载流子迁移缓慢和光利用效率差。本文报道了一种具有0D/2D接触界面的InOOH/ZnIn2S4空心球S型异质结,以提高光催化CO2转化性能。具体来说,空心球结构可以允许入射光在光催化剂内进行多重反射,以增强光利用效率。此外,0D/2D接触界面可以促进光生载流子在InOOH/ZnIn2S4空心球S型异质结上的迁移速率。结合原位光照X射线光电子能谱表征和自由基捕获实验,确认了InOOH和ZnIn2S4上光生空穴和电子的空间分离,有利于高效利用光生载流子进行光催化CO2转化。因此,优化后的InOOH/ZnIn2S4展示了比原始ZnIn2S4高出25.8倍的光催化CO2转化性能。本工作展示了一种简单而有效的策略,用于提高S型异质结的界面光电荷载流子迁移和光利用效率。
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