采用2种密度泛函方法对C₆S₆Li₆储氢性能进行了理论研究。C₆S₆Li₆动力学稳定，最多可吸附38个H₂分子，储氢密度可达20.213%。C₆S₆Li₆(H₂)₃₈的平均吸附能接近温和条件下可逆吸附氢气的标准(0.1~0.8 eV)。各种波函数分析表明，C₆S₆Li₆中Li的2s→2p电子跃迁和各带电原子的电场极化共同主导了C₆S₆Li₆对H₂的范德瓦耳斯作用。热化学计算表明，在77 K下，压力为0.1、2.5、5.0 MPa时，C₆S₆Li₆分别自发吸附6、32、38个H₂分子，并且在298.15 K能够完全释放，可逆储氢密度分别为3.846%、17.582%和20.213%。原子密度矩阵传播动力学模拟表明，C₆S₆Li₆(H₂)₃₈中被吸附的H₂分子大多可以在室温下脱附，并且母体结构保持稳定，不会坍塌。二聚体(C₆S₆Li₆)₂能够吸附53个H₂分子，储氢密度为15.014%，也适合在温和条件下可逆储氢。

用活性氧(ROS)光催化降解微塑料(MPs)被认为是一种环保且可持续处理水生环境中MPs污染的方法。然而，由于传统光催化剂中电荷载流子的低迁移率和快速复合率使得该手段的使用面临较大挑战。本文通过热聚合耦合热溶剂工艺成功制备了氧硫共掺杂氮化碳纳米片(OSCN)。其中，O、S共掺杂可以有效降低带隙宽度，并提高氮化碳(C₃N₄)的光响应效率。同时，O/S掺杂原子有效增强了电子分布的离域，提高了载流子的分离能力，进一步促进了ROS的形成并提高了材料的光催化性能。与C₃N₄相比，OSCN对不同类型MPs (传统的石油基MPs—聚乙烯PE和可生物降解的生物基MPs—聚乳酸PLA)的光催化降解效果和矿化率显著提高，其中PE和PLA的质量损失分别增加了32.8%和34.1%。值得注意的是，OSCN产生的•OH和¹O₂协同催化了PE的降解，而•OH则是引发PLA光解和水解的主要自由基。本研究对光催化技术在水环境MPs污染修复中的应用具有重要意义。

采用一步水热法合成了g-C₃N₄/Bi₂WO₆(MCN/BWO)异质结光催化剂，用于降解左氧氟沙星(LEV)。在模拟太阳光照射下，摩尔比为1 : 1的MCN/BWO对LEV的降解率达到98.14%，这归因于MCN和BWO之间形成了S型异质结。原位XPS分析和表面功函数测量证实了电子转移路径遵循S型异质结机制。MCN/BWO体系中S型异质结产生的内建电场(IEF)促进了光生电子(e⁻)从BWO的导带(CB)直接转移到MCN的价带(VB)。这一过程实现了光生电子-空穴对(e⁻-h⁺)的有效分离，h⁺在BWO的VB上积累，e⁻在MCN的CB上积累。自由基捕获实验表明，超氧自由基(·O₂⁻)和h⁺是主要的活性物种。除了表现出优异的光催化性能外，该催化剂在连续三个循环中保持了良好的稳定性。为了阐明降解机制，采用液相色谱-质谱(LC-MS)和定量构效关系(QSAR)分析来鉴定降解途径、中间产物和潜在毒性。本研究为废水处理应用提供了理论基础。

通过半导体光催化将CO₂转化为可储存的太阳能燃料是解决温室效应和资源短缺问题的有效策略。然而，光生载流子的快速复合严重限制了单组分催化剂的CO₂还原能力。合成具有缺陷的S型异质结可以有效地分离光生电子和空穴，增强对非极性分子的吸附和活化。本文采用原位合成的方法构建了具有缺陷的S型ZnWO₄/g-C₃N₄异质结。结果表明，CO₂还原产生CO的速率高达232.4 μmol∙g⁻¹∙h⁻¹，选择性接近100%，分别是原始ZnWO₄和g-C₃N₄的11.6倍和8.5倍。原位XPS和功函数分析证明了S型电荷转移路径。S型异质结实现了电子-空穴的有效空间分离，促进了CO₂的还原。原位ESR表明CO₂分子被氮空位吸附，氮空位是光催化反应中的电子受体，有利于电子捕获和分离。S型电荷转移模式和氮空位共同促进了CO₂高效还原。这项工作为了解S型电荷转移机理和缺陷在调节CO₂还原活性方面的协同作用提供了重要见解。

在能源短缺和环保优先的背景下，光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一。有效提高光生载流子的分离效率对于设计具有优异析氢活性的光催化剂至关重要。本研究采用一步原位水热法构建了由Cd_0.5Zn_0.5S纳米棒和Ti₃C₂ MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。当Ti₃C₂ MXene的含量为0.5 wt% (质量分数)时，光催化产氢的最大速率为15.56 mmol∙g⁻¹∙h⁻¹，是纯Cd_0.5Zn_0.5S的2.56倍。经过5次催化循环后，光催化活性没有显著下降。该材料在350 nm紫外光下展现出最高的AQE为18.4%。此外，基于X射线光电子能谱(XPS)、原位光照XPS、飞秒瞬态吸收光谱、密度泛函理论(DFT)计算和光催化活性实验，我们提出了MXene/Cd_0.5Zn_0.5S复合材料的电荷转移和光催化制氢机理。我们的研究表明，引入不含贵金属的MXene材料可以有效地帮助光生电子的转移。这项工作展示了MXene材料在构建高效低成本的制氢光催化剂方面的潜力。

抗生素在自然水体中的含量不断升高，引发的水体污染对社会的可持续发展构成了巨大威胁。光催化技术是一种高效且环保的环境净化技术，在解决环境污染方面具有巨大的应用前景。C₃N₅是一种性能优越的非贵金属光催化剂。然而，该催化剂的应用面临着一些挑战，比如光反应动力学较慢和光生载流子快速复合的问题。近期的研究表明，构筑独特的S型异质结是获得优良光催化剂的一种有效策略。因此，通过一种简易的制备方法成功构筑了一种等离子体效应协同的Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅ S型异质结光催化材料。由于等离子体效应和S型异质结的协同作用，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅异质结展现出优异的吸收太阳光的能力、高效分离光生载流子的能力以及强大的光氧化还原能力，能够在太阳光的激发下有效产生大量的•OH和•O₂⁻自由基。因此，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅表现出卓越的光催化性能，对左氧氟沙星(LEV)的降解速率常数高达0.0362 min⁻¹，比C₃N₅、Ag₃PO₄和Ag₃PO₄/C₃N₅分别提高了24.8、1.1和0.7倍。此外，Ag/Ag₃PO₄/C₃N₅异质结具有出色的抗外界环境干扰性和可重复使用性。该研究为C₃N₅基光催化剂材料在环境净化方面迈出了坚实的一步。

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb₂O₆纳米片上原位生长C₃N₅纳米棒，设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb₂O₆/富氮C₃N₅ S型异质结。通过构筑S型异质结，在界面处产生IEF，促进电荷从SnNb₂O₆向C₃N₅的定向迁移。与此同时，C₃N₅中的DF提供一种驱动力，将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结实现了快速的定向电子转移，从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的最佳产氢速率高达1090.0 μmol∙g⁻¹·h⁻¹ (反应过程中持续释放H₂气泡)，分别是SnNb₂O₆和C₃N₅的38.8和10.7倍。此外，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr(Ⅵ)方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振(EPR)、时间分辨光致发光光谱(TPRL)和密度泛函理论(DFT)计算，本文系统探讨了SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。

光催化技术在废水处理及环境治理领域展现出巨大的应用潜力，而开发高效的光催化剂则是实现这一技术广泛应用的关键。在本研究中，我们成功地设计并制备了一种新型S型BiOBr/C₃N₅ (BBN)异质结光催化剂用于在可见光下高效去除微污染物。系统评估了BBN材料在可见光下对四环素(TC)和萘(NAP)的光催化降解效果。结果表明，BBN-2样品表现出最佳的光催化活性，其反应速率常数为0.0139 min⁻¹，比纯BiOBr和C₃N₅分别提高了0.6倍和2.8倍，这主要得益于BBN异质结具有空间分隔开的氧化还原位点以及利用内建电场作为驱动力，促进光生载流子的有效分离，从而加速微污染物的降解反应。此外，BBN-2具有卓越的抗外界环境干扰特性以及优异的稳定性能，在经过五次循环使用后，仍能保持较高的光催化活性。通过自由基活性检测实验，我们确认了超氧阴离子自由基(•O₂^‒)、空穴(h⁺)和羟基自由基(•OH)是参与光催化反应过程的主要活性物种。本研究为开发高效C₃N₅基催化体系用于环境治理开辟了一种新的思路。

2019冠状病毒病(COVID-19)的大流行增加了医用口罩的需求，迄今为止，许多废弃口罩未经再处理就被丢弃，造成了环境的破坏。PET作为一种常用的塑料产品，其自然降解存在一定的障碍。在本研究中，通过简单的溶剂热法将废弃医用口罩转化为具有蓝色荧光发射的碳量子点(MCQDs)，然后将其掺杂到BiOBr/g-C₃N₄复合材料中，构建S型异质结用于PET降解。密度泛函理论(DFT)计算表明，g-C₃N₄和BiOBr之间形成了界面电场(IEF)。研究结果表明，MCQDs作为电子传输和存储的助催化剂，促进了S型异质结进一步分离光生电子和空穴。左氧氟沙星(LEV)被用作分子探针，直观地比较了各种催化剂的催化活性。这些具有不同光催化活性的催化剂随后被用于降解PET。研究结果表明，BiOBr/g-C₃N₄/3MCQDs在海水中对于PET的降解效率为39.88% ± 1.04% (重量损失)，比BiOBr/g-C₃N₄高1.37倍，并且优于大多数文献报道的结果。自由基捕获实验、静电场轨道阱高分辨率气相色谱质谱联用(HRGC-MS)和超高效液相色谱质谱联用(UPLC-MS)实验数据揭示并简要分析了PET光催化降解过程中的关键产物，以及PET光催化降解的相关机理。降解产物有望成为进一步生产聚合物和药物等的前体。本研究为开发用于PET生态友好降解的创新光催化剂提供了新的视角，有助于进一步减少微塑料(MPs)造成的环境损害，并提高资源的可持续性。