助催化剂Ni3N负载Al掺杂SrTiO3的合成及其光解水析氢应用
杨茜, 常春香, 谢英鹏, 李阳, 陈昱辉, 王博饶, 伊鲁东, 韩忠昊
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240371
采用熔盐法制备出铝掺杂的钛酸锶(Al-SrTiO3),并通过水热法及气相氮化法在Al-SrTiO3表面紧密负载了Ni3N助催化剂。通过对Ni3N/Al-SrTiO3体系载流子转移特性表征以及密度泛函理论计算分析发现,Al-SrTiO3上的光生电子在费米能级差的作用下可快速转移到Ni3N上,有效促进了Al-SrTiO3上光生载流子的分离,从而提高其分解水析氢性能。光催化析氢测试结果表明,当Ni3N助催化剂负载量(Ni与Al-SrTiO3的质量比)为7%时,Al-SrTiO3的析氢速率相对负载前提升了82倍。
关键词: 光催化, 铝掺杂钛酸锶, Ni3N, 析氢反应
软模板法诱导Cu/Al2O3深孔道结构促进等离子催化CO2加氢制二甲醚
陈柳云, 王文举, 陆泰榕, 罗轩, 谢新玲, 黄科林, 覃善丽, 苏通明, 秦祖赠, 纪红兵
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100054
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO2加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al2O3-x上构建了深孔通道结构。以Al2O3-x作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al2O3-x催化剂,并将其应用于等离子体催化CO2加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO2加氢反应中,Cu/Al2O3-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO2加氢的CO2转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH3OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al2O3-x上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO2的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO2中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO2中间体的加氢对于提升等离子体催化CO2加氢制DME反应效率具有重要意义。
关键词: 等离子体催化, CO2加氢, 二甲醚, Al2O3, 孔道
Design, synthesis, and detection of Al3+ of two zinc complexes based on Schiff base ligands
Yuanyu YANG, Jianhua XUE, Yujia BAI, Lulu CUI, Dongdong YANG, Qi MA
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250005
Two new complexes, [Zn2(L1)(HL1)(NO3)]·CH3OH (1) and [Zn3(L2)(L3)3Cl]·CH3OH (2), were successfully synthesized by'one-pot'method based on cinnoline-3-ylhydrazine ligand and zinc with 2-hydroxy-4-methoxybenz-aldehyde and 2-hydroxy-3-methoxybenzaldehyde ligands, respectively, where H2L1=5-methoxy-2-(phthalazin-1-yl-hydrazonomethyl)-phenol, H2L2=2-methoxy-6-(phthalazin-1-yl-hydrazonomethyl)-phenol, HL3=2-(1, 8-dihydro-[1,2,4]triazolo[3,4-α]phthalazin-3-yl)-6-methoxy-phenol. Complexes 1 and 2 were characterized by infrared spectroscopy, elemental analysis, single-crystal X-ray diffraction, powder X-ray diffraction, etc. It is worth noting that the cinnolin-3-yl-hydrazine ligand and 2-hydroxy-3-methoxybenzaldehyde form two types of Schiff bases (H2L2 and HL3) when in situ reacting and coordinating with Zn(Ⅱ), and HL3 also has two coordination modes. In addition, the fluorescence performance showed that complex 1 can achieve selective and sensitive sensing of Al3+ in water with a detection limit of 6.37 μmol·L-1.
关键词: Zn-complex, Schiff base, fluorescence, Al3+ detection
Y(PO3)3双包覆改性对Li[Ni0.8Co0.15Al0.05]O2电化学性能的影响
李泓漪, 吴爱民, 赵刘洋, 刘新朋, 陈凤琴, 李爱魁, 黄昊
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230480
在镍钴铝酸锂正极材料Li[Ni0.8Co0.15Al0.05]O2(NCA)制备过程中表面遗留的碱性物质会严重影响其循环稳定性能,针对这一难题,提出使用Y(PO3)3对其进行表面包覆改性,利用Y(PO3)3与表面残留的LiOH反应消除表面残碱,并探讨包覆改性对NCA整体性能的影响机制。测试分析结果表明,在低温煅烧过程中前驱体表面会形成均匀致密的Y(PO3)3和LiPO3包覆层,LiPO3有较高的离子电导率,双包覆层能够防止活性物质在电化学循环过程中与电解液相互接触时发生有害副反应,提高电极材料的循环稳定性。其中Y(PO3)3包覆量(质量分数)为1%的样品在0.1C下的首次库仑效率从未改性样品的78.65%提高到88.50%,在1C下循环150圈后容量保持率从59.38%提高到85.33%,相比于未改性样品具有更高的首次库仑效率和更优异的循环性能。
关键词: 电化学, 高镍正极材料, 磷酸盐, 表面涂层, 循环稳定

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