【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240440
采用离子束辅助沉积(IBAD)技术制备氮掺杂CeO2薄膜并对其光催化性能进行了研究。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)对制备的薄膜进行了表征。实验结果表明,通过IBAD技术制备氮掺杂CeO2薄膜的方法可以实现体相均匀氮掺杂,且掺氮量远高于传统氮掺杂方法。SEM结果表明,氮离子束轰击作用并没有改变CeO2的晶体结构,但是会改变CeO2的结晶度和晶格参数,同时,样品表面变得更光滑、粒径更小。另外,该方法使CeO2薄膜的可见光吸收边从370 nm红移到480 nm,增加了其可见光吸收性能。光催化降解亚甲蓝测试结果显示,在可见光下催化120 min时,溶液中的亚甲蓝降解率已经高于90%,并在6次循环稳定性测试后降解率保持在86%左右,显示出良好的光催化稳定性。
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202401076
本文基于一款治疗阿兹海默症的药物——沙芬酰胺甲磺酸盐进行教学设计,以4-(3-氟苄氧基)苯甲醛为起始原料,引入微波合成技术,采用还原胺化策略,经过三步反应,迅速、高效得到目标产物,并采用核磁、熔点和旋光分析方法鉴定结构与纯度。实验设置既兼顾有机综合实验技术的训练,又注重知识的交叉融合。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240420
以六水合硝酸铈(Ce(NO3)3·6H2O)和可溶性淀粉(ST)为原料,通过生物模板法制备了CeO2非均相光芬顿催化剂(ST-CeO2)。采用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、固体紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征。FTIR和Raman光谱证实了Ce—O键及氧空位的存在。UV-Vis DRS显示其在紫外和可见光区域有强吸收,XPS光谱分析表明催化剂表面存在Ce3+和Ce4+的混合价态,这可有效促进光生电荷的分离和H2O2的活化。甲基橙(MO)降解结果表明,ST-CeO2在紫外光下照射60 min时对MO染料的降解率可达82.8%;加入H2O2后,其在60 min时对MO染料的降解率可达99.7%,而且重复回收利用5次后仍然保持优良的催化性能。自由基捕获实验证明空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是在MO染料降解反应中起主导作用的活性物质,而超氧自由基(·O2-)起次要作用。此外还详细探讨了ST-CeO2光芬顿降解MO染料的机理。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230314
通过原位共沉淀法可控制备了系列直接Z型MIL-100(Fe)/BiOBr异质结。使用粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶红外变换(FTIR)光谱、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)、高倍透射电镜(HRTEM)以及X射线光电子能谱(XPS)对MIL-100(Fe)/BiOBr异质结晶体结构、微观形貌、光学性能、化学组成进行表征。以低功率发光二级管可见光为光源,探究了MIL-100(Fe)/BiOBr异质结光芬顿降解磺胺甲恶唑(SMX)性能。最佳反应体系MB-7/Vis/H2O2(MB-7是MIL-100(Fe)质量为BiOBr质量的70%时制备的样品)在光源照射70 min后可降解99.8% SMX(5 mg·L-1)。同时,还考察了H2O2浓度、催化剂投加量、pH值以及无机阴离子对MB-7/Vis/H2O2降解SMX影响。MB-7/Vis/H2O2能够在经过5轮循环降解实验后保持95%以上的SMX降解效率,表明其具有较好的循环稳定性。通过光致发光(PL)光谱、光电化学测试、活性物质捕获实验以及电子自旋共振(ESR)技术对光芬顿降解SMX机理进行了揭示。增强的光芬顿活性的机制主要来自于异质结的构建加速了光生载流子的分离,进而促进了活性物质产生以及Fe3+/Fe2+的循环。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250181
基于原子级金属分散活性位点以及N、O元素共掺杂碳基底的协同作用,设计、合成了一种原子级分散的异核双金属单原子电催化剂(Co/Ni-SACs)。相比于单原子催化剂,Co/Ni-SACs的两电子ORR活性和选择性得到了明显提升。在0~0.6 V(vs RHE)范围内,Co/Ni-SACs催化合成H2O2的选择性约为80%;在0.4 V(vs RHE)电位下Co/Ni-SACs催化反应4.5 h后的H2O2产量达到1.88 mol·L-1·gcat-1·cm-2,且具有稳定的电流响应、选择性和循环利用性。Co/Ni-SACs与不锈钢网(SSM)构建的双阴极电芬顿体系,可以高效活化原位生成的H2O2,进而产生高氧化性的羟基自由基(·OH),实现多种染料、抗生素等有机污染物的降解以及重金属Cr(Ⅵ)的减毒。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100157
尽管异质结压电催化剂的设计被证明可以显著提升其催化活性,但异质结界面在压电过程中对表面势阱的调控机制及其对载流子迁移的影响仍缺乏系统研究。本研究通过自组装策略,在Bi12O17Cl2@FeOOH体系中构建了非晶FeOOH与Bi12O17Cl2之间的增强界面相互作用异质界面结。这种强界面相互作用显著增强了界面极性,可大幅抑制Bi12O17Cl2表面电荷的应力响应能力(最大降幅达原始值的63%–98%),这显著降低了压电过程中表面势阱的深度,从而有效削弱了压电电荷的束缚,同时促进了电荷转移。同时,界面形成的Bi–O–Fe化学键构建了电荷传输通道。这些协同机制使得压电自芬顿反应中H2O2产率达到3.04 mmol g−1 h−1,总有机碳去除率提高了3倍(从18.6%增至55.8%)。
