【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202305028
传统电化学CO2还原(CO2RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点,限制了CO2RR系统的经济效益和应用。因此,本研究引入MnO2阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR,构建了一种新型CO2RR/FOR耦合系统。与传统的CO2RR/WOR系统相比,在相同的电压下,CO2RR/FOR耦合系统的CO2RR电流密度和产物的生成速率具有更大的优势。此外,在合适的电压下,CO2RR/FOR耦合系统可以将HCHO选择性地转化为HCOOH。具体来说,两电极CO2RR/FOR耦合系统中,在3.5 V的槽电压下,近90%的HCHO可以被去除,且HCHO转化为HCOOH的转化率约为48%。更重要的是,在不同的工作电流下,FOR相比于WOR所需电压更小。在−10 mA∙cm−2电流密度下,CO2RR/FOR耦合系统能降低约210 mV的槽电压,并且其能耗比单独的CO2RR系统和FOR系统的能耗之和降低45.13%。此外,当使用商业多晶硅太阳能电池作为电源时,在CO2RR/FOR耦合系统中的阴极CO2RR电流密度、产物的生成速率和阳极HCHO转化为HCOOH的选择性都可以实现较大的提升。目前的工作将进一步研究新型的CO2RR耦合系统,以经济有效地将CO2和有机污染物同时转化为有价值的化学品。