【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202402033
阿司匹林自问世以来便受到广泛关注,随着现代医学对其化学特性和临床机制的研究试验,其临床应用范围不断得到拓展。本文主要以第一人称视角,通过小说的形式介绍了阿司匹林的发展历史、作用机理和现代研究进展,并且对其发展前景进行展望,以期读者对其应用获得较为深入的了解。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202307045
Cr(Ⅵ)污染物有毒有害且不可生物降解,会对环境造成严重破坏。光催化技术可实现Cr(Ⅵ)的有效去除,在解决环境污染问题方面具有良好前景。因此,本文通过在富含氧空位(OV)的BiOCl微球表面原位生长MIL-101(Fe)晶体,构建了一种新型富氧缺陷MOF基S型异质结催化剂-MIL-101(Fe)/BiOCl。这种催化剂在高浓度Cr(Ⅵ)的光催化还原中表现出优异活性,60 min内对Cr(Ⅵ)溶液(10 mg∙L-1],100 mL)的光还原效率达到88.5%,其光催化效率分别是BiOCl和MIL-101(Fe)的4.4和9.0倍。而且,MIL-101(Fe)/BiOCl还表现出良好的抗环境干扰性、稳定性和可重复使用性,显示出令人印象深刻的实际应用前景。实验结果表明,富含氧空位的S型MIL-101(Fe)/BiOCl异质结构暴露了大量活性位点,促进了界面电荷分离,提高了光生载流子的氧化还原能力,从而增强了光催化性能。另外,经过活性自由基检测发现,e-和∙O2-是光催化反应过程中的主要活性物种。这些研究结果将为开发用于环境治理的缺陷半导体/MOF S型光催化剂开辟新的途径。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202310013
抗生素在自然水体中的含量不断升高,引发的水体污染对社会的可持续发展构成了巨大威胁。光催化技术是一种高效且环保的环境净化技术,在解决环境污染方面具有巨大的应用前景。C3N5是一种性能优越的非贵金属光催化剂。然而,该催化剂的应用面临着一些挑战,比如光反应动力学较慢和光生载流子快速复合的问题。近期的研究表明,构筑独特的S型异质结是获得优良光催化剂的一种有效策略。因此,通过一种简易的制备方法成功构筑了一种等离子体效应协同的Ag/Ag3PO4/C3N5 S型异质结光催化材料。由于等离子体效应和S型异质结的协同作用,Ag/Ag3PO4/C3N5异质结展现出优异的吸收太阳光的能力、高效分离光生载流子的能力以及强大的光氧化还原能力,能够在太阳光的激发下有效产生大量的•OH和•O2−自由基。因此,Ag/Ag3PO4/C3N5表现出卓越的光催化性能,对左氧氟沙星(LEV)的降解速率常数高达0.0362 min−1,比C3N5、Ag3PO4和Ag3PO4/C3N5分别提高了24.8、1.1和0.7倍。此外,Ag/Ag3PO4/C3N5异质结具有出色的抗外界环境干扰性和可重复使用性。该研究为C3N5基光催化剂材料在环境净化方面迈出了坚实的一步。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202403005
近年来随着工业化的深入发展,全球环境污染日益加重,尤其是水体中的抗生素污染, 亟需重点关注并采取科学、有效方法予以解决。光催化技术是一种非常有前景的水体治理技术,为解决水体抗生素污染提供了重要途径。该技术实现大规模应用的关键在于开发出高效且稳定的光催化材料。现有的光催化材料的性能主要受制于其弱的太阳能利用率,快速复合的光生载流子以及氧化还原能力弱等问题。研究发现科学设计和构筑碳量子调控S型异质结材料可以有效克服以上问题。相比于单一的S型异质结,该新型异质结体系整合了两者的优势,具有巨大的应用前景。因此,开发新型碳量子调控S型异质结材料,有望实现对抗生素污染水体的快速治理,进一步促进光催化水体修复技术的发展。在本文研究中,我们成功开发了一种新型的碳量子点调控的S型carbon quantum dots/CdS/Ta3N5异质结纤维用于高效去除左氧氟沙星。其对左氧氟沙星去除速率常数为0.0404 min−1,比Ta3N5,CdS/Ta3N5和CdS分别提高了39.4、2.1和7.2倍。这主要得益于独特1D/0D/0D核壳结构,该异质结构有效促进了碳量子点和S型异质结的协同增效机制。本研究为开发高效Ta3N5基催化体系用于环境治理开辟了一种新的思路。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202407014
光催化技术在废水处理及环境治理领域展现出巨大的应用潜力,而开发高效的光催化剂则是实现这一技术广泛应用的关键。在本研究中,我们成功地设计并制备了一种新型S型BiOBr/C3N5 (BBN)异质结光催化剂用于在可见光下高效去除微污染物。系统评估了BBN材料在可见光下对四环素(TC)和萘(NAP)的光催化降解效果。结果表明,BBN-2样品表现出最佳的光催化活性,其反应速率常数为0.0139 min−1,比纯BiOBr和C3N5分别提高了0.6倍和2.8倍,这主要得益于BBN异质结具有空间分隔开的氧化还原位点以及利用内建电场作为驱动力,促进光生载流子的有效分离,从而加速微污染物的降解反应。此外,BBN-2具有卓越的抗外界环境干扰特性以及优异的稳定性能,在经过五次循环使用后,仍能保持较高的光催化活性。通过自由基活性检测实验,我们确认了超氧阴离子自由基(•O2‒)、空穴(h+)和羟基自由基(•OH)是参与光催化反应过程的主要活性物种。本研究为开发高效C3N5基催化体系用于环境治理开辟了一种新的思路。
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250031
将天然产物脱氢松香酸(DHA)引入环金属铱中,成功合成了一种新型环金属铱配合物CycIr-DHA,并通过 1H NMR对配体及配合物进行表征。该配合物在多种肿瘤细胞株中表现出显著的抗肿瘤活性,尤其是对人乳腺癌细胞(MCF-7)的抑制效果最为明显,其半数抑制浓度(IC50)仅为2.5 μmol·L-1,优于传统化疗药物顺铂。实验结果显示,CycIr-DHA主要在MCF-7的线粒体中富集,能够显著提高细胞内活性氧水平,导致线粒体功能障碍。此外,该配合物还能调节凋亡相关蛋白(Bax和Bcl-2)的表达,促进细胞凋亡,并上调LC3-Ⅱ蛋白,诱导细胞自噬。在3D细胞球模型中,CycIr-DHA显著抑制了细胞球的生长。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100190
构建S型异质结光催化剂已成为解决抗生素废水污染,实现其高效修复的重要策略。然而,半导体间界面接触紧密性不足与电荷转移过程难以精确调控等问题,仍然制约其实际应用。本研究通过可控溶剂热合成法构建了分级Cd0.5Zn0.5S/BiOBr S型异质结,其中BiOBr微球作为核芯,Cd0.5Zn0.5S纳米颗粒锚定在其表面形成共形外壳。这种结构确保了最大界面接触与定向电荷传输,对优化光催化效率至关重要。优化后的异质结展现出卓越的催化性能,其四环素(TC)降解速率常数分别是纯相BiOBr和Cd0.5Zn0.5S的3.3倍和1.6倍。这种增强源于S型机制固有的高效电荷分离与保留氧化还原能力的协同作用。此外,本研究阐明了TC降解过程与机制,为开发高性能缺陷型S型异质结用于抗生素废水净化提供了新视角。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100176
能源危机与环境恶化的危害日益严峻,亟需发展环境友好型可持续生产技术。将丰富的太阳能直接转化为化学能,被视为一种极具前景的绿色高效技术方案。在此过程中,光催化剂扮演着至关重要的角色。共价有机框架材料(COFs)作为一种通过共价键连接的多孔材料,凭借其高比表面积、优异的结晶性和可调控的结构,展现出卓越的光催化潜力。本综述深入探讨了组分调控对提升COFs光催化性能的作用机制,涵盖调控光吸收、增加活性位点、促进激子解离以及改善载流子分离,并对相关计算模拟与机理表征方法进行了详细论述。更为重要的是,系统总结了组分调控的核心策略,包括杂原子工程、金属单原子工程、离子工程、官能团工程、供体-受体(D-A)分子工程、侧链工程、多组分工程、同分异构工程、共轭桥工程、单分子结工程和层间工程。此外,本文还详细阐述了这些策略在光催化析氢(H2)、过氧化氢(H2O2)合成及二氧化碳(CO2)还原等领域的多样化改性策略与应用。最后,对COF基光催化技术当前面临的挑战及未来发展方向进行了前瞻性展望。
