【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202311011
卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点,在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域具有广泛应用的潜力。然而,钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键因素,从而限制了其商业化进程。近年来,科学家们对钙钛矿中离子迁移条件和抑制离子迁移的方法进行了大量研究。本文从能量势垒角度创新性地探讨离子迁移问题,全面综述了钙钛矿材料中不可逆的单向离子迁移和可逆的双向离子迁移的基本概念和形成机制。随后,分析了不可逆的单向离子迁移导致钙钛矿降解的机理。进一步解析了在外加力、电场、光场和热场等外场作用下的双向可逆离子迁移现象,并探讨了调控离子迁移的策略。最后,从能级的角度揭示了钙钛矿中离子迁移作用,通过有效调控离子迁移提升钙钛矿器件的光电转换性能,为促进钙钛矿光电器件的商业化应用提供参考。促进其商业化应用。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202406019
以水和氧气为原料,光催化产过氧化氢(H2O2)具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C3N4)本征光催化活性低的问题,本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C3N4纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C3N4的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1 ℃·min-1最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H2O2效率(3177.0 µmol·g-1·h-1),为一步焙烧和1 ℃·min-1升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6 µmol·g-1·h-1)的3.7倍,高于文献报导的纯g-C3N4产H2O2效率。CN-T-1在5次循环使用中H2O2产率先略有下降,后基本保持不变,表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1,CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命,以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 eV, 比CN-O-1大+0.26 eV)和更正的价带位置。•O2-自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H2O2被证实为两步单电子ORR路径(O2 + e- → •O2- → H2O2)。
