光催化剂固有的表面原子构型，通常缺乏不稳定或难以生成的原子空位，这往往限制了金属单原子(MSA)助催化剂与光催化剂之间有效相互作用的形成，从而抑制了单原子光催化剂的稳定性和性能提升。在本研究中，我们提出了一种简便且经济的光化学氧还原反应(ORR)机制，用于在温和条件下(仅消耗水和氧气，压力为101325 Pa，温度为25 ℃)在TiO₂光催化剂上制备热力学稳定的贵金属单原子助催化剂。第一性原理模拟首次从理论上揭示了TiO₂的固有表面构型仅能产生不稳定的Pt―O₂结构。然而，TiO₂上发生的ORR不仅能够提供一个外来氧与Pt单原子(PtSA)配位，还能诱导一个表面晶格氧向PtSA移动，从而促进热力学稳定的Pt―O₄物种的形成，这一点通过在氧气氛围而非惰性氛围中实验合成TiO₂上的PtSA得到了验证。所获得的稳定PtSA-TiO₂光催化剂在共生产高纯度氢气和附加值乙醛时，表现出320.4 mmol·g⁻¹·h⁻¹的光催化速率，选择性高达99.65%，其活性是负载Pt纳米颗粒的TiO₂的三倍。该策略进一步扩展至其他贵金属，如Rh和Pd。

通过拟人化的方式，描绘了一个关于热力学定律的故事。主角“电子姐姐”在微观世界中翩翩起舞，她的舞蹈象征着化学反应。她的老师们——克劳修斯和玻尔兹曼，向她传授了熵和热力学定律的知识，这些定律塑造了她的舞蹈规则。虽然“电子姐姐”遵循这些定律，却在梦中体验到电催化过程的“逆热力学”之舞。最终，她在现实中与“电池哥哥”相遇，开启了对电催化领域的探寻，象征着科学探索中传统与创新的冲突与调和，以及追梦少年在成长中的机遇与挑战。本文通过曲折的情节，生动地介绍了计算化学反应中吉布斯自由能变的方法，探讨了电催化反应如何通过电功对系统进行能量输入，从而实现系统的吉布斯自由能变为正的化学反应，即最近文献中所谓的“逆热力学”反应。文章通过两个例子，即电解水反应和电催化循环去消旋化反应，阐述了逆热力学反应在化学研究中的重要作用。同时，本文也描述了青少年在追求自我认同的过程中面临的困惑与挑战，展现了勇于创新、大胆突破的重要性：真正的创新并非抛弃定律，而是在约束中创造新的可能性。