乙醇脱氢是乙醇催化转化过程中的关键基元步骤，铜(Cu)基合金催化剂是该反应最具前景的候选材料。然而，由于合金催化剂在反应条件下固有的结构复杂性和动态演变特性，阐明合金组分与主体金属间协同效应的内在机制仍具挑战性。本研究设计了结构明确的单原子钯(Pd)修饰Cu-MFI催化剂用于乙醇脱氢制乙醛和氢气。通过球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线吸收光谱(XAS)、X射线光电子能谱(XPS)等系统表征结合密度泛函理论(DFT)计算表明，Pd原子被均匀分散在Cu催化剂表面并被Cu原子隔离，该单原子位点配位数为9–10、带−0.36e电荷。在乙醇脱氢反应中，新生成的Pd^δ−和Cu^δ+位点协同作用降低了乙醇中C—H键断裂的活化能垒，同时增强了氢吸附和H—H键耦合能力，使得Pd/Cu-MFI催化剂获得更高的乙醇转化率和乙醛产率。