空位缺陷调控策略构筑高能量密度六方孔洞MXene水系超级电容器
薛艳辉, 晁少飞, 徐曼, 吴琼, 伍复发, MuhammadSufyanJaved
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240183
利用碳空位缺陷有序化策略构筑了多层六方孔洞MXene电极材料,在软包超级电容器中实现了高比容量和高能量密度水系钾离子存储。该电极材料具有较大比表面积的三维六方孔洞结构,为储钾提供了更多的活性位点。结合六方孔洞内壁新暴露的钛原子的化合价变化引起的赝电容效应,阐明了多层六方孔洞MXene水系钾离子超级电容器比容量提高的内在原因。通过密度泛函理论计算多层六方孔洞MXene对钾离子的吸附能,并结合电化学储钾性能实验及动力学分析,确定了钾离子被吸附的最佳位置,得出了钾离子的吸附规律。通过定量分析多层六方孔洞MXene中电子的能带结构和差分电荷密度等电子传输规律,揭示了其水系钾离子超级电容器具有高电导率和良好倍率性能的内在机理。
关键词: 超级电容器, 六方孔洞MXene, 缺陷调控, 比容量, 储钾机理
缺陷态二维超薄材料用于光/电催化CO2还原的基础与展望
陈润华, 吴琼, 罗婧宸, 祖小龙, 朱姗, 孙永福
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202308052
太阳能、风能等可再生能源驱动的光/电催化还原二氧化碳(CO2)制碳基燃料是一种非常吸引人的资源再生和能源存储策略,这对中国实现碳达峰和碳中和战略具有重要意义。然而,CO2分子极高的热力学稳定性和极强的化学惰性导致CO2还原反应的转化效率和选择性仍然不理想,这严重限制了CO2转化技术的实际应用。得益于超薄的厚度、高比表面积和相对均一的暴露晶面等特性,二维超薄材料具有高活性、高密度以及高均一的催化位点,能够优化关键的热力学和动力学因素,进而有效改善CO2光/电还原性能。需要指出的是,缺陷态二维超薄材料中的富电子催化位点能够更高效地吸附和活化CO2分子,从而有效降低反应势垒,加速CO2还原并提高产物选择性。此外,二维超薄材料的缺陷结构也有助于催化过程中的质子传递和电子转移等行为,从而进一步提高催化剂的反应活性。本文综述了缺陷态二维超薄材料在CO2光/电催化还原方面的最新研究进展,详细介绍了几类常见的缺陷态二维超薄材料的可控制备方法和精细结构表征。结合典型实例,系统总结了表面缺陷结构对二维超薄材料的局域原子结构和电子结构的调制作用,以及对CO2还原性能的影响。最后,展望了缺陷态二维超薄材料在CO2还原领域所面临的挑战与机遇,为今后的研究提供了借鉴和启示。
关键词: 缺陷结构, 二维超薄材料, 二氧化碳还原, 光/电催化反应

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