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  团聚技术是提高传统除尘设备脱除PM_2.5的重要预处理方式，目前,研发的主要团聚技术有：电聚并^[1]、声聚并^[2]、化学团聚^[3]和水汽相变凝结^[4]。其中，水汽相变促进PM_2.5长大是一项具有应用前景的除尘预处理技术^[5]，其技术原理是，过饱和的水汽在烟气PM_2.5表面发生异相凝结，凝结后的含尘液滴发生碰撞聚并进一步长大，最后经过传统的除尘设备对长大的PM_2.5进行捕集。

  Heidenreich等^[6]研究结果表明，添加蒸汽量为5.5g/m³的条件下，烟气中的亚微米的颗粒能以非常快的长大速率迅速长大到平均粒径3μm左右。颜金培等^[7]研究了蒸汽添加下燃煤可吸入颗粒物在过饱和条件下的凝结长大及其在湿式洗涤塔中的脱除效果，结果表明，蒸汽添加量和洗涤塔气液比的增加都可以提高燃煤可吸入颗粒物的长大。张霞等^[8]研究了蒸汽相变与常规除尘技术结合对燃煤和燃油PM_2.5的脱除，实验结果表明，燃煤PM_2.5颗粒主要为硅铝质组分，属于中等憎水性颗粒；燃油PM_2.5颗粒主要为有机组分，属于强憎水性颗粒，颗粒之间的物化特性差异导致燃煤PM_2.5的脱除效率要比燃油PM_2.5脱除效率高。Fan等^[9]数值研究了固体垃圾焚烧产生的PM_2.5在蒸汽条件下的异质核化过程，结果表明，垃圾焚烧产生的PM_2.5的可溶盐组分和颗粒的表面粗糙度对颗粒的成核自由能壁垒和临界过饱和度有明显的影响。Tammaro等^[10]研究了由乙烯燃烧产生的PM_2.5在生长管中的长大效果，结果表明，过饱和水汽条件可有效促进乙烯燃烧源产生的亚微米级细颗粒物的长大。

  目前，水汽相变促进燃烧源产生的PM_2.5的研究主要集中在燃煤、燃油、燃气及固体垃圾焚烧产生的细颗粒上^[11-14]。PM_2.5源解析表明^[15]，生物质燃烧产生的PM_2.5占到总量的11%。截至2011年，中国生物质能发电装机容量超过6700MW^[16]。与燃煤产生的细颗粒不同，生物质灰中含有较高的可溶性钾盐和吸湿性好的钙盐^[17]，而这些成分对颗粒在水汽条件下的长大表现出了不同影响^[18]。此外，从颗粒外形上来看，生物质灰颗粒为形貌各异的不规则粗糙粒子^[19]，而颗粒的粗糙度越大，表观接触角越小，颗粒的润湿性越好，能够显著提高颗粒在水汽条件下的核化作用^[20]。因此，为该技术在生物质燃烧源产生的PM_2.5控制中有效利用，必须了解生物质燃烧源细颗粒在水汽条件下的长大特性。

  1   实验部分

  实验系统示意图见图 1，主要包括气溶胶发生系统、细颗粒生长系统和细颗粒测量系统等三大部分，其中，过饱和场通过热水蒸发来构建，其详细介绍见文献^[21]。

  图 1  实验系统示意图 Figure 1.  Experimental system

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  生物质灰取自某生物质电厂布袋除尘器。在送入气溶胶发生器之前先进行干燥处理，然后通过发生器(SAG-410)与过滤后的压缩空气混合形成气溶胶送入低温恒温槽中。在低温恒温槽入口对气溶胶的温度和相对湿度进行测量，计算出气溶胶的露点温度并设置低温恒温槽冷却温度，冷却水对气溶胶进行冷却，使得气溶胶在进入生长管入口的相对湿度达到100%。从生长管壁面上部切向引入热水恒温槽的循环热水形成一层水幕，水幕与冷却的气溶胶相接触发生传热传质形成过饱和水汽环境。颗粒粒径通过DP-02滴谱仪(OMEC DP-02，测量范围为0.05-1500μm)进行测量分析。实验主要考察热水温度、颗粒初始浓度、颗粒停留时间和表面活性剂对生物质细颗粒长大的影响，实验工况见表 1。表面活性剂采用的是吐温80，通过添加在热水恒温槽中引入到生长管中。

  表 1  实验工况 Table 1.  Experimental condition

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  Para-meterTemperature T/KResidence time t/sInitial concentration /cm^-3Surfactant addition /(g·L^-1)13031.201.7×10⁶N/A3231.201.7×10⁶40

  	313	1.20	1.7×106	N/A
  	323	1.20	1.7×106	N/A
  2	323	1.20	1.7×106	N/A
  	323	1.20	3.4×106	N/A
  3	323	1.20	1.7×106	N/A
  	323	2.21	1.7×106	N/A
  4	323	1.20	1.7×106	20
  	323	1.20	1.7×106	30

  表 1  实验工况
  Table 1.  Experimental condition

  2   结果与讨论

  图 2为样品颗粒的原始分布。由图 2可知，收集的生物质燃烧源产生的颗粒主要分布在PM₁₀以下，PM₁₀数量占比达到了98.95%，而PM_2.5数量比也占到了72%，颗粒的平均粒径为1.273μm。

  图 2  生物质燃烧源原始细颗粒粒径分布 Figure 2.  Initial particle size distribution from biomass combustion

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  图 3为生物质燃烧源细颗粒在不同热水温度下长大前后的粒径分布。由图 3可知，生物质燃烧源细颗粒的长大效果随着热水温度的升高而提高。不同热水温度下长大后颗粒平均粒径的计算结果见表 2。由表 2可进一步看到，热水温度对细颗粒长大的显著影响。在实验系统中，过饱和场是通过生长管壁面上的水的蒸发来构建的，高的水温导致更多的水蒸发，从而产生更高的过饱和度，致使颗粒生长到更大。表 3为不同热水温度下生长管中平均过饱和度的计算值。

  图 3  不同热水温度下生物质细颗粒的长大效果 Figure 3.  Particle size distribution under different water temperature

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  表 2  不同温度热水下生物质灰颗粒平均粒径 Table 2.  Mean size of droplets containing particles under different water temperatures

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  Temperature T/KN/A303313323

  Mean size d/nm	1272(initial)	1400	2070	2610

  表 2  不同温度热水下生物质灰颗粒平均粒径
  Table 2.  Mean size of droplets containing particles under different water temperatures
  表 3  生长管中平均过饱和度 Table 3.  Average supersaturation in the growth tube

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  Temperature T/K303313323

  Supersaturation S	1.0202	1.0938	1.2078

  表 3  生长管中平均过饱和度
  Table 3.  Average supersaturation in the growth tube

  当热水温度为303K时，粒径为0.10-0.15μm的细颗粒并没有发生长大，这是因为303K温度时，生长管内的过饱和度较小，并不能够激发该粒径区间的细颗粒发生非均相凝结，但是0.15-0.20μm的细颗粒在过饱和条件下已经发生了非均相凝结，导致0.2-2.0μm的细颗粒增多，而在大粒径区间(2-10μm)范围内的颗粒并没有增加，说明303K时生长管内形成的过饱和条件还不足以使得细颗粒发生非均相凝结后进一步长大。当温度为313K时，0.10-0.15μm的细颗粒变得很少了，粒径分布的第一个峰值(由小粒径开始)出现在了0.15-0.20μm，说明小粒径细颗粒基本上都被激活了。在温度为323K时，粒径分布的第一个峰值已经向大粒径方向移动到了0.2-1.0μm，并且大粒径段(2-10μm)颗粒所占比也升高。这是由于热水温度的上升，生长管内过饱和度增加并且传递给气流的蒸汽量增多，使得被激活后的颗粒表面有更多的蒸汽凝结从而长大到更大的粒径范围。可以认为，在温度为303K时，热水与冷气流形成的过饱和还不足以核化所有的生物质细颗粒，而在温度为313K时，热水与冷气流形成的过饱和已经达到了生物质细颗粒核化所需要的过饱和度，继续提高热水温度，过饱和度的上升对细颗粒的核化则不再具有非常明显的促进作用，但是却可以为颗粒的核化提供更多的蒸汽从而促进核化细颗粒的进一步长大。

  与作者前期的研究^[22]结果(图 4)进行对比可以发现，燃煤产生的细颗粒在热水温度为303K时并不能够引起非均相凝结，而生物质燃烧源产生的细颗粒却能够引起非均相凝结。这是两个原因导致的结果：一方面通过XRF分析生物质燃烧源产生的细颗粒和燃煤产生的细颗粒成分(见表 4)发现，前者含有8%左右的可溶性K₂O和22%的CaO，而后者中这两种成分的含量只占到了2%和5%左右，而研究表明^[18]，可溶性盐含量越高，越有利于晶核的进一步长大；另一方面，与燃煤细颗粒的光滑表面相比，生物质灰颗粒为形貌各异的不规则粗糙粒子，这有利于其成核临界过饱和度下降，成核速率和成核机率增强^[20]。

  图 4  不同热水温度下燃煤细颗粒的长大效果^[22] Figure 4.  Particle size distribution of particles from coal combustion under different water temperatures

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  表 4  生物质燃烧颗粒与燃煤颗粒的化学组分 Table 4.  Chemical composition of biomass-fired particles and coal-fired particles

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  Chemical compostionContent w/%Na₂OMgOAl₂O₃SiO₂P₂O₅SO₃CaOK₂OFe₂O₃ClTiO₂Biomass-fired particles01.785.0040.64.995.422.748.884.473.370.55Coal-fired partilces1.31.3323.255.60.750.615.12.47.300.53

  表 4  生物质燃烧颗粒与燃煤颗粒的化学组分
  Table 4.  Chemical composition of biomass-fired particles and coal-fired particles

  不同停留时间下生物质细颗粒生长效果见图 5。由图 5可知，颗粒在生长管内停留时间的延长会使得颗粒的粒径分布向大粒径段移动。此外可以看出，0.2μm以下粒径段的生物质燃烧源细颗粒在不同的停留时间下都基本上长大了，这是因为细颗粒的核化过程很短，为毫秒级^[23]，因此，在实验中不同停留时间对颗粒的核化并没有什么影响，小粒径颗粒都可以发生核化长大，从而导致0.10-0.20μm段的小粒径颗粒占比几乎为0。但是可以看出，随着时间的延长，2μm以下粒径段的细颗粒数量明显减少，而大颗粒的数量增加(停留时间为2.21s时2-6μm的粒径占比为60.32%，停留时间为1.20s时该粒径段颗粒占比为41.96%)。进一步对不同停留时间的颗粒平均粒径进行分析可知，停留时间由1.20s增加到2.21s，颗粒的平均直径由2601nm增大到3022nm。由此表明，停留时间的延长虽对颗粒的核化没有多大影响，但有利于蒸汽在核化后的细颗粒表面进一步凝结，促进核化后细颗粒的长大。

  图 5  不同停留时间下生物质细颗粒物长大效果 Figure 5.  Particle size distribution under different residence times

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  不同颗粒浓度下的结果见图 6。实验中热水温度设置在323K，以保证细颗粒能够充分的长大。由图 6可知，在不同颗粒浓度下生物质燃烧源细颗粒的粒径都分布在0.2μm以上。前期的研究结果表明^[22]，燃煤产生的小粒径(0.05-1.00μm)细颗粒的长大效果会随着颗粒浓度的增大而变差，但这里生物质燃烧源颗粒在相同颗粒浓度变化条件下小粒径的颗粒粒径分布几乎一致，即颗粒浓度对于小粒径的长大影响极小。这是因为随着颗粒浓度的增加，虽然生长管内的过饱和度会由于蒸汽耗散而减小，但是最大过饱和度在生长管内发生的位置并不会随着颗粒浓度的变化而变化^[24]。由于生物质燃烧源产生的细颗粒表面比燃煤细颗粒表面粗糙，生物质细颗粒表面在水汽条件下核化所需的临界过饱和度也较小，即使颗粒浓度上升导致了最大过饱和度的下降，但是仍然可以激活生物质燃烧源产生的小粒径颗粒，而最大过饱和度的位置没有发生改变，因此，小粒径的颗粒有效长大时间不会发生变化，其长大后的粒径分布也不会变化。然而，通过计算颗粒的平均粒径发现，颗粒浓度增加会导致颗粒长大后的平均粒径从2601nm减小到2368nm，这是因为，激活后的颗粒在进一步长大过程中会发生水汽竞争^[6]，因此，颗粒浓度的增加导致颗粒在进一步凝结长大时候其表面所需要的蒸汽不足，从而使得大粒径段的颗粒最终直径随着颗粒浓度的上升而变小。

  图 6  不同的初始浓度下生物质细颗粒的长大效果 Figure 6.  Particle size distribution under different initial particle concentrations

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  图 7为添加了表面活性剂时生物质燃烧源细颗粒在水汽过饱和条件下的长大效果。由图 7可知，活性剂的添加对于生物质燃烧源细颗粒的长大促进效果非常明显，所有颗粒的粒径都长大到大于1μm，且随着表面活性剂添加量的增加，颗粒的长大效果也越好。这是由两个原因造成的：第一个原因，虽然生物质细颗粒的润湿性较好，在323K的实验条件下几乎都可以被活化成核并且长大，然而添加了表面活性剂后，水在颗粒表面更容易润湿，结果就减小了颗粒与水之间的表面张力。而根据Kelvin方程：

  图 7  不同表面活性剂条件下生物质细颗粒的长大效果 Figure 7.  Particle size distribution under different amount of surfactant addition

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  式中，R_c是颗粒的临界核化直径；ρ_l、σ、M_W分别指水的密度、水的表面张力和水的摩尔质量；T是蒸汽的绝对温度；S蒸汽过饱和度；R_v通用气体常数。表面张力越小，颗粒的临界核化直径也越小，因此，添加了表面活性剂后，在相同的蒸汽过饱和条件下，小粒径颗粒更容易被活化成核。第二个原因，生长管内的过饱和沿生长管轴线方向(从入口计算)呈先增大后减小的趋势，因此，添加表面活性剂后细颗粒在生长管内被活化的位置提前，导致细颗粒在生长管内的有效长大时间(指颗粒从被激活到运动至生长管出口的时间)延长，从而促进了小粒径段(0.05-1.00μm)颗粒的核化凝结长大。但是，由图 7也可以看出，提高表面活性剂的添加量并不能使颗粒完全长大到2μm以上，由此表明，表面表面活性剂虽然可以促进细颗粒的核化并延长颗粒的有效长大时间，但在一定的过饱和条件和蒸汽量供给下颗粒的长大也不是无限增长的。这是因为当小粒径的颗粒表面完全覆盖一层水膜之后，水汽在含颗粒液滴表面的凝结转为均相凝结，而均相凝结需要克服更高的能量壁垒，需要更高的过饱和度并且液滴的进一步长大需要更多的蒸汽供给。因此，要进一步促进燃烧源细颗粒的长大需要考虑促进含颗粒液滴的相互碰撞凝结作用，而不是单纯的提高单个颗粒表面的水汽凝结作用，这是将来研究如何促进细颗粒在水汽条件下进一步长大的重点。表 5为不同的活性剂添加量下生物质燃烧源产生的细颗粒在水汽过饱和条件下的长大平均粒径。由表 5也可知，添加表面活性剂后，生物质细颗粒的平均粒径超过了3μm，并且随着表面活性剂浓度的增大，颗粒的平均直径越来越大，但是其增幅在变小。

  表 5  不同表面活性剂条件下生物细颗粒物的最终平均直径 Table 5.  Mean size of droplets contain particle under different amount of surfactant addition

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  ConcentrationN/An=20g/Ln=30g/Ln=40g/L

  Mean size d/nm	1272(initial)	3005	3419	3513

  表 5  不同表面活性剂条件下生物细颗粒物的最终平均直径
  Table 5.  Mean size of droplets contain particle under different amount of surfactant addition

  3   结 论

  通过水汽相变作用可以促进生物质细颗粒物长大，并且长大效果要好于润湿性较差的燃煤细颗粒物，较高的热水温度以及延长细颗粒物的停留时间也有利于生物质细颗粒的长大。

  浓度上升引起生长管内过饱和度的下降并不会影响小粒径颗粒的核化和长大，而由于浓度引起的水汽竞争依然会影响颗粒成核后的进一步凝结长大，从而影响大粒径段颗粒的分布。

  表面活性剂的添加可以明显提高生物质细颗粒物的长大效果，延长了小粒径颗粒的有效长大时间，对其长大效果促进作用明显。添加一定量的表面活性剂后，生物质细颗粒物都可以长大到1μm以上。要进一步促进燃烧源细颗粒的长大需要考虑促进含颗粒液滴的相互碰撞凝并作用，而不只是单纯的提高单个颗粒表面的水汽凝结作用。

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  图 1  实验系统示意图

  Figure 1  Experimental system

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  图 2  生物质燃烧源原始细颗粒粒径分布

  Figure 2  Initial particle size distribution from biomass combustion

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  图 3  不同热水温度下生物质细颗粒的长大效果

  Figure 3  Particle size distribution under different water temperature

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  图 4  不同热水温度下燃煤细颗粒的长大效果^[22]

  Figure 4  Particle size distribution of particles from coal combustion under different water temperatures

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  图 5  不同停留时间下生物质细颗粒物长大效果

  Figure 5  Particle size distribution under different residence times

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  图 6  不同的初始浓度下生物质细颗粒的长大效果

  Figure 6  Particle size distribution under different initial particle concentrations

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  图 7  不同表面活性剂条件下生物质细颗粒的长大效果

  Figure 7  Particle size distribution under different amount of surfactant addition

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  表 1  实验工况

  Table 1.  Experimental condition

  Para-meterTemperature T/KResidence time t/sInitial concentration /cm^-3Surfactant addition /(g·L^-1)13031.201.7×10⁶N/A3231.201.7×10⁶40

  	313	1.20	1.7×106	N/A
  	323	1.20	1.7×106	N/A
  2	323	1.20	1.7×106	N/A
  	323	1.20	3.4×106	N/A
  3	323	1.20	1.7×106	N/A
  	323	2.21	1.7×106	N/A
  4	323	1.20	1.7×106	20
  	323	1.20	1.7×106	30

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  表 2  不同温度热水下生物质灰颗粒平均粒径

  Table 2.  Mean size of droplets containing particles under different water temperatures

  Temperature T/KN/A303313323

  Mean size d/nm	1272(initial)	1400	2070	2610

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  表 3  生长管中平均过饱和度

  Table 3.  Average supersaturation in the growth tube

  Temperature T/K303313323

  Supersaturation S	1.0202	1.0938	1.2078

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  表 4  生物质燃烧颗粒与燃煤颗粒的化学组分

  Table 4.  Chemical composition of biomass-fired particles and coal-fired particles

  Chemical compostionContent w/%Na₂OMgOAl₂O₃SiO₂P₂O₅SO₃CaOK₂OFe₂O₃ClTiO₂Biomass-fired particles01.785.0040.64.995.422.748.884.473.370.55Coal-fired partilces1.31.3323.255.60.750.615.12.47.300.53

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  表 5  不同表面活性剂条件下生物细颗粒物的最终平均直径

  Table 5.  Mean size of droplets contain particle under different amount of surfactant addition

  ConcentrationN/An=20g/Ln=30g/Ln=40g/L

  Mean size d/nm	1272(initial)	3005	3419	3513

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