钯掺杂的25-原子和38-原子金纳米团簇

QIAN Huifeng BARRY Ellen ZHU Yan JIN Rongchao

引用本文: QIAN Huifeng, BARRY Ellen, ZHU Yan, JIN Rongchao. 钯掺杂的25-原子和38-原子金纳米团簇[J]. 物理化学学报, 2011, 27(03): 513-519. doi: 10.3866/PKU.WHXB20110304 shu
Citation:  QIAN Huifeng, BARRY Ellen, ZHU Yan, JIN Rongchao. Doping 25-Atom and 38-Atom ld Nanoclusters with Palladium[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2011, 27(03): 513-519. doi: 10.3866/PKU.WHXB20110304 shu

钯掺杂的25-原子和38-原子金纳米团簇

  • 基金项目:

    The project was supported by Carnegie Mellon University (CMU) (CMU)

    the Air Force Office of Scientific Research (AFOSR) (AFOSR)

    the National Institute for ccupational Safety and Health (NIOSH) (NIOSH)

    USA. BARRY Ellen was supported by the National Science Foundation-Research Experiences for Undergraduates, USA (NSF grant DMR #1005076). (NSF grant DMR #1005076)

摘要:

In this work, we describe two synthetic procedures for preparing palladium doped 25-atom nanoclusters (referred to as Pd1Au24(SR)18, where ―SR represents thiolate, R=C2H4Ph). Pure Pd1Au24(SC2H4Ph)18 nanoclusters are isolated by solvent extraction and size exclusion chromatography. Mass spectrometry and optical spectroscopy analyses demonstrate that the Pd1Au24(SC2H4Ph)18 nanocluster adopts the same core-shell structure as that of the homo ld Au25(SC2H4Ph)18 nanocluster, that is, a Pd- or Au-centered icosahedron surrounded by six Au2(SR)3 “staple”-like motifs. Similar doping behavior has also been observed in 38-atom M38(SR)24 (M: metal) nanoclusters, indicating the unique behavior of Pd dopant being preferentially located in the icosahedral center. The catalytic activity of Pd1Au24(SC2H4Ph)18 has also been evaluated for the selective hydrogenation of α,β-unsaturated ketone (e.g., benzalacetone) to α,β- unsaturated alcohol, and a 42% conversion of benzalacetone is attained.

English

    1. [1]

      (1) Jin, R. Nanoscale 2010, 2, 343.

      (1) Jin, R. Nanoscale 2010, 2, 343.

    2. [2]

      (2) Schaaff, T. G.; Knight, G.; Shafigullin, M. N.; Borkman, R. F.; Whetten, R. L. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 10643.(2) Schaaff, T. G.; Knight, G.; Shafigullin, M. N.; Borkman, R. F.; Whetten, R. L. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 10643.

    3. [3]

      (3) Parker, J. F.; Fields-Zinna, C. A.; Murray, R. W. Acc. Chem. Res. 2010, 43, 1289.(3) Parker, J. F.; Fields-Zinna, C. A.; Murray, R. W. Acc. Chem. Res. 2010, 43, 1289.

    4. [4]

      (4) Tsunoyama, H.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 18216.(4) Tsunoyama, H.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 18216.

    5. [5]

      (5) Zhu, Y.; Wu, Z.; Gayathri, G. C.; Qian, H.; Gil, R. R.; Jin, R. J. Catal. 2010, 271, 155.(5) Zhu, Y.; Wu, Z.; Gayathri, G. C.; Qian, H.; Gil, R. R.; Jin, R. J. Catal. 2010, 271, 155.

    6. [6]

      (6) Li, J.; Wang, S. G. J. Mol. Model. 2010, 16, 505.(6) Li, J.; Wang, S. G. J. Mol. Model. 2010, 16, 505.

    7. [7]

      (7) Shichibu, Y.; Negishi, Y.; Watanabe, T.; Chaki, N. K.; Kawaguchi, H.; Tsukuda, T. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 7845.(7) Shichibu, Y.; Negishi, Y.; Watanabe, T.; Chaki, N. K.; Kawaguchi, H.; Tsukuda, T. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 7845.

    8. [8]

      (8) Jiang, D. E. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 999.(8) Jiang, D. E. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 999.

    9. [9]

      (9) Zhou, R. J.; Shi, M. M.; Chen, X. Q.; Wang, M.; Chen, H. Z. Chem. -Eur. J. 2009, 15, 4944.(9) Zhou, R. J.; Shi, M. M.; Chen, X. Q.; Wang, M.; Chen, H. Z. Chem. -Eur. J. 2009, 15, 4944.

    10. [10]

      (10) Zhu, M.; Aikens, C. M.; Hollander, F. J.; Schatz, G. C.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 5883.(10) Zhu, M.; Aikens, C. M.; Hollander, F. J.; Schatz, G. C.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 5883.

    11. [11]

      (11) Zhu, M.; Eckenhoff, W. T.; Pintauer, T.; Jin, R. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 14221.(11) Zhu, M.; Eckenhoff, W. T.; Pintauer, T.; Jin, R. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 14221.

    12. [12]

      (12) Qian, H.; Eckenhoff, W. T.; Zhu, Y.; Pintauer, T.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 8280.(12) Qian, H.; Eckenhoff, W. T.; Zhu, Y.; Pintauer, T.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 8280.

    13. [13]

      (13) Schaaff, T. G.; Whetten, R. L. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 2630.(13) Schaaff, T. G.; Whetten, R. L. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 2630.

    14. [14]

      (14) Negishi, Y.; Nobusada, K.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 5261.(14) Negishi, Y.; Nobusada, K.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 5261.

    15. [15]

      (15) Wu, Z.; Jin, R. Nano Lett. 2010, 10, 2568.(15) Wu, Z.; Jin, R. Nano Lett. 2010, 10, 2568.

    16. [16]

      (16) Rao, T. U. B.; Pradeep, T. Angew. Chem. Int. Edit. 2010, 49, 3925.(16) Rao, T. U. B.; Pradeep, T. Angew. Chem. Int. Edit. 2010, 49, 3925.

    17. [17]

      (17) Zhu, M.; Aikens, C. M.; Hendrich, M. P.; Gupta, R.; Qian, H.; Schatz, G. C.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 2490.(17) Zhu, M.; Aikens, C. M.; Hendrich, M. P.; Gupta, R.; Qian, H.; Schatz, G. C.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 2490.

    18. [18]

      (18) Negishi, Y.; Tsunoyama, H.; Suzuki, M.; Kawamura, N.; Matsushita, M. M.; Maruyama, K.; Sugawara, K.; Yokoyama, T.; Tsukuda. T. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 12034.(18) Negishi, Y.; Tsunoyama, H.; Suzuki, M.; Kawamura, N.; Matsushita, M. M.; Maruyama, K.; Sugawara, K.; Yokoyama, T.; Tsukuda. T. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 12034.

    19. [19]

      (19) Iwasa, T.; Nobusada, K. Chem. Phys. Lett. 2007, 441, 268.(19) Iwasa, T.; Nobusada, K. Chem. Phys. Lett. 2007, 441, 268.

    20. [20]

      (20) Tsunoyama, H.; Ichikuni, N.; Sakurai, H.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 7086.(20) Tsunoyama, H.; Ichikuni, N.; Sakurai, H.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 7086.

    21. [21]

      (21) Zhu, Y.; Qian, H.; Zhu, M.; Jin, R. Adv. Mater. 2010, 22, 1915.(21) Zhu, Y.; Qian, H.; Zhu, M.; Jin, R. Adv. Mater. 2010, 22, 1915.

    22. [22]

      (22) Zhu, Y.; Qian, H.; Jin, R. Chem. -Eur. J. 2010, 16, 11455.(22) Zhu, Y.; Qian, H.; Jin, R. Chem. -Eur. J. 2010, 16, 11455.

    23. [23]

      (23) Zhu, Y.; Qian, H.; Drake, B. A.; Jin, R. Angew. Chem. Int. Edit. 2010, 49, 1295.(23) Zhu, Y.; Qian, H.; Drake, B. A.; Jin, R. Angew. Chem. Int. Edit. 2010, 49, 1295.

    24. [24]

      (24) Jin, R.; Qian, H.; Wu, Z.; Zhu, Y.; Zhu, M.; Mohanty, A.; Garg, N. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 2903.(24) Jin, R.; Qian, H.; Wu, Z.; Zhu, Y.; Zhu, M.; Mohanty, A.; Garg, N. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 2903.

    25. [25]

      (25) Zhu, M.; Lanni, E.; Garg, N.; Bier, M. E.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 1138.(25) Zhu, M.; Lanni, E.; Garg, N.; Bier, M. E.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 1138.

    26. [26]

      (26) Wu, Z.; Suhan, J.; Jin, R. J. Mater. Chem. 2009, 19, 622.(26) Wu, Z.; Suhan, J.; Jin, R. J. Mater. Chem. 2009, 19, 622.

    27. [27]

      (27) Parker, J. F.; Weaver, J. E. F.; McCallum, F.; Fields-Zinna, C. A.; Murray, R. W. Langmuir 2010, 26, 13650.(27) Parker, J. F.; Weaver, J. E. F.; McCallum, F.; Fields-Zinna, C. A.; Murray, R. W. Langmuir 2010, 26, 13650.

    28. [28]

      (28) Negishi, Y.; Kurashige, W.; Niihori, Y.; Iwasa, T.; Nobusada, K. Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 6219.(28) Negishi, Y.; Kurashige, W.; Niihori, Y.; Iwasa, T.; Nobusada, K. Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 6219.

    29. [29]

      (29) Jiang, D.; Dai, S. Inorg. Chem. 2009, 48, 2720.(29) Jiang, D.; Dai, S. Inorg. Chem. 2009, 48, 2720.

    30. [30]

      (30) Kacprzak, K. A.; Lehtovaara, L.; Akola, J.; Lopez-Acevedoa, O.; Hakkinen, H. Phys. Chem. Chem. Phys. 2009, 11, 7123.(30) Kacprzak, K. A.; Lehtovaara, L.; Akola, J.; Lopez-Acevedoa, O.; Hakkinen, H. Phys. Chem. Chem. Phys. 2009, 11, 7123.

    31. [31]

      (31) Walter, M.; Moseler, M. J. Phys. Chem. C 2009, 113, 15834.(31) Walter, M.; Moseler, M. J. Phys. Chem. C 2009, 113, 15834.

    32. [32]

      (32) Jiang, D. E; Whetten, R. L. Phys. Rev. B 2009, 80, 115402.(32) Jiang, D. E; Whetten, R. L. Phys. Rev. B 2009, 80, 115402.

    33. [33]

      (33) Akola, J.; Kacprzak, K. A.; Lopez-Acevedo, O.; Walter, M.; Gronbeck, H.; Hakkinen, H. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 15986.(33) Akola, J.; Kacprzak, K. A.; Lopez-Acevedo, O.; Walter, M.; Gronbeck, H.; Hakkinen, H. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 15986.

    34. [34]

      (34) Reveles, J. U.; Clayborne, P. A.; Reber, A. C.; Khanna, S. N.; Pradhan, K.; Sen, P.; Pederson, M. R. Nat. Chem. 2009, 1, 310.(34) Reveles, J. U.; Clayborne, P. A.; Reber, A. C.; Khanna, S. N.; Pradhan, K.; Sen, P.; Pederson, M. R. Nat. Chem. 2009, 1, 310.

    35. [35]

      (35) Wyrwas, R. B.; Alvarez, M. M.; Khoury, J. T.; Price, R. C.; Schaaff, T. G. Whetten, R. L. Eur. Phys. J. D 2007, 43, 91.(35) Wyrwas, R. B.; Alvarez, M. M.; Khoury, J. T.; Price, R. C.; Schaaff, T. G. Whetten, R. L. Eur. Phys. J. D 2007, 43, 91.

    36. [36]

      (36) Schaaff, T. G.; Shafigullin, M. N.; Khoury, J. T.; Vezmar, I.; Whetten, R. L.; Cullen, W. G.; First, P. N.; Gutierrez-Wing, C.; Ascensio, J.; Jose-Yacaman, M. J. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7885.(36) Schaaff, T. G.; Shafigullin, M. N.; Khoury, J. T.; Vezmar, I.; Whetten, R. L.; Cullen, W. G.; First, P. N.; Gutierrez-Wing, C.; Ascensio, J.; Jose-Yacaman, M. J. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7885.

    37. [37]

      (37) Chaki, N. K.; Negishi, Y.; Tsunoyama, H.; Shichibu, Y.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 8608.(37) Chaki, N. K.; Negishi, Y.; Tsunoyama, H.; Shichibu, Y.; Tsukuda, T. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 8608.

    38. [38]

      (38) Qian, H.; Zhu, M.; Andersen, U. N.; Jin, R. J. Phys. Chem. A 2009, 113, 4281.(38) Qian, H.; Zhu, M.; Andersen, U. N.; Jin, R. J. Phys. Chem. A 2009, 113, 4281.

    39. [39]

      (39) Qian, H.; Zhu, Y.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 4583.(39) Qian, H.; Zhu, Y.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 4583.

    40. [40]

      (40) Fields-Zinna, C. A.; Crowe, M. C.; Dass, A.; Weaver, J. E. F.; Murray, R. W. Langmuir 2009, 25, 7704.(40) Fields-Zinna, C. A.; Crowe, M. C.; Dass, A.; Weaver, J. E. F.; Murray, R. W. Langmuir 2009, 25, 7704.

    41. [41]

      (41) Qian, H.; Jin, R. Nano Lett. 2009, 9, 4083.(41) Qian, H.; Jin, R. Nano Lett. 2009, 9, 4083.

    42. [42]

      (42) Dharmaratne, A. C.; Krick, T.; Dass, A. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 13604.(42) Dharmaratne, A. C.; Krick, T.; Dass, A. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 13604.

    43. [43]

      (43) Zhu, M.; Qian, H.; Jin, R. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 1003.(43) Zhu, M.; Qian, H.; Jin, R. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 1003.

    44. [44]

      (44) Wu, Z.; Lanni, E.; Chen, W.; Bier, M. E.; Ly, D.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 16672.(44) Wu, Z.; Lanni, E.; Chen, W.; Bier, M. E.; Ly, D.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 16672.

    45. [45]

      (45) Dass, A.; Stevenson, A.; Dubay, G. R.; Tracy, J. B.; Murray, R. W. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 5940.(45) Dass, A.; Stevenson, A.; Dubay, G. R.; Tracy, J. B.; Murray, R. W. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 5940.

    46. [46]

      (46) Xiang, H. J.; Wei, S. H.; ng, X. G. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7355.(46) Xiang, H. J.; Wei, S. H.; ng, X. G. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7355.

    47. [47]

      (47) MacDonald, M. A.; Zhang, P.; Qian, H.; Jin, R. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 1821.(47) MacDonald, M. A.; Zhang, P.; Qian, H.; Jin, R. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 1821.

    48. [48]

      (48) Angel, L. A.; Majors, L. T.; Dharmaratne, A. C.; Dass, A. ACS Nano 2010, 4, 4691.(48) Angel, L. A.; Majors, L. T.; Dharmaratne, A. C.; Dass, A. ACS Nano 2010, 4, 4691.

    49. [49]

      (49) Wu, Z.; Gayathri, C.; Gil, R.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 6535.(49) Wu, Z.; Gayathri, C.; Gil, R.; Jin, R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 6535.

    50. [50]

      (50) Ko , A.; Sakai, N.; Tatsuma, T. Electrochem. Commun. 2010, 12, 996.(50) Ko , A.; Sakai, N.; Tatsuma, T. Electrochem. Commun. 2010, 12, 996.

    51. [51]

      (51) Zheng, N.; Johnson, J. P.; Williams, C. C.; Wang, G. Nanotechnology 2010, 21, 295708.(51) Zheng, N.; Johnson, J. P.; Williams, C. C.; Wang, G. Nanotechnology 2010, 21, 295708.

    52. [52]

      (52) Wang, Z.; Cai, W.; Sui, J. ChemPhysChem 2009, 10, 2012.(52) Wang, Z.; Cai, W.; Sui, J. ChemPhysChem 2009, 10, 2012.

    53. [53]

      (53) Jiang, D. E.; Walter, M.; Dai, S. Chem. -Eur. J. 2010, 16, 4999.

      (53) Jiang, D. E.; Walter, M.; Dai, S. Chem. -Eur. J. 2010, 16, 4999.

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  2472
  • 文章访问数:  3199
  • HTML全文浏览量:  36
文章相关
  • 发布日期:  2011-03-03
  • 收稿日期:  2010-11-04
  • 网络出版日期:  2011-01-21
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章