注册 English

甲酸在Pt-Sn(111)/C合金表面吸附的量子化学研究

唐法威 ,  郭为民 ,  唐楠楠 ,  裴俊彦 ,  许旋

downloadPDF
引用本文: 唐法威, 郭为民, 唐楠楠, 裴俊彦, 许旋. 甲酸在Pt-Sn(111)/C合金表面吸附的量子化学研究[J]. 物理化学学报, 2013, 29(10): 2198-2206. doi: 10.3866/PKU.WHXB201307294 shu
Citation:  TANG Fa-Wei, GUO Wei-Min, TANG Nan-Nan, PEI Jun-Yan, XU Xuan. Quantum Chemical Study on the Adsorption of Formic on a Pt-Sn(111)/CAlloy Surface[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2013, 29(10): 2198-2206. doi: 10.3866/PKU.WHXB201307294 shu

甲酸在Pt-Sn(111)/C合金表面吸附的量子化学研究

  • 基金项目:

    教育部科学技术研究重点项目(210163) (210163)

    广西自然科学基金(2010GXNSFA013045) (2010GXNSFA013045)

    广西科学研究与技术开发计划(桂科攻101420011) (桂科攻101420011)

    广西高校优秀人才计划(2012)资助项目 (2012)

摘要:

采用周期平板模型, 结合密度泛函理论对HCOOH和CO在Pt-Sn(111)/C表面的top、brigde、hcp和fcc共计8个位点的吸附模型进行构型优化和能量计算, 并对吸附前后的频率、电荷、能带和态密度进行了研究. 计算结果表明fcc-Pt3是较为有利的吸附位点, Sn掺杂之后费米能级右移, 导带增宽, 价带和导带的位置略微降低, 合金表面电子结构变化利于甲酸的吸附解离催化, 可使甲酸燃料电池阳极催化性能显著提高. 通过催化剂表面的抗中毒分析, 发现CO在Pt-Sn(111)/C表面的吸附能以两种趋势下降, 阳极催化剂掺杂改性后抗CO中毒能力增强.

English

    1. [1]

      (1) Yu, X. W.; Pickup, P. G. J. Power Sources 2008, 182 (1), 124.doi: 10.1016/j.jpowsour.2008.03.075

      (1) Yu, X. W.; Pickup, P. G. J. Power Sources 2008, 182 (1), 124.doi: 10.1016/j.jpowsour.2008.03.075

    2. [2]

      (2) Demirci, U. B. J. J. Power Sources 2007, 169 (2), 239. doi: 10.1016/j.jpowsour.2007.03.050(2) Demirci, U. B. J. J. Power Sources 2007, 169 (2), 239. doi: 10.1016/j.jpowsour.2007.03.050

    3. [3]

      (3) Zhu, Y. M.; Khan, Z.; Masel, R. I. J. Power Sources 2005, 139 (1-2), 15. doi: 10.1016/j.jpowsour.2004.06.054(3) Zhu, Y. M.; Khan, Z.; Masel, R. I. J. Power Sources 2005, 139 (1-2), 15. doi: 10.1016/j.jpowsour.2004.06.054

    4. [4]

      (4) Ha, S.; Larsen, R.; Zhu, Y. J.; Masel, R. I. Fuel Cells 2004, 4 (4), 337.(4) Ha, S.; Larsen, R.; Zhu, Y. J.; Masel, R. I. Fuel Cells 2004, 4 (4), 337.

    5. [5]

      (5) Jeong, K. J.; Miesse, C. A.; Choi, J. H.; Lee, J.; Han, J.; Yoon,S. P.; Nam, S. W.; Lim, T. H.; Lee, T. G. J. Power Sources 2007,168 (1), 119. doi: 10.1016/j.jpowsour.2007.02.062(5) Jeong, K. J.; Miesse, C. A.; Choi, J. H.; Lee, J.; Han, J.; Yoon,S. P.; Nam, S. W.; Lim, T. H.; Lee, T. G. J. Power Sources 2007,168 (1), 119. doi: 10.1016/j.jpowsour.2007.02.062

    6. [6]

      (6) Chen, C. H.; Liou, W. J.; Lin, H. M.; Wu, S. H.; Borodzinski,A.; Stobinski, L.; Kedzierzawski, P. Fuel Cells 2010, 10 (2),227. doi: 10.1002/fuce.v10:2(6) Chen, C. H.; Liou, W. J.; Lin, H. M.; Wu, S. H.; Borodzinski,A.; Stobinski, L.; Kedzierzawski, P. Fuel Cells 2010, 10 (2),227. doi: 10.1002/fuce.v10:2

    7. [7]

      (7) Ha, R. I.; Masel, R. I.; Waszczuk, P.; Wieckowski, A.; Barnard,T. J. Power Sources 2002, 111 (1), 83. doi: 10.1016/S0378-7753(02)00271-9(7) Ha, R. I.; Masel, R. I.; Waszczuk, P.; Wieckowski, A.; Barnard,T. J. Power Sources 2002, 111 (1), 83. doi: 10.1016/S0378-7753(02)00271-9

    8. [8]

      (8) Ha, S.; Rice, C. A.; Masel, R. I.; Wieckowski, A. J. Power Sources 2002, 112 (2), 655. doi: 10.1016/S0378-7753(02)00453-6(8) Ha, S.; Rice, C. A.; Masel, R. I.; Wieckowski, A. J. Power Sources 2002, 112 (2), 655. doi: 10.1016/S0378-7753(02)00453-6

    9. [9]

      (9) Zhang, L. J.; Wang, Z. Y.; Xia, D. G. J. Alloy. Compd. 2006, 426 (1-2), 268. doi: 10.1016/j.jallcom.2005.12.114(9) Zhang, L. J.; Wang, Z. Y.; Xia, D. G. J. Alloy. Compd. 2006, 426 (1-2), 268. doi: 10.1016/j.jallcom.2005.12.114

    10. [10]

      (10) Chhina, H.; Campbell, S.; Kesler, O. J. Power Sources 2007,164 (2), 431. doi: 10.1016/j.jpowsour.2006.11.003(10) Chhina, H.; Campbell, S.; Kesler, O. J. Power Sources 2007,164 (2), 431. doi: 10.1016/j.jpowsour.2006.11.003

    11. [11]

      (11) Wang, R. F.; Liao, S. J.; Ji, S. J. Power Sources 2008, 180 (1),205. doi: 10.1016/j.jpowsour.2008.02.027(11) Wang, R. F.; Liao, S. J.; Ji, S. J. Power Sources 2008, 180 (1),205. doi: 10.1016/j.jpowsour.2008.02.027

    12. [12]

      (12) Anderson, A. B.; Grantscharova, E.; Seong, S. J. Electrochem. Soc. 1996, 143 (6), 2075. doi: 10.1149/1.1836952(12) Anderson, A. B.; Grantscharova, E.; Seong, S. J. Electrochem. Soc. 1996, 143 (6), 2075. doi: 10.1149/1.1836952

    13. [13]

      (13) Shubina, T. E.; Koper, M. T. M. Electrochim. Acta 2002, 47 (22-23), 3621. doi: 10.1016/S0013-4686(02)00332-8(13) Shubina, T. E.; Koper, M. T. M. Electrochim. Acta 2002, 47 (22-23), 3621. doi: 10.1016/S0013-4686(02)00332-8

    14. [14]

      (14) Anderson, A. B.; Grantscharora, E.; Shiller, P. J. Electrochem. Soc. 1995, 142 (6), 1880. doi: 10.1149/1.2044209(14) Anderson, A. B.; Grantscharora, E.; Shiller, P. J. Electrochem. Soc. 1995, 142 (6), 1880. doi: 10.1149/1.2044209

    15. [15]

      (15) Shao, Y. Y.; Yin, G. P.; Gao, Y. Z. Struct. Chem. 2004, 23 (11),1316. [邵玉艳, 尹鸽平, 高云智. 结构化学, 2004, 23 (11),1316.](15) Shao, Y. Y.; Yin, G. P.; Gao, Y. Z. Struct. Chem. 2004, 23 (11),1316. [邵玉艳, 尹鸽平, 高云智. 结构化学, 2004, 23 (11),1316.]

    16. [16]

      (16) Capon, A.; Parsons, R. J. Electroanal. Chem. Interface Electrochem. 1973, 44 (1), 1. doi: 10.1016/S0022-0728(73)80508-X(16) Capon, A.; Parsons, R. J. Electroanal. Chem. Interface Electrochem. 1973, 44 (1), 1. doi: 10.1016/S0022-0728(73)80508-X

    17. [17]

      (17) Capon, A.; Parsons, R. J. Electroanal. Chem. Interface Electrochem. 1973, 45 (2), 205. doi: 10.1016/S0022-0728(73)80158-5(17) Capon, A.; Parsons, R. J. Electroanal. Chem. Interface Electrochem. 1973, 45 (2), 205. doi: 10.1016/S0022-0728(73)80158-5

    18. [18]

      (18) Parsons, R.; Vandernoot, T. J. Electroanal. Chem. Interface Electrochem. 1988, 257 (1-2), 9. doi: 10.1016/0022-0728(88)87028-1(18) Parsons, R.; Vandernoot, T. J. Electroanal. Chem. Interface Electrochem. 1988, 257 (1-2), 9. doi: 10.1016/0022-0728(88)87028-1

    19. [19]

      (19) Zhang, H. X.; Wu, C. M.; Chen, X.; Wu, S. J.; Li, Z. J. Acta Phys. -Chim. Sin. 1988, 4 (1), 27. [张慧心, 吴才明,陈新,吴世杰,李作骏.物理化学学报, 1988, 4 (1), 27.] doi: 10.3866/PKU.WHXB19880106(19) Zhang, H. X.; Wu, C. M.; Chen, X.; Wu, S. J.; Li, Z. J. Acta Phys. -Chim. Sin. 1988, 4 (1), 27. [张慧心, 吴才明,陈新,吴世杰,李作骏.物理化学学报, 1988, 4 (1), 27.] doi: 10.3866/PKU.WHXB19880106

    20. [20]

      (20) Hu, C. Q.; Ting, S. W.; Chan, K. Y.; Huang, W. Int. J. Hydrog. Energy 2012, 37 (21), 15956. doi: 10.1016/j.ijhydene.2012.08.035(20) Hu, C. Q.; Ting, S. W.; Chan, K. Y.; Huang, W. Int. J. Hydrog. Energy 2012, 37 (21), 15956. doi: 10.1016/j.ijhydene.2012.08.035

    21. [21]

      (21) Li, L.; Wei, Z. D.; Zhang, Y.; Qi, X. Q.; Xia, M. R.; Zhang, J.;Shao, Z. G.; Sun, C. X. Sci. China Ser B-Chem. 2008, 38 (9),769. [李莉, 魏子栋,章毅,齐学强,夏美荣,张捷,邵志刚, 孙才新. 中国科学B 辑: 化学, 2008, 38 (9), 769.](21) Li, L.; Wei, Z. D.; Zhang, Y.; Qi, X. Q.; Xia, M. R.; Zhang, J.;Shao, Z. G.; Sun, C. X. Sci. China Ser B-Chem. 2008, 38 (9),769. [李莉, 魏子栋,章毅,齐学强,夏美荣,张捷,邵志刚, 孙才新. 中国科学B 辑: 化学, 2008, 38 (9), 769.]

    22. [22]

      (22) Acharya, C. K.; Turner, C. H. Surf. Sci. 2008, 602 (23), 3595.doi: 10.1016/j.susc.2008.09.037(22) Acharya, C. K.; Turner, C. H. Surf. Sci. 2008, 602 (23), 3595.doi: 10.1016/j.susc.2008.09.037

    23. [23]

      (23) Guo, Y. L.; Zhang, Y. Z.; Huang, M. H. Electrochim. Acta 2008,53 (7), 3102. doi: 10.1016/j.electacta.2007.11.024(23) Guo, Y. L.; Zhang, Y. Z.; Huang, M. H. Electrochim. Acta 2008,53 (7), 3102. doi: 10.1016/j.electacta.2007.11.024

    24. [24]

      (24) Li, L. C.; Wang, Y. W.; Tian, A. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008,24 (11), 2013. [李来才, 王译伟,田安民. 物理化学学报,2008, 24 (11), 2013.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20081113(24) Li, L. C.; Wang, Y. W.; Tian, A. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008,24 (11), 2013. [李来才, 王译伟,田安民. 物理化学学报,2008, 24 (11), 2013.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20081113

    25. [25]

      (25) Sümer, A.; Aksoylu, A. E. Surf. Sci. 2008, 602 (9), 1636. doi: 10.1016/j.susc.2008.02.035(25) Sümer, A.; Aksoylu, A. E. Surf. Sci. 2008, 602 (9), 1636. doi: 10.1016/j.susc.2008.02.035

    26. [26]

      (26) Liu, S. B.; Liu, Y.; Sun, Y. P.; Hao, X. G.; Zhang, Z. L. Chin. J. Catal. 2006, 27 (9), 787. [刘世斌, 刘勇,孙彦平, 郝晓刚,张忠林. 催化学报, 2006, 27 (9), 787.](26) Liu, S. B.; Liu, Y.; Sun, Y. P.; Hao, X. G.; Zhang, Z. L. Chin. J. Catal. 2006, 27 (9), 787. [刘世斌, 刘勇,孙彦平, 郝晓刚,张忠林. 催化学报, 2006, 27 (9), 787.]

    27. [27]

      (27) Aslihan, S.; Erhan, A. A. Surf. Sci. 2008, 602 (9), 1636. doi: 10.1016/j.susc.2008.02.035(27) Aslihan, S.; Erhan, A. A. Surf. Sci. 2008, 602 (9), 1636. doi: 10.1016/j.susc.2008.02.035

    28. [28]

      (28) Nykänen, L; Honkala, K. J. Phys. Chem. C 2011, 115 (19),9578. doi: 10.1021/jp1121799(28) Nykänen, L; Honkala, K. J. Phys. Chem. C 2011, 115 (19),9578. doi: 10.1021/jp1121799

    29. [29]

      (29) Hartnig, C.; Grimminger, J.; Spohr, E. J. Electroanal. Chem.2007, 607 (1-2), 133. doi: 10.1016/j.jelechem.2007.02.018(29) Hartnig, C.; Grimminger, J.; Spohr, E. J. Electroanal. Chem.2007, 607 (1-2), 133. doi: 10.1016/j.jelechem.2007.02.018

    30. [30]

      (30) Cao, Z. X.; Sun, Z. M.; Yan, G. S. Journal of Sichuan University (Natural Science Edition) 1992, 29 (2), 246. [曹泽星, 孙泽民,鄢国森. 四川大学学报(自然科学版), 1992, 29 (2), 246.](30) Cao, Z. X.; Sun, Z. M.; Yan, G. S. Journal of Sichuan University (Natural Science Edition) 1992, 29 (2), 246. [曹泽星, 孙泽民,鄢国森. 四川大学学报(自然科学版), 1992, 29 (2), 246.]

    31. [31]

      (31) Rees, N. V.; Compton, R. J. Solid State Electrochem. 2011, 15 (10), 2095. doi: 10.1007/s10008-011-1398-4(31) Rees, N. V.; Compton, R. J. Solid State Electrochem. 2011, 15 (10), 2095. doi: 10.1007/s10008-011-1398-4

    32. [32]

      (32) Antolini, E.; Mater, J. Mater. Chem. Phys. 2003, 78 (3), 563.doi: 10.1016/S0254-0584(02)00389-9(32) Antolini, E.; Mater, J. Mater. Chem. Phys. 2003, 78 (3), 563.doi: 10.1016/S0254-0584(02)00389-9

    33. [33]

      (33) Liu, Y.; Li, X. Q.; Chen, Y. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (50),l9541.(33) Liu, Y.; Li, X. Q.; Chen, Y. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (50),l9541.

    34. [34]

      (34) Liu, Y.; Lee, J. Y.; Hong, L. J. Power Sources 2004, 129 (2),303. doi: 10.1016/j.jpowsour.2003.11.026(34) Liu, Y.; Lee, J. Y.; Hong, L. J. Power Sources 2004, 129 (2),303. doi: 10.1016/j.jpowsour.2003.11.026

    35. [35]

      (35) Reddington, E.; Sapienza, A.; Gurau, B.; Viswanathan, R.;Sarangapani, S.; Smotkin, E. S.; Mallouk, T. E. Science 1998,280 (5370), 1735. doi: 10.1126/science.280.5370.1735(35) Reddington, E.; Sapienza, A.; Gurau, B.; Viswanathan, R.;Sarangapani, S.; Smotkin, E. S.; Mallouk, T. E. Science 1998,280 (5370), 1735. doi: 10.1126/science.280.5370.1735

    36. [36]

      (36) Xiang, J.;Wu, B. L.; Chen, S. L. Acta Phys. -Chim. Sin. 2000,16 (10), 906. [向娟, 吴秉亮, 陈胜利. 物理化学学报, 2000,16 (10), 906.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20001008(36) Xiang, J.;Wu, B. L.; Chen, S. L. Acta Phys. -Chim. Sin. 2000,16 (10), 906. [向娟, 吴秉亮, 陈胜利. 物理化学学报, 2000,16 (10), 906.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20001008

    37. [37]

      (37) Wang, Y. W.; Li, L. C.; Tian, A. M. Acta Chim. Sin. 2008, 66 (22), 2457. [王译伟, 李来才, 田安民. 化学学报, 2008, 66 (22), 2457.](37) Wang, Y. W.; Li, L. C.; Tian, A. M. Acta Chim. Sin. 2008, 66 (22), 2457. [王译伟, 李来才, 田安民. 化学学报, 2008, 66 (22), 2457.]

    38. [38]

      (38) Lundell, J. Chem. Phys. Lett. 1997, 266 (1-2), 1. doi: 10.1016/S0009-2614(96)01517-5(38) Lundell, J. Chem. Phys. Lett. 1997, 266 (1-2), 1. doi: 10.1016/S0009-2614(96)01517-5

    39. [39]

      (39) Raskó, J.; Kecskés, T.; Kiss, J. J. Catal. 2004, 224 (2), 261. doi: 10.1016/j.jcat.2004.03.025(39) Raskó, J.; Kecskés, T.; Kiss, J. J. Catal. 2004, 224 (2), 261. doi: 10.1016/j.jcat.2004.03.025

    40. [40]

      (40) Lu, T.; Chen, F. W. J. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28 (1), 1.[卢天,陈飞武.物理化学学报, 2012, 28 (1), 1.] doi: 10.3866/PKU.WHXB2012281

      (40) Lu, T.; Chen, F. W. J. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28 (1), 1.[卢天,陈飞武.物理化学学报, 2012, 28 (1), 1.] doi: 10.3866/PKU.WHXB2012281

  • 加载中
WeChat 扫一扫看文章
计量
  • PDF下载量:  771
  • 文章访问数:  1068
  • HTML全文浏览量:  1
文章相关
  • 发布日期:  2013-09-26
  • 收稿日期:  2013-06-15
  • 网络出版日期:  2013-07-29
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章

All Rights Reserved by the Chinese Chemical Society   中国化学会 版权所有 京ICP备05002797号

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司开发    技术支持: info@rhhz.net