为避免使用当前g-C₃N₄纳米片合成策略中的外加辅助，如模板、强酸、强碱等，本研究设计了一种g-C₃N₄熔融中间体运输的创新模式，在没有任何外加物质辅助情况下，成功一步合成富含氨基g-C₃N₄纳米片。该创新模式具体包括先将三聚氰胺放置在倒置坩埚的顶部平台上，随后进行一步煅烧。在煅烧过程中，三聚氰胺及其随后形成的g-C₃N₄中间体转变为熔融状态，并沿倒置坩埚外表面逐渐向下流动。这种熔融中间体运输模式可以有效减少其团聚，并使其依次分批聚合成富含氨基的g-C₃N₄纳米片。此外，所得富氨基g-C₃N₄纳米片的光催化产H₂O₂速率显著提高，约为85.8 μmol·L^–1·h^–1，是传统块体g-C₃N₄的2倍，这主要是因为除了其纳米片结构具有较大的比表面积外，富氨基结构可以有效增强对O₂原料和*OOH中间体的吸附，并加速*OOH高效转化为H₂O₂。该探究提供了一种创新模式来合成富含氨基的g-C₃N₄纳米片，并深入探究了其光催化机理。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在光催化制备过氧化氢(H₂O₂)领域有巨大潜力。然而，低的两电子氧还原活性严重限制了g-C₃N₄的光催化产H₂O₂效率。在这项研究中，我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C₃N₄材料，合成了钾掺杂的高晶化g-C₃N₄光催化剂(CN-K)。所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸(大约20到50纳米)。更重要的是，掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O₂吸附和稳定*OOH中间体，从而提高钾掺杂高晶化g-C₃N₄光催化剂的两电子氧还原活性。其中CN-K(1:6)样品具有显著增强的光催化产H₂O₂速率(7.8 mmol·L^-1·h^-1)，且在420 nm下的表观量子效率为5.17%，光催化活性是传统块状g-C₃N₄样品的220倍。这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C₃N₄光催化剂两电子氧还原活性的机理，而且为设计高效g-C₃N₄基光催化剂提供了新的见解。

范德华异质结因其优异的电荷分离能力和在调节电子特性方面的显著灵活性而展现出卓越优势。本研究探讨了二维/二维(2D/2D) g-C₃N₄@BN范德华异质结在光催化合成过氧化氢(H₂O₂)中的潜在应用。基于该异质结，我们深入研究了三重态激子与单线态氧之间的能量转移过程，强调了催化剂结构对电荷分离和三重态电子稳定生成的重要性。通过构建电荷转移路径，异质结内的内置电场有效驱动了电荷载流子的定向迁移，显著延长了其寿命。我们采用了两种修饰策略来调控催化剂的激发态电子特性，包括调整层间排列以增强电荷传输能力，以及卤素修饰以提高材料的光响应性。实验验证表明，与CN相比，代表性的氯化-CN@BN有效抑制了激子复合，将激发态载流子的寿命延长了3.52倍。此外，H₂O₂的光催化产率提高了2.73倍。本研究为开发新型光催化剂提供了理论基础，并启发了从氧气直接合成H₂O₂的催化剂设计。

以水和氧气为原料，光催化产过氧化氢(H₂O₂)具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C₃N₄)本征光催化活性低的问题，本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C₃N₄纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C₃N₄的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1 ℃·min^-1最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H₂O₂效率(3177.0 µmol·g^-1·h^-1)，为一步焙烧和1 ℃·min^-1升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6 µmol·g^-1·h^-1)的3.7倍，高于文献报导的纯g-C₃N₄产H₂O₂效率。CN-T-1在5次循环使用中H₂O₂产率先略有下降，后基本保持不变，表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1，CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命，以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 eV, 比CN-O-1大+0.26 eV)和更正的价带位置。•O₂^-自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H₂O₂被证实为两步单电子ORR路径(O₂ + e^- → •O₂^- → H₂O₂)。

学术界在表述环加成反应时，(m + n + …)和[m + n + …]环加成混用，不利于准确的学术交流。本文介绍了国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)规定的两种环加成反应表述方式，指明了它们的准确含义和使用环境。

Reaction of the non-substituted/substituted unsymmetric pinene-derived complex [Pt(N^C^N′)Cl] with the aryl isocyanide 2,6-dimethylphenyl isocyanide (CNXyl) afforded a mixture of two isomeric species: the ionic complex [Pt(κ³-N^C^N′)(CNXyl)]Cl ([A]Cl) and the molecular complex [Pt(κ²-N^C^N′)(CNXyl)Cl] (B). Isomer B was almost the dominating product. The structures of the isomer B derivatives bearing —CF₃ and —Cl substituents on the pyridine ring of the pinene moiety (5B and 7B, respectively) have been confirmed by single-crystal X-ray diffraction, revealing a slightly distorted square planar geometry with trans-N_N^C^N′, CNR configuration (The terminal N atom of the κ²-N^C^N′ ligand is trans to the isocyanide ligand CNXyl.). Isomer B is thermodynamically more stable, as confirmed by theoretical calculations.

过氧化氢(H₂O₂)是100种最重要的化学品之一，广泛应用于漂白、消毒和合成化学等行业。最近，它被用作直接燃料电池的燃料。当前的H₂O₂生产依赖于苛刻的蒽醌氧化法。从环境、可持续性和经济角度来看，光催化H₂O₂生产是一种更有利的替代方法。该过程需要水和分子氧作为输入，并以阳光为唯一能源。尽管有这些优点，该技术的实际应用仍然具有挑战性。最常见的瓶颈是光催化剂的不足、上坡热力学、缓慢的过程动力学以及竞争性反应和逆向反应。本文讨论了这些局限性，并重点提出了提高效率和选择性的建议观点，旨在为大规模H₂O₂光生产铺平道路。

本文研究了杂多酸对储氢材料的催化效应，通过机械球磨法制备MgH₂-xH₃PW₁₂O₄₀ (x = 7%、10%、13%，质量分数)复合物样品，与纯的球磨MgH₂对比，展示了杂多酸H₃PW₁₂O₄₀对MgH₂储氢动力学的提升作用。其中，MgH₂-10H₃PW₁₂O₄₀的放氢活化能比纯MgH₂降低了46.23 kJ∙mol⁻¹，可在250 ℃、1 min内吸收6.25%的氢，在300 ℃、15 min内释放6.54%的氢气，而同等温度下MgH₂在30 min内仅释放1.2%氢。即使是在较低的温度100 ℃，MgH₂-10H₃PW₁₂O₄₀也可在1 h内吸收5%的氢，而MgH₂只能吸收0.9%的氢。结构表征结果表明H₃PW₁₂O₄₀分子在球磨和储氢过程中被转变为WO₃和W簇，其作用一方面是催化Mg―H键、H―H键的断裂，另一方面是促进MgH₂颗粒在球磨过程中细化并抑制其团聚长大。该研究开创了多酸分子在储氢领域的催化应用。

内建电场被认为是促进电荷迁移和分离，以提高光催化性能的有效驱动因素。本工作通过一步溶剂热法合成了间隙氯和取代氯共掺杂的一维纳米棒Mn_0.2Cd_0.8S (MCS)。间隙氯和取代氯的掺杂导致MCS纳米棒中的电荷分布不平衡，形成内建电场，有利于提高光生载流子动力学。通过密度泛函理论计算，本研究通过对电子结构、电荷分布和H₂吸附/解吸平衡差异的研究，直观地描述了间隙氯和取代氯的掺杂对MCS活性的影响。有趣的是，MCS能带结构的调控主要源于间隙氯的贡献，而取代氯无贡献。同时，取代氯可以进一步促进间隙氯对MCS的H₂吸附-脱附吉布斯自由能的优化。最终，0.9 Cl-MCS的H₂吸附-脱附吉布斯自由能更有利于H₂的产生(1.14 vs. 0.17 eV)，光催化产H₂活性提高了9倍。本研究为在双金属硫化物光催化剂中构建内建电场提供了有价值的途径。