镏生教授(1902—1983)
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB19860404
超细Ir催化剂对氨氧化的电催化性能
韩益苹, 罗鹏, 蔡称心, 陆天虹
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB20080936
报道了一种新型的、用NH4F作络合剂的络合还原法制备的Ir催化剂及其对氨氧化的电催化性能. 结果表明, 由于溶液中的Ir3+和NH4F形成络合物, 因此用这种络合法制得Ir催化剂中Ir粒子的平均粒径为2.8 nm, 要比不加络合剂时制得的Ir催化剂中Ir粒子的平均粒径(7.5 nm)小很多. 所以, 用络合还原法制得的Ir催化剂对氨氧化的电催化活性和稳定性都比不加络合剂时制得的Ir催化剂好很多. 且该制备方法简单、实用, 适用于催化剂的实际生产.
关键词: 铱催化剂; 氨; 氟化铵; 络合还原法; 电流型氨气传感器
肌红蛋白在碳纳米管修饰电极上的直接电化学和电催化性能
吕亚芬, 印亚静, 吴萍, 蔡称心,
【物理化学学报】doi: 10.1016/S1872-1508(07)60002-3
将肌红蛋白(Mb)通过吸附的方法固定在碳纳米管(CNT)表面, 用AFM、XPS、UV-Vis和FTIR对其进行了表征, 研究了CNT对Mb直接电子转移反应的促进作用. 循环伏安结果表明, Mb在CNT表面能进行有效和稳定的直接电子转移反应, 其循环伏安曲线上表现出一对良好的、几乎对称的氧化还原峰; 在20−160 mV•s−1的扫速范围内, 式量电位E0′几乎不随扫速而变化, 其平均值为(−0.343±0.001) V (vs SCE, pH 7.0); Mb在CNT表面直接电子转移的表观速率常数为(3.11±0.98) s−1; 式量电位E0′与溶液pH的关系表明, Mb的直接电化学过程是一个有H+参与的电极过程. 进一步的实验结果显示, 固定在CNT表面的Mb能保持其对H2O2和O2还原的生物电催化活性.
关键词:

生物电催化, 直接电子转移, 碳纳米管, H2O2, 肌红蛋白

铁氰化钆修饰电极的固态电化学及电催化性能
石彦茂, 吴萍, 杜攀, 蔡称心
【物理化学学报】doi: 10.1016/S1872-1508(06)60057-0
制备了一种新的稀土铁氰化物——铁氰化钆(GdHCF), 并对其进行了表征. 元素分析、EDX和TGA结果表明, GdHCF的计量式为NaGdFe(CN)6•12H2O(在NaCl溶液中制备), 红外光谱结果显示GdHCF晶体中有两种形式的水分子存在, 一种是靠氢键结合的填隙水分子(5个), 一种是与Gd配位的配位水分子(7个);XPS结果表明GdHCF中铁为+2价, 钆为+3价. 将GdHCF固定到石墨(SG)电极上(GdHCF/SG), 研究了它的固态电化学性能, 其循环伏安曲线上表现出一对良好且稳定的氧化还原峰, 式量电位E0′几乎不随扫速而变化(在10~300 mV•s−1范围内, E0′平均值为(197±3) mV);并且E0′与支持电解质中阳离子(Na+)活度的对数(lgaNa+)之间呈线性关系, 斜率为54.1 mV, 这一特性关系可用于测定NaCl溶液中Na+的活度. 进一步研究的结果表明, GdHCF对神经递质多巴胺(DA)和抗坏血酸(AA)的电化学氧化均具有催化作用, 催化电流随DA(或AA)浓度的增加而增加.
关键词:

固态电化学;化学修饰电极;铁氰化钆;电催化

石墨烯的制备、功能化及在化学中的应用
胡耀娟, 金娟, 张卉, 吴萍, 蔡称心
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB20100812

石墨烯是最近发现的一种具有二维平面结构的碳纳米材料, 它的特殊单原子层结构使其具有许多独特的物理化学性质. 有关石墨烯的基础和应用研究已成为当前的前沿和热点课题之一. 本文仅就目前石墨烯的制备方法、功能化方法以及在化学领域中的应用作一综述, 重点阐述石墨烯应用于化学修饰电极、化学电源、催化剂和药物载体以及气体传感器等方面的研究进展, 并对石墨烯在相关领域的应用前景作了展望.

关键词:

石墨烯, 碳材料, 石墨烯氧化物, 石墨烯功能化, 石墨烯应用

大长径比有序多孔阳极氧化铝模板的制备及用于镍纳米线阵列
张华, 胡耀娟, 吴萍, 张卉, 蔡称心
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB201203026
报道一种恒电流二次氧化制备大长径比(>1000)阳极氧化铝(AAO)模板的方法, 研究氧化时间和氧化电流密度分别对制备的AAO模板的表面形貌、孔径大小、厚度等的影响. 结果表明, AAO模板的表面形貌及厚度受氧化电流密度及氧化时间的影响; 当氧化电流密度为8 mA·cm-2时, 氧化18 h 能制备出孔径为150-200nm、厚度约为200 μm、长径比为100-1300的高质量AAO模板. 采用电化学沉积方法在制备的AAO模板的孔中成功制备了Ni 纳米线阵列, 分别用扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)和X射线能量散射光谱(EDS)对其进行了表征; 结果显示, 制备的Ni 纳米线排列整齐有序, 每根Ni 纳米线直径几乎相同, 约150 nm, 长度约为180-200 μm, 长径比为1200-1300, 与AAO模板的参数一致. 研究了Ni 纳米线阵列的长径比对其磁性能的影响, 发现大长径比的Ni 纳米线阵列具有明显的磁各向异性, 而长径比约为200 的Ni纳米线阵列未表现出明显的磁各向异性. 本文结果表明, 恒电流二次氧化方法能制备大长径比的AAO模板, 并能用于制备大长径比的一维纳米材料阵列, 可望在制备具有特殊光学、磁学等性能材料方面得到应用.
关键词:

阳极氧化铝模板, 一维纳米材料, 镍纳米线阵列, 二次恒电流氧化, 电化学沉积

氨在含离子液体有机溶剂中的电化学氧化
罗鹏, 韩益苹, 陆天虹, 蔡称心
研究了氨在用含LiClO4的二甲基甲酰胺(DMF)作电解质中的氧化。结果发现,在这种电解液中,当氨气在玻碳电极上发生电化学氧化时,DMF也开始氧化而干扰了氨气的检测。但当在DMF中加入离子液体,四氟硼酸1-丁基-3-甲基-咪唑([bmim]BF4)后,DMF的电氧化受到抑止,而氨气的氧化峰峰电位从1.15 V负移至0.90 V,从而使DMF不干扰氨气的检测。研究结果为开发控制电位电化学氨气传感器新型电解液提供了新的思路。
关键词: 控制电位电化学传感器, 氨气, 二甲基甲酰胺, 四氟硼酸丁基甲基咪唑, 离子液体
电化学方法检测DNA碳纳米管修饰电极
龚美娟, 李静, 韩涛, 蔡称心, 陆天虹, 葛存旺, 杜江燕
在碳纳米管(CNTs)修饰玻碳(GC)后得到CNTs/GC电极的基础上,分别用吸附法和共价键合法制备了脱氧核糖核酸(DNA)修饰的CNTs/GC电极。以硫堇(Th)为电化学指示剂,用循环伏安、示差脉冲伏安、交流阻抗法等测试技术对制备的修饰电极进行了电化学表征。结果表明,用共价键合法制备的DNA修饰的CNTs电极上DNA的固定量多、稳定性好。制备的DNA修饰电极可用于电化学基因传感器等领域。
关键词: DNA, 碳纳米管, 修饰电极, 硫堇, 电化学指示剂
不同晶型磷酸铈纳米材料的水热法合成及荧光性能
杨丽格, 周泊, 陆天虹, 蔡称心
利用水热法成功地合成了不同晶型结构和形状的CePO4纳米发光材料。采用XRD、TEM、SEM及荧光光谱等测试技术对所制备的样品进行了表征,并探讨了溶液pH值、反应温度等因素对其晶型结构、形貌及荧光性能的影响。结果表明,在酸性溶液中(pH=1)制备的CePO4呈现纳米棒状并具有很好的结晶度,而在碱性溶液中(pH=12)制备的样品则为球状的纳米颗粒,结晶度较低。CePO4纳米材料的晶型结构也受制备温度的影响,在溶液pH=1时,120℃下制备的样品具有六方晶型;随着反应温度的升高,逐渐有单斜晶型的产物生成,当温度达200℃时,制备的样品为纯单斜晶型。荧光光谱的分析结果表明,各种条件下所制备的CePO4纳米材料均在300~400 nm之间有强的发射谱带,但单斜晶型CePO4的荧光强度要远大于六方晶型的荧光强度。
关键词: 纳米材料, 水热合成, 晶体结构, 荧光, CePO4
Pt和Ir催化剂在中性电解液中对NH3电氧化性能
韩益苹, 罗鹏, 蔡称心, 陆天虹
比较了Pt和Ir催化剂在中性NaClO4电解液中对NH3氧化的电催化活性和选择性。发现NH3和NH4OH在Pt和Ir催化剂上的电氧化性能相似,因而可用NH4OH代替NH3进行研究。NH4OH在Pt和Ir催化剂上氧化峰峰电流密度与NH4OH浓度呈很好的线性关系,因而Pt和Ir均能作为控制电位电解型NH3传感器的催化剂。当NH4OH浓度为0.013 mol/L时,NH3在Pt和Ir催化剂上的氧化峰分别位于0.4和0.8 V,NH4OH在Pt催化剂上的氧化峰峰电位负于在Ir催化剂上的,这是Pt催化剂的优点,但NH4OH在Ir催化剂上的氧化峰峰电流密度为Pt催化剂上的2.5倍以上,说明NH4OH在Ir催化剂上的检测灵敏度远高于在Pt催化剂上的。而且CO对NH3在Ir催化剂上的检测没有干扰,但在Pt催化剂上有明显干扰。因此,初步的研究结果表明,Ir催化剂较适用于定电位电解型的NH3电化学传感器的阳极催化剂。
关键词: , , , 电催化氧化, 一氧化碳

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