溶剂极性控制下的煤抽物吸附甲烷能力研究
陈润, 王治洋, 秦勇, 王琳琳, 韦重韬, 王优阳
基于原煤和有机溶剂抽余物的等温吸附实验结果,对比分析溶剂极性与其煤抽余物吸附甲烷能力变化关系,探讨抽提溶剂极性差异对煤抽余物吸附甲烷能力控制的地球化学机理。结果表明,煤溶剂抽余物等温吸附甲烷曲线都遵循Langmuir方程,且二硫化碳(CS2)和苯(C6H6)溶剂抽提作用增大了煤吸附甲烷量,四氢呋喃(THF)和丙酮溶剂抽提作用减小了煤吸附甲烷量。实验发现,煤抽余物吸附甲烷能力变化与抽提溶剂极性成负相关关系,该现象可用相似相容原理解释:CS2和C6H6溶剂极性较弱,抽提出较多具有非极性结构(-CH3和-CH2-)的烷烃和芳烃,为甲烷在煤表面吸附增多了吸附位而增强了抽余物吸附甲烷能力,THF和丙酮溶剂极性较强,抽提出较多具有极性结构(-CHO、-OH、和-COOH)的非烃和沥青质,减少了吸附位而降低煤抽余物的甲烷吸附能力。
关键词: 吸附, 有机溶剂抽提, 相似相容原理, 溶剂极性
专访钠离子储能领域领军人物:彦教授
《物理化学学报》编辑部
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB201910062
铈镧比对CexNi0.5La0.5-xO系催化剂甘油氧化蒸汽重整制氢性能的影响
党成雄, 杨浩波, 余皓, 王红娟, 彭峰
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB201603161
利用共沉淀法制备了CeO2和La2O3复合载体的CexNi0.5La0.5-xO (CeNiLaO)系催化剂,在固定床反应器中考察其甘油氧化蒸汽重整制氢(OSRG)性能,并采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、激光拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征分析。结果表明:La2O3能够有效地分散Ni 颗粒,减弱Ni 颗粒在反应过程中的烧结,CeO2提供的晶格氧能够消除催化剂表面的积碳,同时La会部分进入Ce的晶格取代部分Ce4+造成晶格畸变,提高表面的氧空穴数。La2O3和CeO2的共同作用有利于减弱Ni 因为烧结和积碳引起的失活。在不同Ce/La摩尔比的催化剂中,Ce0.4Ni0.5La0.1O表现出最好的催化活性,并且该催化剂在长达210 h的稳定性测试中,甘油的转化率都在95%以上,气相产物中的氢气浓度达50%。
关键词: 氧化铈, 氧化镧, , 稳定性, 甘油, 制氢, 蒸汽重整
石墨烯负载的金属氧化物纳米颗粒的可控制备及催化性能
伍颖斯, 余皓, 王红娟, 彭峰
【催化学报】doi: 10.1016/S1872-2067(14)60114-5
采用直接浸渍法、过氧化氢均相氧化沉积法和氨水催化水解法制备了石墨烯负载的铁、钴、镍金属氧化物纳米颗粒.研究了三种沉积方法对颗粒尺寸分布的影响;采用透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱表征了催化剂的形貌与结构.用过氧化氢均相氧化沉淀法可制得粒径分布最均匀的纳米颗粒.过氧化氢的氧化作用可使石墨烯表面的氧化基团含量最大化,为纳米颗粒提供了足够的吸附与成核点.氨水加速了金属离子的水解与成核,导致纳米颗粒的粒径增大与不均.以苯甲醇氧化为探针反应考察了催化剂的性能.催化剂的活性按以下顺序逐渐下降:过氧化氢辅助沉积法>直接浸渍法>氨水催化水解法,与纳米颗粒尺寸增长趋势一致.纳米催化剂颗粒尺寸与其活性的良好关联性显示,发展石墨烯负载尺寸可控的纳米催化剂的方法具有重要意义.
关键词: 颗粒尺寸, 石墨烯, 金属氧化物, 过氧化氢, 苯甲醇氧化
具有优异甲醇催化氧化性能的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂
王红娟, 王晓慧, 郑家道, 彭峰, 余皓
【催化学报】doi: 10.1016/S1872-2067(14)60104-2
以聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)为连接剂,采用原位自组装方式将MoO3和WO3负载到碳纳米管(CNTs)上,然后通过乙二醇还原法负载Pt纳米颗粒,得到Pt纳米颗粒均匀分布的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂. 当氧化物总量控制在10 wt%,MoO3与WO3摩尔比为1:0.5时,Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂催化甲醇氧化活性最高,甲醇氧化峰电流If 高达835 A/gPt. WO3和MoO3的加入提高了催化剂的甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性,使得Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂表现出优异的甲醇电催化氧化性能.
关键词: 直接甲醇燃料电池, 阳极催化剂, , 氧化钼, 氧化钨, 碳纳米管, 甲醇电催化氧化, 一氧化碳氧化

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