Browse Articles
Display Method:
Display Method: |
2026, 42(2):
Abstract:
2026, 42(2): 100130
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100130
Abstract:
构建具有优异离子传输特性的高载量电极,对于通过电化学方法从卤水中高效提取锂至关重要。本文报道了一种无溶剂热压策略,用于制造结构优化的LiFePO4电极,该电极具有优异的电化学性能和机械稳定性。通过采用蚀刻钛箔作为集流体,并引入多壁碳纳米管作为导电添加剂,成功构建了三维互连的多孔结构,从而加速了离子扩散并提高了电极结构的完整性。基于Micro-CT和Avizo分析的结果表明:与传统湿法涂覆电极相比,热压电极具有更高的孔隙率、更低的曲折度以及更连通的离子传输通道。电化学测试表明,热压电极具有更高的锂离子扩散系数和更低的电荷转移电阻。在优化条件下,质量负载为19.4 mg cm-2的热压电极在Uyuni模拟卤水中经过15次循环后,锂提取容量达到4.13 mg cm-2,纯度为93.91%。本研究建立了一种可扩展的热压方法,并阐明了其在锂选择性电化学分离中的基本物理化学优势。
构建具有优异离子传输特性的高载量电极,对于通过电化学方法从卤水中高效提取锂至关重要。本文报道了一种无溶剂热压策略,用于制造结构优化的LiFePO4电极,该电极具有优异的电化学性能和机械稳定性。通过采用蚀刻钛箔作为集流体,并引入多壁碳纳米管作为导电添加剂,成功构建了三维互连的多孔结构,从而加速了离子扩散并提高了电极结构的完整性。基于Micro-CT和Avizo分析的结果表明:与传统湿法涂覆电极相比,热压电极具有更高的孔隙率、更低的曲折度以及更连通的离子传输通道。电化学测试表明,热压电极具有更高的锂离子扩散系数和更低的电荷转移电阻。在优化条件下,质量负载为19.4 mg cm-2的热压电极在Uyuni模拟卤水中经过15次循环后,锂提取容量达到4.13 mg cm-2,纯度为93.91%。本研究建立了一种可扩展的热压方法,并阐明了其在锂选择性电化学分离中的基本物理化学优势。
2026, 42(2): 100134
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100134
Abstract:
荧光碳点(CDs)已经广泛应用于生物体外/体内的荧光成像。然而,荧光CDs作为生物标记的特异性较差、而且在红光发射区域荧光量子产率(QY)较低,仍然是亟待解决的关键问题。本研究以天然植物绿萝叶片的乙醇提取液为前驱体,通过溶剂热“一锅”法合成了一种红色荧光碳点(命名为EA-CDs,λex/λem = 400 nm/660 nm)。EA-CDs具有小尺寸(平均粒径3.9 nm)、高荧光QY (在乙醇中λem = 660 nm,QY = 15.4%)、低毒性(体外/体内)和良好的亲脂性(油水分离系数LogP > 0),因此适用于体外/体内生物荧光成像和标记。实验结果表明该红光CDs不仅可以用于标记植物细胞膜,而且可以作为斑马鱼体内肠道荧光成像工具,有望成为一种通用型具有高荧光量子产率的生物膜红光染料。此外,本工作也为绿萝等观赏性植物的应用开拓了一种新思路。
荧光碳点(CDs)已经广泛应用于生物体外/体内的荧光成像。然而,荧光CDs作为生物标记的特异性较差、而且在红光发射区域荧光量子产率(QY)较低,仍然是亟待解决的关键问题。本研究以天然植物绿萝叶片的乙醇提取液为前驱体,通过溶剂热“一锅”法合成了一种红色荧光碳点(命名为EA-CDs,λex/λem = 400 nm/660 nm)。EA-CDs具有小尺寸(平均粒径3.9 nm)、高荧光QY (在乙醇中λem = 660 nm,QY = 15.4%)、低毒性(体外/体内)和良好的亲脂性(油水分离系数LogP > 0),因此适用于体外/体内生物荧光成像和标记。实验结果表明该红光CDs不仅可以用于标记植物细胞膜,而且可以作为斑马鱼体内肠道荧光成像工具,有望成为一种通用型具有高荧光量子产率的生物膜红光染料。此外,本工作也为绿萝等观赏性植物的应用开拓了一种新思路。
2026, 42(2): 100143
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100143
Abstract:
异质结构建已被证明是实现高效电荷分离和提高光催化性能的有效策略。在本研究中,基于元素掺杂和异质结构建的协同优化策略,通过简单的浸渍法构建了钛基金属有机框架(NH2-MIL-125,简称NMT)与钠掺杂氮化碳(Na-CN)复合的S型异质结光催化剂(x% NMT/Na-CN)。通过Na的层内掺杂调节了催化剂的能带结构,引入氮缺陷提高了光生电荷的分离效率。此外,Na-CN与NMT的复合形成了S型异质结,进一步提高了光生电荷的分离效率,同时保留了复合催化剂的强氧化还原能力。得益于Na掺杂和NMT复合的协同效应,15% NMT/Na-CN在异丙醇溶液中的光催化H2O2产率高达2474.6 μmol g−1 h−1,未改性块状氮化碳的38倍。这项工作为基于掺杂-异质结协同优化策略实现氮化碳基光催化剂高效生产H2O2提供了一种新方法。
异质结构建已被证明是实现高效电荷分离和提高光催化性能的有效策略。在本研究中,基于元素掺杂和异质结构建的协同优化策略,通过简单的浸渍法构建了钛基金属有机框架(NH2-MIL-125,简称NMT)与钠掺杂氮化碳(Na-CN)复合的S型异质结光催化剂(x% NMT/Na-CN)。通过Na的层内掺杂调节了催化剂的能带结构,引入氮缺陷提高了光生电荷的分离效率。此外,Na-CN与NMT的复合形成了S型异质结,进一步提高了光生电荷的分离效率,同时保留了复合催化剂的强氧化还原能力。得益于Na掺杂和NMT复合的协同效应,15% NMT/Na-CN在异丙醇溶液中的光催化H2O2产率高达2474.6 μmol g−1 h−1,未改性块状氮化碳的38倍。这项工作为基于掺杂-异质结协同优化策略实现氮化碳基光催化剂高效生产H2O2提供了一种新方法。
2026, 42(2): 100169
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100169
Abstract:
刺激响应发光与动态发射特性的结合,可构建多级认证系统,为增强信息加密安全性提供新策略。通过合理调控材料的单线态-三线态能隙(ΔEST),可同时激活磷光(Phos)与延迟荧光(DF),实现可编程的动态余辉行为。本研究将碳点(CDs)原位共价固定在三聚氰酸基质中,率先报道了基于CDs的热响应动态余辉材料。该材料在宽温域(273.15–423.15 K)内呈现热驱动的绿色至蓝色余辉转变,同时具有热致变色余辉(TCA)与时间分辨余辉(TRA)双重模式的动态余辉特性。值得注意的是,该材料在348.15 K阈值温度以上发生蓝色至绿余辉逆转,此时热驱动的激子分布使TRA效应占据主导。这种TCA-TRA协同作用赋予材料前所未有的动态余辉调控能力。结构与光物理分析证实:原位共价固定按计划使CDs的ΔEST从0.46 eV降至0.28 eV。该能隙调控实现了对Phos/DF平衡的热调节,直接主导了所观测到的动态余辉性能。最后,本研究展示了该材料在热监测与高安全性信息保护领域的应用潜力。
刺激响应发光与动态发射特性的结合,可构建多级认证系统,为增强信息加密安全性提供新策略。通过合理调控材料的单线态-三线态能隙(ΔEST),可同时激活磷光(Phos)与延迟荧光(DF),实现可编程的动态余辉行为。本研究将碳点(CDs)原位共价固定在三聚氰酸基质中,率先报道了基于CDs的热响应动态余辉材料。该材料在宽温域(273.15–423.15 K)内呈现热驱动的绿色至蓝色余辉转变,同时具有热致变色余辉(TCA)与时间分辨余辉(TRA)双重模式的动态余辉特性。值得注意的是,该材料在348.15 K阈值温度以上发生蓝色至绿余辉逆转,此时热驱动的激子分布使TRA效应占据主导。这种TCA-TRA协同作用赋予材料前所未有的动态余辉调控能力。结构与光物理分析证实:原位共价固定按计划使CDs的ΔEST从0.46 eV降至0.28 eV。该能隙调控实现了对Phos/DF平衡的热调节,直接主导了所观测到的动态余辉性能。最后,本研究展示了该材料在热监测与高安全性信息保护领域的应用潜力。
2026, 42(2): 100173
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100173
Abstract:
储量丰富的甲烷不仅是优质化石燃料,而且是合成高附加值化工产品的核心原料。太阳能推动的甲烷转化过程,为温和环境下直接制取甲醇(CH3OH)、甲醛(HCHO)等高价值化学品提供了前景十分广阔的途径。然而,该转化过程的核心挑战在于目标产物很容易发生过氧化反应,使得目标产物的选择性处于较低水平,这成为该领域迫切需要突破的关键瓶颈。在此,我们构建了Ir修饰的CdS (Irx/CdS)光催化体系,提出通过金属Ir调控关键核心反应中间体的生成种类,是提高目标产物选择性并遏制过氧化的有效策略。通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)证实,在甲烷活化过程里,关键中间体的生成种类存在差异,这对产物分布发挥决定性影响。在纯CdS表面CH4活化生成*CH3O关键中间体倾向于通过其O原子参与到后续深度氧化反应中,最终生成CO2等过氧化产物;而负载Ir后,关键反应中间体转变为*CH3,Ir位点通过局域电子转移促进*CH3向‧CH3自由基的转化,生成的‧CH3自由基与‧OH自由基快速结合定向生成CH3OH。光催化CH4转化性能评价结果显示,在60 ℃、0.1 MPa及分子氧为氧化剂作用下,0.50 wt% Ir负载的Ir0.50/CdS时表现出最佳性能:其含氧液相产物(CH3OH和HCHO)产率达509.2 μmol g−1 h−1,总选择性提升至88%。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等表征技术用于催化材料的表征测试,发现Ir在催化剂表面有两种价态共存(金属态Ir0和氧化态Ir4+),且以金属态为主导。本工作提出的金属修饰调控中间体生成类型以抑制过氧化的策略,为高效转化甲烷制备高值含氧化学品提供了新思路。
储量丰富的甲烷不仅是优质化石燃料,而且是合成高附加值化工产品的核心原料。太阳能推动的甲烷转化过程,为温和环境下直接制取甲醇(CH3OH)、甲醛(HCHO)等高价值化学品提供了前景十分广阔的途径。然而,该转化过程的核心挑战在于目标产物很容易发生过氧化反应,使得目标产物的选择性处于较低水平,这成为该领域迫切需要突破的关键瓶颈。在此,我们构建了Ir修饰的CdS (Irx/CdS)光催化体系,提出通过金属Ir调控关键核心反应中间体的生成种类,是提高目标产物选择性并遏制过氧化的有效策略。通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)证实,在甲烷活化过程里,关键中间体的生成种类存在差异,这对产物分布发挥决定性影响。在纯CdS表面CH4活化生成*CH3O关键中间体倾向于通过其O原子参与到后续深度氧化反应中,最终生成CO2等过氧化产物;而负载Ir后,关键反应中间体转变为*CH3,Ir位点通过局域电子转移促进*CH3向‧CH3自由基的转化,生成的‧CH3自由基与‧OH自由基快速结合定向生成CH3OH。光催化CH4转化性能评价结果显示,在60 ℃、0.1 MPa及分子氧为氧化剂作用下,0.50 wt% Ir负载的Ir0.50/CdS时表现出最佳性能:其含氧液相产物(CH3OH和HCHO)产率达509.2 μmol g−1 h−1,总选择性提升至88%。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等表征技术用于催化材料的表征测试,发现Ir在催化剂表面有两种价态共存(金属态Ir0和氧化态Ir4+),且以金属态为主导。本工作提出的金属修饰调控中间体生成类型以抑制过氧化的策略,为高效转化甲烷制备高值含氧化学品提供了新思路。
2026, 42(2): 100180
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100180
Abstract:
Na3V2(PO4)3 (NVP)因其NASICON型框架结构可实现高效可逆的钠离子脱嵌,因此被认为是一种极具前景的钠离子电池正极材料。然而,其实际性能受限于高倍率下的缓慢电荷转移和循环稳定性不足。本研究采用简易浸渍法在NVP颗粒表面沉积Nb2O5,旨在提升材料的高倍率性能和长循环稳定性。结构与光谱分析(XRD、电子显微镜、拉曼光谱、XPS和X射线荧光光谱)证实包覆后NVP仍保持良好的结晶性,且Nb2O5均匀分布于颗粒表面而不影响钠离子的可逆脱嵌。电化学测试表明,与未包覆样品相比,Nb2O5包覆样品中Na+扩散系数显著提高,从而提升了高倍率性能和循环稳定性,其中3% Nb2O5包覆样品表现出最高的扩散系数和最优异的循环稳定性。循环伏安和阻抗测试结果表明,包覆样品的表面电容增强,从而促进了钠离子的快速存储。XPS结果显示Nb2O5可清除电解液中的痕量HF,避免了其对NVP电极结构的破坏。长循环测试验证了包覆电极结构的长期稳定性。这些结果表明,Nb2O5包覆是解决NVP电极本征缺陷的有效策略,为开发高性能钠离子电池提供了可行途径。
Na3V2(PO4)3 (NVP)因其NASICON型框架结构可实现高效可逆的钠离子脱嵌,因此被认为是一种极具前景的钠离子电池正极材料。然而,其实际性能受限于高倍率下的缓慢电荷转移和循环稳定性不足。本研究采用简易浸渍法在NVP颗粒表面沉积Nb2O5,旨在提升材料的高倍率性能和长循环稳定性。结构与光谱分析(XRD、电子显微镜、拉曼光谱、XPS和X射线荧光光谱)证实包覆后NVP仍保持良好的结晶性,且Nb2O5均匀分布于颗粒表面而不影响钠离子的可逆脱嵌。电化学测试表明,与未包覆样品相比,Nb2O5包覆样品中Na+扩散系数显著提高,从而提升了高倍率性能和循环稳定性,其中3% Nb2O5包覆样品表现出最高的扩散系数和最优异的循环稳定性。循环伏安和阻抗测试结果表明,包覆样品的表面电容增强,从而促进了钠离子的快速存储。XPS结果显示Nb2O5可清除电解液中的痕量HF,避免了其对NVP电极结构的破坏。长循环测试验证了包覆电极结构的长期稳定性。这些结果表明,Nb2O5包覆是解决NVP电极本征缺陷的有效策略,为开发高性能钠离子电池提供了可行途径。
2026, 42(2): 100182
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100182
Abstract:
氰基化作为一种有效的分子工程策略,能够通过协同的电子效应和空间效应精确调控有机半导体的前线轨道能级与超分子组装行为。本研究设计并合成了一种新型氰基取代的小分子受体NA8,其基于苯并[a]苯嗪核心结构,利用氰基的高极性和线性构型来增强分子间作用并促进电荷分离。理论与实验结果表明,氰基取代在削弱分子内电荷转移作用(引起吸收蓝移)的同时,显著提升了分子间作用和堆积行为,使NA8表现出相对于中心核无氰基取代的对比分子NA1更高的结晶相干长度。受益于这一分子层面的优化,采用绿色溶剂邻二甲苯制备的PM6:NA8器件实现了19.04%的优异光电转换效率(对比PM6 : NA1的15.14%),其性能提升主要归因于更高的短路电流密度(27.35 mA cm−2)和填充因子(78.3%)。进一步的原子力显微镜(AFM)、掠入射广角X射线衍射(GIWAXS)和瞬态吸收光谱(TAS)表征证实,NA8基器件的优异性能源于更理想的相分离形貌、更高的载流子迁移率以及更快的激子解离过程。尽管开路电压略有降低(0.889 V vs. 0.914 V),这与氰基引入后C–C键振动增强所致的重组能升高相符。综上,核心氰基化为开发兼具高效率与非卤代溶剂加工兼容性的受体材料提供了一条有效途径,并为新一代有机光伏的分子设计提供了参考。
氰基化作为一种有效的分子工程策略,能够通过协同的电子效应和空间效应精确调控有机半导体的前线轨道能级与超分子组装行为。本研究设计并合成了一种新型氰基取代的小分子受体NA8,其基于苯并[a]苯嗪核心结构,利用氰基的高极性和线性构型来增强分子间作用并促进电荷分离。理论与实验结果表明,氰基取代在削弱分子内电荷转移作用(引起吸收蓝移)的同时,显著提升了分子间作用和堆积行为,使NA8表现出相对于中心核无氰基取代的对比分子NA1更高的结晶相干长度。受益于这一分子层面的优化,采用绿色溶剂邻二甲苯制备的PM6:NA8器件实现了19.04%的优异光电转换效率(对比PM6 : NA1的15.14%),其性能提升主要归因于更高的短路电流密度(27.35 mA cm−2)和填充因子(78.3%)。进一步的原子力显微镜(AFM)、掠入射广角X射线衍射(GIWAXS)和瞬态吸收光谱(TAS)表征证实,NA8基器件的优异性能源于更理想的相分离形貌、更高的载流子迁移率以及更快的激子解离过程。尽管开路电压略有降低(0.889 V vs. 0.914 V),这与氰基引入后C–C键振动增强所致的重组能升高相符。综上,核心氰基化为开发兼具高效率与非卤代溶剂加工兼容性的受体材料提供了一条有效途径,并为新一代有机光伏的分子设计提供了参考。
2026, 42(2): 100151
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100151
Abstract:
轨道杂化是调控光、电催化剂性能及能源器件转换效率的重要手段。本文系统综述了轨道杂化在光、电催化领域的研究进展、瓶颈及前景,涵盖其基本定义及典型分类。本文揭示了轨道杂化在调节材料成键效能、本征活性、选择性和稳定性方面的重要作用,综述了轨道杂化在光催化过程(包括光解水、光催化二氧化碳还原、光催化合成氨)和电催化过程(包括电催化析氢析氧、氧还原、二氧化碳还原等)的研究进展,并重点总结了轨道杂化的设计与调控策略(如合金化、元素掺杂、异质结构筑、缺陷工程、配位环境调控等)。最后,本文展望了基于轨道杂化调控催化剂性能所面临的关键挑战及发展前景。总之,轨道杂化为设计高活性、高选择性的光/电催化剂及构筑高效率、可持续的储能器件提供了新思路和新方向。
轨道杂化是调控光、电催化剂性能及能源器件转换效率的重要手段。本文系统综述了轨道杂化在光、电催化领域的研究进展、瓶颈及前景,涵盖其基本定义及典型分类。本文揭示了轨道杂化在调节材料成键效能、本征活性、选择性和稳定性方面的重要作用,综述了轨道杂化在光催化过程(包括光解水、光催化二氧化碳还原、光催化合成氨)和电催化过程(包括电催化析氢析氧、氧还原、二氧化碳还原等)的研究进展,并重点总结了轨道杂化的设计与调控策略(如合金化、元素掺杂、异质结构筑、缺陷工程、配位环境调控等)。最后,本文展望了基于轨道杂化调控催化剂性能所面临的关键挑战及发展前景。总之,轨道杂化为设计高活性、高选择性的光/电催化剂及构筑高效率、可持续的储能器件提供了新思路和新方向。
2026, 42(2): 100164
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100164
Abstract:
过去几十年间,过量CO2排放引发了诸多环境问题。太阳能驱动的光催化CO2转化为高附加值化学品,为能源与环境问题提供了极具前景的解决方案。近年来,一种由有机配体与金属离子/簇自组装形成的多孔配位聚合物——金属有机框架(MOFs),因其优异的CO2捕获能力和可调控结构,在光催化转化CO2领域获得广泛探索。然而,开发具有高效CO2转化性能的MOFs仍面临重大挑战。本综述系统阐述了构建高效光催化CO2还原MOFs的四大关键工程策略:配体工程、次级构筑单元(SBU)工程、缺陷工程和形貌工程。这些策略聚焦于优化MOFs的关键结构特性,这些特性对其光催化CO2还原性能(特别是光吸收能力、CO2吸附能力及电荷分离传输效率)具有决定性影响。所建立的设计原则与调控策略展现出广泛适用性,可拓展用于指导多种MOF基功能体系的理性设计。此外,我们批判性评估了各策略的优缺点,着重阐明其特定贡献与固有局限性。最后,我们展望了MOF基光催化CO2还原的发展前景,并指明了未来具有潜力的研究方向。
过去几十年间,过量CO2排放引发了诸多环境问题。太阳能驱动的光催化CO2转化为高附加值化学品,为能源与环境问题提供了极具前景的解决方案。近年来,一种由有机配体与金属离子/簇自组装形成的多孔配位聚合物——金属有机框架(MOFs),因其优异的CO2捕获能力和可调控结构,在光催化转化CO2领域获得广泛探索。然而,开发具有高效CO2转化性能的MOFs仍面临重大挑战。本综述系统阐述了构建高效光催化CO2还原MOFs的四大关键工程策略:配体工程、次级构筑单元(SBU)工程、缺陷工程和形貌工程。这些策略聚焦于优化MOFs的关键结构特性,这些特性对其光催化CO2还原性能(特别是光吸收能力、CO2吸附能力及电荷分离传输效率)具有决定性影响。所建立的设计原则与调控策略展现出广泛适用性,可拓展用于指导多种MOF基功能体系的理性设计。此外,我们批判性评估了各策略的优缺点,着重阐明其特定贡献与固有局限性。最后,我们展望了MOF基光催化CO2还原的发展前景,并指明了未来具有潜力的研究方向。
2026, 42(2): 100167
doi: 10.1016/j.actphy.2025.100167
Abstract:
碳点(CDs)作为一种极具前景的多功能碳纳米材料,因其对可见光的强吸收、良好的光学性能以及可调的能隙结构,在光催化领域成为热门研究课题。近年来,人们致力于通过将碳点与其他催化剂结合形成复合物来提高其催化性能。除此之外,碳点在多个领域也展现出良好的催化性能。然而,专注于碳点作为单一组分光催化剂的光催化性能及机制的综述较为缺乏。深入了解碳点的内在结构特征及调控策略对于进一步推进其光催化应用至关重要。本综述系统地总结了碳点的固有结构特征、性能提升策略(包括元素掺杂和表面功能化)以及其作为单一组分催化剂在各种光催化反应中的应用。
碳点(CDs)作为一种极具前景的多功能碳纳米材料,因其对可见光的强吸收、良好的光学性能以及可调的能隙结构,在光催化领域成为热门研究课题。近年来,人们致力于通过将碳点与其他催化剂结合形成复合物来提高其催化性能。除此之外,碳点在多个领域也展现出良好的催化性能。然而,专注于碳点作为单一组分光催化剂的光催化性能及机制的综述较为缺乏。深入了解碳点的内在结构特征及调控策略对于进一步推进其光催化应用至关重要。本综述系统地总结了碳点的固有结构特征、性能提升策略(包括元素掺杂和表面功能化)以及其作为单一组分催化剂在各种光催化反应中的应用。
Login In


