燃煤飞灰中矿物质对烟气中As、Se、Pb形态分布影响的热力学研究

刘忠 王硕 白宝泉

引用本文: 刘忠, 王硕, 白宝泉. 燃煤飞灰中矿物质对烟气中As、Se、Pb形态分布影响的热力学研究[J]. 燃料化学学报, 2020, 48(12): 1530-1536. shu
Citation:  LIU Zhong, WANG Shuo, BAI Bao-quan. Thermodynamic study on effect of minerals in fly ash on morphological distribution of As, Se and Pb in flue gas[J]. Journal of Fuel Chemistry and Technology, 2020, 48(12): 1530-1536. shu

燃煤飞灰中矿物质对烟气中As、Se、Pb形态分布影响的热力学研究

    通讯作者: 刘忠, liuzhong6789@sina.com
  • 基金项目:

    国家重点研发计划(2018YFB0605101)和国家自然科学基金(51676070)资助

摘要: 基于热力学平衡的原理,研究了燃煤烟气中As、Se、Pb三种重金属与飞灰中主要矿物质CaO、Al2O3、Fe2O3、MgO的反应。结果表明,As在1600 K时与CaO反应开始生成Ca3(AsO4)2,且随着CaO含量的增大,Ca3(AsO4)2的温度区间变窄,说明CaO对煤中As的挥发有抑制作用;As与Al2O3在1700 K时开始反应,随着温度降低最后全部以AlAsO4的形式存在;As与Fe2O3反应生成FeAsO4;As与MgO在600-1500 K以Mg3(AsO4)2(s)形式存在,低于600 K时转化为As2O5(s)。Se与CaO和MgO在低于600 K时分别以CaSeO3(s)和MgSeO3(s)的形式存在,与Al2O3、Fe2O3不发生反应;CaO与Pb在900-1100 K时反应生成了(CaO)2(PbO2)(s);Pb与Al2O3会发生反应,在900-1200 K时有固态(PbO)(Al2O3)6(s)生成。Fe2O3、MgO对Pb的形态分布基本没有影响。

English

  • 煤炭仍将是中国乃至世界的主要能源之一[1, 2]。燃煤电站普遍采用超低排放技术,传统污染物如飞灰、硫化物、氮氧化物等排放得到了有效控制。但燃煤烟气中As、Se、Pb等重金属的检测和排放控制尚未得到有效解决[3]。飞灰中含有众多的矿物质,如CaO、Al2O3、Fe2O3[4],当As、Se、Pb等重金属在高温环境下被释放后,会在锅炉尾部烟气中与这些矿物质发生复杂的物理化学转化过程[5]。一方面,部分重金属吸附或冷凝在飞灰颗粒表面上,高温下与颗粒中的矿物成分进一步发生化学反应;另一方面,部分重金属还可以和气态矿物成分发生化学反应,形成新的化合物[6]。研究重金属与矿物质的反应至关重要,会为经济高效控制重金属排放提供重要的理论支持。马杨杨等[7]研究指出,煤燃烧时通过添加矿物质可有效提高重金属在煤灰中的富集效果,从而减少有毒重金属向大气中的排放;Zha等[8]通过焚烧实验发现,钙基添加剂对重金属的挥发和迁移转化有很大的影响;Wang等[9]也发现,Ca、Fe、Al等无机矿物对As有潜在的保留能力;郭胜利[10]则通过试验研究了CaCO3对重金属的控制作用,结果显示,CaCO3能有效地抑制煤中As的挥发,而且CaCO3煅烧后形成的CaO是一种很好的吸附剂,能与As反应生成稳定的Ca3(AsO4)2,与Lei等[11]的实验固砷产物相同;张淑会等[12]指出,CaO对砷的吸附属化学吸附;陈敦奎[13]通过实验发现,低温时CaO和Al2O3吸附砷的方式为物理吸附,当温度升高至723 K之后,CaO固砷变为化学吸附,As3+被氧化为As5+,而Al2O3仍是物理吸附,但Yang等[14]却认为As更容易与煤中的铝基成分反应;最近对粉煤灰样品的形貌和组成的表征表明,Ca更有可能以CaSO4、CaSiO3的形式存在,而不是CaO,而后者通常被认为是主要的钙基捕获物[15];Zhou等[16]在结合实验和热力学平衡计算后发现,煤中的含铁矿物可对As的吸附产生积极影响;张月等[17]研究了CaO、Al2O3、Fe2O3对砷的固定作用,发现这些金属氧化物对砷的吸附量会随着温度的升高而逐渐降低;李玉忠[18]在研究中温范围CaO脱硫协同脱除SeO2、As2O3时发现,CaO与硒的反应产物为CaSeO3,与砷的反应产物为Ca3(AsO4)2;张军营等[19]通过燃烧实验也得出与李玉忠相同的结论,同时还发现CaO对煤中砷的挥发具有明显的抑制性作用,与Folgueras等[20]的研究结果相同;Jiao等[21]在实验室条件下探究了重金属Pb在无机颗粒上的凝结行为,实验发现,Pb在CaO和Fe2O3颗粒上的凝结属物理凝结,但Pb会与Al2O3结合,反应生成PbO·xAl2O3

    因此,关于重金属与飞灰中矿物质的反应机理,目前尚未形成统一的结论。本研究基于热力学平衡的原理,采用化学热力学计算软件模拟了燃煤烟气中As、Se、Pb三种重金属与飞灰中主要矿物质CaO、Al2O3、Fe2O3、MgO的反应。计算结果论证了一些学者关于重金属与矿物质反应机理的结论,同时为燃煤烟气中重金属的减排提供必要的理论支持。

    化学热力学是物理化学中一个重要的分支,其理论及推论有高度的可靠性和普遍性,广泛用于研究物质平衡状态以及与平衡状态偏离不大的物理和化学过程[22]。它用热力学第一定律来描述化学反应中的热效应问题,第二定律来确定反应的限度和方向[23]。化学平衡和相平衡共存的复杂性在煤燃烧体系中广泛存在,不同相平衡之间还可能发生化学反应,由于煤中所含元素复杂,并不是所有反应动力学参数都能够获得,而实验又因种种条件限制无法开展,这时热力学平衡方法就成为一个有效的手段,它可以模拟燃煤烟气中元素处于平衡状态时的化学形态分布,并可以推测出微量元素所发生的化学反应。

    本研究采用Fact Sage热力学软件作为主要的计算工具,研究锅炉尾部烟气中As、Se、Pb三种重金属与飞灰中主要矿物质CaO、Al2O3、Fe2O3、MgO的反应。该软件含有4400多种物质的热力学数据,可根据系统吉布斯自由能最小化原则确定某一系统在确定状态下的稳定相[24]

    计算的初始条件设为:温度400-2000 K,步长100 K,压力选定一个标准大气压,过量空气系数为1.2,空气由79%的N2和21%的O2组成,选取的煤种为某电厂燃烧的烟煤,将C、H、O、N、S作为煤的有机组分,理论空气量按照煤中主要元素C、H、O、S、N完全燃烧所需的氧气量计算得到。以1 kg的煤作为计算基准,输入的初始条件见表 1表 2

    表 1

    表 1  输入煤初始条件
    Table 1.  Initial condition of coal input
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    Element C H O N S Cl As Se Pb
    Quantity/mol 64.04 37.5 176.35 659.2 0.178 0.845×10-3 3.19×10-3 7.06×10-3 5.22×10-3
    Content 76.85% 3.75% 2.20% 1.37% 0.57% 30 μg/g 2.39 μg/g 5.58 μg/g 10.81 μg/g

    表 2

    表 2  煤样灰分
    Table 2.  Ash of coal sample
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    Mineral Al2O3 CaO Fe2O3 K2O Na2O MgO TiO2 SiO2
    Quantity/mol 0.4765 0.1297 0.0355 0.0126 0.0162 0.0393 0.0269 1.2387
    Content/% 33.46 5.01 3.91 0.82 0.69 1.09 1.48 51.26

    首先将灰中初始含量的CaO加入As+煤系统进行计算,然后改变CaO含量,研究不同含量的CaO对As形态分布的影响,计算结果见图 1

    图 1

    图 1.  不同含量CaO对重金属As形态分布的影响
    Figure 1.  Effect of different concentrations of CaO on morphological distribution of As

    (a): As + coal + 0.5CaO; (b): As+ coal + CaO; (c): As+ coal + 2CaO

    图 1可知,加入CaO后,低于1600 K时就有Ca3(AsO4)2生成,1400 K时全部转化成Ca3(AsO4)2。随着CaO投入比例的增大,固态Ca3(AsO4)2的温度范围变宽,在低温区Ca3(AsO4)2成为稳定形态,说明CaO对煤中砷的挥发有明显的抑制作用。相应的,当CaO投入比例降低时,会减少Ca3(AsO4)2在低温区间的存在,一个重要原因是S元素也能和CaO发生反应生成CaSO4,会和重金属与CaO的反应形成竞争,说明S元素对CaO捕集As有一定的抑制作用,与Chen等[25]的研究结果相同。

    CaO对Se形态分布影响的计算结果见图 2。由图 2可知,较低的温度时SeO2会与CaO反应生成固态的CaSeO3,600 K以上时Se以SeO2气体形式存在。

    图 2

    图 2.  CaO对重金属Se形态分布的影响
    Figure 2.  Effect of CaO on morphological distribution of Se

    加入CaO后对Pb形态分布的影响见图 3。由图 3可知,CaO浓度较低时,Pb的形态分布基本没有变化。

    图 3

    图 3.  不同含量CaO对重金属Pb形态分布的影响
    Figure 3.  Effect of different concentrations of CaO on morphological distribution of Pb

    (a): Pb + coal + CaO; (b): Pb+ coal + 2CaO

    CaO含量增大后,1200 K以上Pb大部分仍以PbO(g)存在,但在中低温区间Pb的形态分布发生了较大变化:900-1100 K时PbO与CaO发生反应生成(CaO)2(PbO2)(s),随着温度的降低,有PbO(s)、PbO3(PbSO4) (s)、PbCO3(s)生成。这与Pb在CaO颗粒上属物理凝结的实验结论[21]不相同,分析原因是固定床上的CaO颗粒所处温度较低,此时大部分铅系物已经凝结为固体,无法与CaO进一步发生反应导致的。

    Al2O3对As、Se、Pb形态分布的影响见图 4。由图 4可知,加入Al2O3后As在低于1700 K时有AlAsO4生成;Se的形态分布基本没有变化,说明Al2O3对Se的形态分布没有影响;Pb在900-1300 K有(PbO)(Al2O3)6(s)生成,与Jiao等[21]研究结果一致;待温度降到900 K以下时,全部转化为固态PbSO4

    图 4

    图 4.  Al2O3对As、Se、Pb形态分布的影响
    Figure 4.  Effect of Al2O3 on morphological distribution of As, Se and Pb

    (a): As + coal + Al2O3; (b): Se + coal + Al2O3; (c): Pb + coal + Al2O3

    Fe2O3对As、Se、Pb形态分布的影响见图 5。由图 5可知,加入Fe2O3后,As在高温下主要以AsO(g)的形式存在,随着温度的降低,1200 K时开始生成FeAsO4(s),到1000 K时As全部以FeAsO4固态存在,表明中低温时As与Fe2O3的反应产物以固态的形式存在,对As的脱除有促进作用。Fe2O3对Se和Pb的形态分布没有影响。

    图 5

    图 5.  Fe2O3对As、Se、Pb形态分布的影响
    Figure 5.  Effect of Fe2O3 on morphological distribution of As, Se and Pb

    (a): As + coal + Fe2O3; (b): Se + coal + Fe2O3; (c): Pb + coal + Fe2O3

    MgO对As、Se、Pb形态分布的影响见图 6。由图 6可知,加入MgO后,As在600-1500 K时主要是Mg3(AsO4)2(s),600 K以下主要是As2O5(s)。MgO的加入提高了As以固态形式存在的温度范围,对As的脱除具有一定的促进作用;Se在低于700 K时与MgO发生反应生成MgSeO3(s),在烟道中为空气预热器处的位置。加入MgO能够在低温下将气态SeO2转化成固态的MgSeO3,对Se的脱除有促进作用;加入MgO后Pb的形态分布基本没有变化,说明MgO对Pb的形态分布基本没有影响。

    图 6

    图 6.  MgO对As、Se、Pb形态分布的影响
    Figure 6.  Effect of MgO on morphological distribution of As, Se and Pb

    (a): As + coal + MgO; (b): Se + coal + MgO; (c): Pb + coal + MgO

    As与CaO在低于1600 K时生成Ca3(AsO4)2,1400 K全部转化为Ca3(AsO4)2。随着CaO投入比例的增大,固态Ca3(AsO4)2的温度范围变宽,低温区Ca3(AsO4)2成为稳定形态,说明CaO对煤中砷的挥发有明显的抑制作用;S元素对CaO捕集As有一定的抑制作用。As与Al2O3可以在温度低于1700 K时反应生成AlAsO4。As与Fe2O3在1200 K以下生成FeAsO4,1000 K以下As主要以FeAsO4固态存在。As与MgO在600-1500 K时主要是Mg3(AsO4)2(s)。CaO、Al2O3、Fe2O3、MgO都对As元素形态分布有影响,都能够将气相的As转化为固态的As,有利于As的脱除。

    Se与CaO低于600 K有CaSeO3(s)生成,表明CaO在低温下能够将气态SeO2转化成固态的CaSeO3。Se与MgO在低于700 K时反应生成MgSeO3(s)。而Al2O3、Fe2O3对Se的形态分布基本没有影响。

    CaO含量较低时,Pb的形态分布基本没有变化。CaO含量增大后,在低温区间Pb的形态分布发生了较大变化。在900-1100 K时CaO与PbO发生反应生成了(CaO)2(PbO2)(s)。温度继续降低,有PbO(s)、PbO3(PbSO4) (s)、PbCO3(s)生成。Pb与Al2O3会发生反应,在900-1200 K之间有(PbO)(Al2O3)6(s)生成。Fe2O3、MgO对Pb的形态分布基本没有影响。

    CaO对重金属在飞灰中的富集具有最积极的促进作用,燃煤企业可考虑适当增加煤中Ca含量来降低重金属在大气中在排放。


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  • 图 1  不同含量CaO对重金属As形态分布的影响

    Figure 1  Effect of different concentrations of CaO on morphological distribution of As

    (a): As + coal + 0.5CaO; (b): As+ coal + CaO; (c): As+ coal + 2CaO

    图 2  CaO对重金属Se形态分布的影响

    Figure 2  Effect of CaO on morphological distribution of Se

    图 3  不同含量CaO对重金属Pb形态分布的影响

    Figure 3  Effect of different concentrations of CaO on morphological distribution of Pb

    (a): Pb + coal + CaO; (b): Pb+ coal + 2CaO

    图 4  Al2O3对As、Se、Pb形态分布的影响

    Figure 4  Effect of Al2O3 on morphological distribution of As, Se and Pb

    (a): As + coal + Al2O3; (b): Se + coal + Al2O3; (c): Pb + coal + Al2O3

    图 5  Fe2O3对As、Se、Pb形态分布的影响

    Figure 5  Effect of Fe2O3 on morphological distribution of As, Se and Pb

    (a): As + coal + Fe2O3; (b): Se + coal + Fe2O3; (c): Pb + coal + Fe2O3

    图 6  MgO对As、Se、Pb形态分布的影响

    Figure 6  Effect of MgO on morphological distribution of As, Se and Pb

    (a): As + coal + MgO; (b): Se + coal + MgO; (c): Pb + coal + MgO

    表 1  输入煤初始条件

    Table 1.  Initial condition of coal input

    Element C H O N S Cl As Se Pb
    Quantity/mol 64.04 37.5 176.35 659.2 0.178 0.845×10-3 3.19×10-3 7.06×10-3 5.22×10-3
    Content 76.85% 3.75% 2.20% 1.37% 0.57% 30 μg/g 2.39 μg/g 5.58 μg/g 10.81 μg/g
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    表 2  煤样灰分

    Table 2.  Ash of coal sample

    Mineral Al2O3 CaO Fe2O3 K2O Na2O MgO TiO2 SiO2
    Quantity/mol 0.4765 0.1297 0.0355 0.0126 0.0162 0.0393 0.0269 1.2387
    Content/% 33.46 5.01 3.91 0.82 0.69 1.09 1.48 51.26
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  • 发布日期:  2020-12-01
  • 收稿日期:  2020-09-04
  • 修回日期:  2020-10-09
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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