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掺杂PEDOT：PSS空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中的应用

苏斌 ,  刘莹 ,  朱恩伟 ,  车广波

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引用本文: 苏斌, 刘莹, 朱恩伟, 车广波. 掺杂PEDOT：PSS空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中的应用[J]. 化学通报, 2020, 83(8): 698-703. shu
Citation:  Su Bin, Liu Ying, Zhu Enwei, Che Guangbo. The Application of Doped PEDOT:PSS as Hole Transport Layer in Perovskite Solar Cells[J]. Chemistry, 2020, 83(8): 698-703. shu

掺杂PEDOT：PSS空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中的应用

  • 1.

    吉林师范大学环境科学与工程学院 四平 136000

  • 2.

    吉林师范大学环境友好材料制备与应用教育部重点实验室 长春 130103

    • 通讯作者: 车广波  男, 博士, 主要从事无机-有机杂化材料合成及光电特性研究。E-mail:guangboche@jlnu.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金项目（61405071，51603086）、吉林省科技发展计划项目（20170520143JH）和吉林省科技发展计划项目（20180623042TC）资助

摘要: 钙钛矿太阳能电池（PSCs）因易于制备、生产成本低和能量转换效率高而受到广泛关注。聚乙撑二氧噻吩-聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT：PSS）由于具有易低温加工、透光度高和适宜空穴迁移率等特点而成为PSCs中空穴传输层的研究热点。本文简述了倒置PSCs的结构及工作原理，重点介绍了掺杂PEDOT：PSS空穴传输层在PSCs领域的研究现状。分别从有机化合物掺杂剂、无机化合物掺杂剂和表面活性剂掺杂剂三个类别概述了掺杂PEDOT：PSS空穴传输层对PSCs性能的影响。最后，对该领域存在的问题提出潜在措施以改善PEDOT：PSS掺杂层在PSCs中的应用。

English

  • 太阳能是一种取之不尽用之不竭的清洁能源，人类一直致力于对太阳能的开发和利用。目前，大致经历了硅太阳能电池、薄膜太阳能电池、染料敏化太阳能电池和钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells，PSCs)等几个发展阶段。自Kojima等[1]在2009年首次报道PSCs以来，十余年来该研究领域获得了快速发展，目前单结PSCs最高效率已经达到25.2%。然而，与商业化太阳能电池相比，PSCs的效率和稳定性还需要进一步提高。PSCs的性能可以通过调整钙钛矿层的组成、选择合适的电极、设计高效的载流子传输层等方法加以改善[2~5]。在这些方法中，空穴传输层(Hole transport layer，HTL)特性的研究近年来受到了广泛关注，因为其不仅控制了载流子的收集效率，而且可以影响沉积在其上的钙钛矿薄膜的生长条件以及PSCs的稳定性。常见的HTL材料包括聚乙撑二氧噻吩-聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT :PSS)、聚三苯胺(poly-TPD)、聚(3-己基噻吩)(P3HT)、2, 2′, 7, 7′-四-(二甲氧基二苯胺)-螺芴(Spiro-OMeTAD)、NiO和CuI等。由于PEDOT :PSS具有易低温加工、透光度高、柔韧性、导电性可调和适宜的空穴迁移率等特点，已经成为一种广泛应用于PSCs的HTL材料[6, 7]。但是PEDOT :PSS的强酸性、吸湿性、弱导电性和能级与钙钛矿能带不匹配等问题，造成了腐蚀ITO、破坏钙钛矿晶体和开路电压(Voc)值偏低等现象，从而影响PSCs的各项性能指标。掺杂通常被认为是可以较大程度调节半导体材料电学和光学性质的有效方法，在改善基于PEDOT :PSS基PSCs的光电性能方面已经显示出良好的效果。本文综述了近年来有关掺杂对PEDOT :PSS基HTL结构、电学和光学性能影响的研究进展；讨论了PEDOT :PSS掺杂HTL在PSCs中的研究现状和优势，并对其在高效倒置PSCs中的应用前景进行了展望。

    1.   倒置PSCs结构和工作原理

    PSCs的常见结构类型包括染料敏化型、固态介孔型、平面n-i-p异质结型和倒置p-i-n异质结型。其中，倒置型PSCs由于器件结构简单，可低温环境加工和可忽略的迟滞效应而受到广泛关注。倒置PSCs器件结构通常包括阳极(TCO)、HTL、钙钛矿层、电子传输层(ETL)和金属阴极。其中，TCO应具有良好的导电性和透光性；HTL应具有较高的空穴迁移率、良好的薄膜形貌并与钙钛矿层能级匹配；钙钛矿层应具有宽的吸收光谱(窄带隙)、较低的载流子复合几率、长的载流子扩散距离和寿命；ETL应具有较高的电子迁移率和空穴阻挡能力、较大的介电常数、较小的激子束缚能和良好的稳定性；金属阴极应易于低温加工，具有柔韧性和高透光性。

    图 1是倒置PSCs工作原理的示意图。太阳光照射后，钙钛矿层首先吸收光子产生电子-空穴对。在内建电场作用下，空穴经HTL传输被阳极接收，电子经ETL被阴极接收。接通外电路，产生光电流。在此过程中，会因相邻界面处电子和空穴的复合而影响器件性能。

    图 1

    图 1.  倒置PSCs工作原理
    Figure 1.  Schematic diagram of inverted PSCs
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    2.   掺杂PEDOT :PSS空穴传输层的应用

    2.1   有机化合物作为掺杂剂

    2.1.1   有机溶剂

    具有较高沸点的有机溶剂如二甲亚砜(DMSO)、N, N-二甲基甲酰胺(DMF)、丙三醇和山梨糖醇均被证实可以有效改善PEDOT :PSS的导电性。通常当掺杂层厚度与纯PEDOT :PSS层基本一致时，一般可将电导率提高2~3个数量级。

    Huang等[8]研究了DMSO掺杂PEDOT :PSS作为HTL对PSCs性能的影响。他们认为掺杂DMSO后形成了富含PEDOT的聚合体，因此更易导电。掺杂HTL上生长的钙钛矿薄膜具有较大的晶粒，结晶度增加。最终，PCE提高了37%。Adam等[9]证实当DMSO和Zonyl FS-300的掺杂浓度分别为5%和0.7%时，不但可以降低钙钛矿吸光层孔隙，而且有利于钙钛矿在混合薄膜上结晶。Li等[10]发现在PEDOT :PSS中掺杂DMF，促进了PSS径向分布的均匀性，PEDOT与PSS组分间的结合力得到改善，PSS的表面富集被明显抑制; 改性后复合膜的电导率提高了3个数量级。

    然而，由于DMF和DMSO的毒性和价格限制了其实际应用。Zheng等[11]发现醇类掺杂剂可与PSS形成氢键，PEDOT链的构象由缠绕变为线性，这将显著提高掺杂层的电导率。Li等[12]发现，当丙三醇掺杂浓度为6%时，电导率由0.007S/cm增加到0.891S/cm。图 2是丙三醇不同掺杂浓度时，器件的电流密度-电压(J-V)曲线。由图可知，当丙三醇掺杂浓度由0增加到6%时，由于复合HTL层电导率的增加导致器件串联电阻降低，电流密度升高；而当丙三醇掺杂浓度为9%时，会导致PEDOT :PSS严重的相分离，出现更多的缺陷，不利于空穴传输。

    图 2

    图 2.  不同丙三醇掺杂浓度时器件的电流密度-电压曲线[12]
    Figure 2.  Current density-voltage characteristics of PSCs with different doping ratios of glycerol under illumination of AM 1.5G, 100mW/cm2[12]
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    2.1.2   有机小分子

    有机小分子化合物具有材料结构简单、成本低和易修饰等特点，在PSCs中备受青睐。

    Wang等[13]将咪唑掺杂于PEDOT :PSS中调节pH，从而改善器件的性能。当咪唑的掺杂浓度分别为0、0.5%和10%时，pH分别为2.2(a-PEDOT : PSS)、7.4(n-PEDOT : PSS)和9(b-PEDOT :PSS)。透光性实验显示，a-PEDOT :PSS在近红外区具有较低的透光率，这是由于由带间跃迁引起的极化子/双极化子的形成所致。b-PEDOT :PSS在近红外区透光率的增加表明咪唑的加入通过与PSS-H的相互作用改变了极化子/双极化子的相对稳定性。AFM结果表明b-PEDOT :PSS膜中出现明显的相分离，均方根粗糙度(RMS)降低至0.924nm。同时，掺杂薄膜不仅能促进生长在其上的钙钛矿薄膜的质量和结晶，而且实现了界面处的能级匹配。基于b-PEDOT : PSS薄膜器件的最大PCE和Voc分别为15.7%和1.06V。Yi等[14]同样研究了咪唑掺杂PEDOT :PSS对PSCs性能的影响。中性掺杂层(pH=7)PSCs的PCE为14.25%，由于降低了酸性腐蚀，即使在80%湿度下其PCE值变化也很小。

    Liu等[15]以四探针法测得0.3(wt)% F4-TCNQ掺杂PEDOT :PSS层的电导率是原来的7倍，这可能是由于F4-TCNQ的强电子受体特性或者是由于F4-TCNQ-的偶极子与PEDOT+相互作用导致的。Zhang等[16]证实酞菁镍(NiPcS4)掺杂PEDOT :PSS后，功函数由-5.08eV变为-5.14eV，这有利于空穴在ITO和光吸收层之间的传输。Li等[17]观察到用丙氨酸掺杂PEDOT :PSS后，有利于重建-SO3-和-SO3H基团的分布。由于减弱了-SO3H的富集，从而改善了电荷的收集和传输，提高了PEDOT :PSS膜的导电性和疏水性。

    2.1.3   有机聚合物

    有机聚合物具有熔沸点高、易湿法成膜、可裁剪等特点，一直是PSCs中主要研究对象。Huang等[18]发现，用聚氧化乙烯(PEO)掺杂PEDOT :PSS后，由于PEDOT双极性态比例增加，从而提高了导电性。Zuo等[19]提出聚苯乙烯磺酸钠(PSS-Na)掺杂PEDOT :PSS的策略，可以改善功函数，进而与钙钛矿的价带能级匹配，从而提高Voc和PCE。以CH3NH3PbBr3作为光吸收层的PSCs的Voc高达1.52eV。Huang等[20]使用聚(2-乙基-2-唑啉)(PEOz)掺杂PEDOT :PSS作为空穴传输层，制备了PCE为17.39%的PSCs。PEDOT :PSS掺杂PEOz层的水接触角约为26°，而PEDOT :PSS层的水接触角约为14°，表明PEOz掺杂后的表面疏水性更强。Ma等[21]为降低PEDOT :PSS的亲水性和酸性，选择聚四氟乙烯和全氟-3, 6-二环氧-4-甲基-7-癸烯-硫酸的共聚物Nafion掺杂PEDOT :PSS，研究了其对PSCs性能的影响。Nafion部分取代PSS后，在表面倾向于自组装生长，充当电子阻挡层和防水性骨架，从而减少了界面上激子的复合，提高了器件的稳定性。当PEDOT :PSS和Nafion体积比为10:1时，PCE从13.51%增加到16.72%。

    2.2   无机化合物作为掺杂剂

    2.2.1   石墨烯

    石墨烯是一种二维碳纳米材料，由sp2杂化碳原子组成，呈六边形结构。石墨烯具有良好的光学透明性、导热性、导电性和机械加工性能等优点，引起了人们的广泛关注。Giuri等[22]发现用掺杂了0.05(wt)%氧化石墨烯(GO)的PEDOT :PSS作为HTL层，并以紫外线照射6h后生成还原氧化石墨烯(rGO)，显著改善了PSCs的性能。Wang等[23]同样证实紫外线照射2h的rGO掺杂于PEDOT :PSS后，可以提高成膜质量和空穴迁移率，PCE达到10.7%，提高了近27%。Huang等[24]在200℃的氮气条件下对GO处理4h制备了rGO。XPS实验显示，原始GO的大部分官能团在热还原过程中被除去，而剩下的C-(O)-OH基团可以增加GO在水中的溶解度。Guo等[25]以发烟硫酸对GO处理(s-GO)后，将其掺杂于PEDOT :PSS中，以此作为HTL层应用于PSCs。掺杂膜的红外光谱中在1022和1140 cm-1发现新的峰，说明在GO上产生了-SO3H键。Niu等[26]采用空间限制电流(SCLC)法测得GO掺杂PEDOT :PSS层的空穴迁移率为1.57×10-4cm2 · V-1 ·s-1，较纯PEDOT :PSS层的5.55×10-5cm2 · V-1 ·s-1高，导致有效的空穴提取和低的漏电流。

    2.2.2   金属氧化物

    金属氧化物具有资源丰富、带隙宽、稳定性好和载流子迁移率高等特点。Wang等[27]发现，GeO2掺杂PEDOT :PSS后形成了岛屿状的表面，RMS由原来的1.7nm增加到3.6nm。随着GeO2浓度的增加，RMS增加，但是岛屿的直径减小。功函数由原来的-5.1eV增加至-5.2eV，有利于能级匹配。Liu等[28]将TiO2/MoO3核壳结构纳米颗粒掺杂于PEDOT :PSS，实现了PSCs稳定性和PCE的改善。通过XRD实验考察了不同HTL对钙钛矿薄膜结晶性的影响。如图 3所示，当以掺杂了TiO2/MoO3核壳结构纳米颗粒的PEDOT :PSS为HTL时，钙钛矿层在2θ=14.22°的衍射峰明显增强。同时，PbI2位于2θ=12.44°的衍射峰几乎消失，说明在退火过程中，类似岛屿状的TiO2/MoO3核壳结构纳米颗粒可以作为钙钛矿薄膜晶核的生长位点，增加了钙钛矿薄膜结晶度，从而提高PSCs性能。

    图 3

    图 3.  PEDOT :PSS(掺杂和未掺杂TiO2/MoO3纳米颗粒)层上CH3NH3PbI3-xClx薄膜的XRD图[28]
    Figure 3.  XRD patterns of CH3NH3PbI3-xClx films onPEDOT :PSS films with and without TiO2/MoO3 NPs[28]
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    Jiang等[29]分析了不同MoO3浓度掺杂的PEDOT :PSS对PSCs性能的影响，发现PEDOT :PSS中形成的MoOx纳米点增加了钙钛矿薄膜的覆盖，在退火过程中MoOx是钙钛矿晶核的生长点位。Zhu等[30]报道了基于CrO3掺杂PEDOT :PSS为HTL层的PSCs，PEDOT :PSS-CrO3复合膜除了具有良好的导电性和界面改性的优点外，还可以作为钙钛矿晶体薄膜生长的良好底层。沉积在PEDOT :PSS-CrO3底层上的CH3NH3PbI3-xClx膜具有高质量的结构域和良好的膜均匀性，这使得在几乎整个可见光范围内的吸收都得到了明显的改善。当PEDOT :PSS与CrO3掺杂比例为3 :1时，PSCs的PCE达16.90%。Kanwat等[31]研究表明，在WOx掺杂PEDOT :PSS复合层中，WOx呈阴离子状态。因此，WOx可以与PEDOT+反应，产生PEDOT+ :WOx-混合物，起到了两方面的作用：(1)减少了PEDOT颗粒的簇聚，导致拉长的PEDOT颗粒形态(平滑形貌)；(2)影响了PEDOT :PSS的电荷屏蔽过程。Yi等[32]将WO3掺杂到无水PEDOT :PSS中，提高了导电性和空穴迁移率。由AFM表面形貌表征可知，WO3改性的PEDOT :PSS层表面较单独施加PEDOT :PSS层的粗糙度略有增加，但起伏较小。WO3连接了多余的PSS外壳，填补了多孔的PEDOT :PSS层的针孔，生成了无空隙且均匀的表面。由J-V曲线、SEM、电化学阻抗谱(EIS)和SCLC实验证明，PEDOT :PSS-WO3掺杂复合层的优异性能是源于减少了漏电流，提高了空穴提取特性和减少了陷阱辅助的界面复合。

    2.2.3   无机碱

    Sun等[33]报道了氨掺杂PEDOT :PSS的HTL应用于PSCs。氨的加入会使一定量的PSS-H转变为PSS-NH4，从而延迟反离子交换反应，并在一定程度上影响了真空能级。Voc的增强归因于氨改性PEDOT :PSS膜和钙钛矿层之间更好的能级匹配及空穴载流子迁移率的提高。填充因子的改善可能是由于钙钛矿层晶粒尺寸和结晶度的增加。Wang等[34]为克服PEDOT :PSS强酸性的问题，将NH3 ·H2O或(NH4)2HPO4掺杂于PEDOT :PSS中制备了复合HTL。PEDOT :PSS的pH由原来的1.7调至11.0和5.0。紫外光电子能谱(UPS)实验显示掺杂层功函数有所提高，可能是由于掺杂后膜表面的PSS分布改变的结果。PCE由单纯PEDOT :PSS作为HTL的12.58%升高至13.51%和13.38%。同时，由于降低了酸性腐蚀，所有器件在30d后的PCE下降值小于10%。

    2.2.4   无机盐

    Hu等[35]对比了NaCl掺杂PEDOT :PSS前后对PSCs性能的影响。UPS实验显示掺杂NaCl后功函数由-5.0eV提高至-5.2eV，所以Voc升高。AFM图像反映出掺杂NaCl的PEDOT :PSS表面表现出类似纳米纤维的结构，这意味着PEDOT和PSS之间可能发生了相分离。Erazo等[36]同样证实NaCl掺杂于电化学聚合PEDOT :PSS中会改善PSCs性能。UV-Vis光谱显示，不同浓度的NaCl可以调节聚合物的氧化还原状态。当NaCl的掺杂浓度为0.1mol/L时，PEDOT :PSS的电化学聚合导致了亲水涂层的减少，提高了器件的稳定性。器件工作15d后，PCE仍能保持初始值的90%左右。

    Liu等[37]发现，RbCl微晶与钙钛矿具有相似的多面体结构和晶格参数，有利于钙钛矿的晶种介体生长。晶种介体形成致密而均匀的活性层，结晶度好，陷阱密度小。Fan等[38]将(NH4)6H2W12O40 ·xH2O(AMH)掺杂于PEDOT :PSS后未影响透光性并且提高了导电性。AMH掺杂PEDOT :PSS膜后钙钛矿的平均晶粒尺寸明显增大，钙钛矿膜变得更加光滑和致密。较大的晶粒和较少的晶界会降低载流子的复合，从而改善钙钛矿层的载流子输运性能。Jiang等[39]将掺杂了CsI的PEDOT :PSS作为HTL制备了PSCs。SEM、AFM和XPS测试结果表明，CsI通过与PbI2反应形成CsPbI3，改变了PEDOT :PSS和钙钛矿的界面，从而促进了界面的接触和电荷的传输。Xu等[40]报道了基于掺杂CuSCN的PEDOT :PSS层的PSCs，证实CuSCN掺杂PEDOT :PSS后不仅降低了酸性，改善了功函数，而且提高了电荷提取效率及器件稳定性。

    2.2.5   无机纳米材料

    无机纳米材料是指按一定方式堆积或一定基质中分散而形成的主体为无机物的材料，包括纳米颗粒、纳米片、纳米纤维、纳米薄膜和纳米管等。Qian等[41]发现银纳米颗粒(Ag-NP)掺杂入PEDOT :PSS后，Ag-NP周围的强场主要沿PEDOT :PSS:Ag层横向分布，而不是垂直进入钙钛矿层。Ag-NP成为钙钛矿薄膜晶核的生长位点，有利于空穴的提取。Yoon等[42]证实掺杂了碳纳米管(CNTs)的PEDOT :PSS可以有效提高空穴收集能力和导电性。高分辨AFM图像显示，复合掺杂层表面无针孔，形态致密，峰间高度最小，因此可以避免出局部分流问题。Wang等[43]证实2D二硫化钼(MoS2)纳米片掺杂在PEDOT :PSS层中改善了器件的PCE和稳定性。MoS2纳米片提高了HTL层的电荷提取效率，减少了界面处的复合，显著降低了电极极化和滞后。EIS分析表明，掺杂HTL使复合电阻提高了50%。器件在28d后仍能保持95%以上的初始PCE。Cheng等[44]发现，将少量银纳米线(AgNW)掺杂到PEDOT :PSS中，可使PCE提高约25%。但是，过量的AgNW掺入可能导致HTL与钙钛矿层之间的界面产生缺陷。如果在掺杂HTL上再增加一层PEDOT :PSS层就可以防止AgNW被碘离子腐蚀。

    2.3   表面活性剂作为掺杂剂

    表面活性剂分子结构中含有亲水基团和疏水基团，具有润湿、抗粘、乳化和分散等作用，近年来在PSCs被广泛应用。

    Zhu等[45]将十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)掺杂到PEDOT :PSS中，掺杂HTL层的功函数由-4.18eV变为-4.21eV，增加了内建电场，Voc提高70mV，PCE由10.21%上升至12.53%。Shin等[46]证实聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)掺杂PEDOT :PSS可以抑制表面的半金属性，从而降低了PEDOT :PSS与MAPbI3的界面复合。PSCs的PCE由11.12%上升至16.23%。Syed等[47]发现，通过柠檬酸钠改性PEDOT :PSS可以部分去除PSS，使PEDOT与PSS的比值比原始PEDOT :PSS增加近两倍，有利于PSCs中的电荷收集。Hu等[48]同样证实PEDOT :PSS掺杂柠檬酸钠后，可以改进PSCs性能。图 4(a)是不同柠檬酸钠掺杂浓度的UPS光谱，图 4(b)是对应的能级图。由图可知，柠檬酸钠的掺入增加了PEDOT :PSS层的功函数，使钙钛矿吸收剂的价带与HTL能级更匹配，从而提高了Voc。SEM结果表明，改性HTL层上的钙钛矿晶体晶粒尺寸增大，薄膜形貌更加均匀。

    图 4

    图 4.  (a)PEDOT :PSS和SC-PEDOT :PSS薄膜的UPS光谱；(b)器件的能级图[48]
    Figure 4.  (a) UPS spectra of P-PEDOT :PSS and SC-PEDOT :PSS films and (b) energy-level structure diagram of the device [48]
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    3.   结语

    本文综述了近年来PEDOT :PSS掺杂层在倒置PSCs中的研究进展，并对相关原理和结果进行了分析。目前，常用的方法包括：提高掺杂HTL层的功函数，使其与钙钛矿层实现能级匹配，增加Voc；降低PEDOT :PSS的酸性，避免腐蚀ITO和临近功能层；采用洗脱PSS或屏蔽效应等改变PEDOT :PSS内部结构及相互作用方式，提高复合HTL层电导率等。虽然，PEDOT :PSS掺杂层在倒置PSCs中已经取得了系列研究成果，但是器件性能仍有待进一步改善。结合相关理论和文献，本文提出以下潜在的措施和方法：(1)改变PEDOT :PSS组分，替换不导电和亲水性的PSS，增加HTL的导电性和器件稳定性；(2)采用多组分掺杂，弥补单一组分掺杂缺陷，提高空穴迁移率、电荷转移和提取能力，改善钙钛矿成膜质量和结晶性；(3)掺杂PEDOT :PSS作为叠层器件的连接层，提高PSCs效率；(4)利用界面工程构筑复合层，减小界面处陷阱捕获，增加钙钛矿的结晶性和扩宽吸收光谱至红外区等。随着众多研究工作在该领域的开展，PSCs正越来越接近商业上的使用需求。可以预期，掺杂PEDOT :PSS HTL必将在这些研究中发挥重要作用。


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  • 图 1  倒置PSCs工作原理

    Figure 1  Schematic diagram of inverted PSCs

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    图 2  不同丙三醇掺杂浓度时器件的电流密度-电压曲线[12]

    Figure 2  Current density-voltage characteristics of PSCs with different doping ratios of glycerol under illumination of AM 1.5G, 100mW/cm2[12]

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    图 3  PEDOT :PSS(掺杂和未掺杂TiO2/MoO3纳米颗粒)层上CH3NH3PbI3-xClx薄膜的XRD图[28]

    Figure 3  XRD patterns of CH3NH3PbI3-xClx films onPEDOT :PSS films with and without TiO2/MoO3 NPs[28]

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    图 4  (a)PEDOT :PSS和SC-PEDOT :PSS薄膜的UPS光谱；(b)器件的能级图[48]

    Figure 4  (a) UPS spectra of P-PEDOT :PSS and SC-PEDOT :PSS films and (b) energy-level structure diagram of the device [48]

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  • 发布日期:  2020-08-18
  • 收稿日期:  2020-03-01
  • 接受日期:  2020-03-22
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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