从头开始理解形貌依赖的CuOx-CeO2相互作用

高玉仙 张振华 李兆瑞 黄伟新

引用本文: 高玉仙,  张振华,  李兆瑞,  黄伟新. 从头开始理解形貌依赖的CuOx-CeO2相互作用[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 1006-1016. doi: S1872-2067(19)63503-5 shu
Citation:  Yuxian Gao,  Zhenhua Zhang,  Zhaorui Li,  Weixin Huang. Understanding morphology-dependent CuOx-CeO2 interactions from the very beginning[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2020, 41(6): 1006-1016. doi: S1872-2067(19)63503-5 shu

从头开始理解形貌依赖的CuOx-CeO2相互作用

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21525313,21761132005);中国科学院和教育部长江学者奖励计划.

摘要: CuOx/CeO2催化剂在CO氧化反应中表现出高催化活性和显著结构敏感性.文献报道中CuOx/CeO2催化剂体系的合成条件差异较大,从而导致观察到的CuOx-CeO2相互作用存在较大争议.因此,系统研究并阐明CuOx/CeO2催化剂中CuOx-CeO2相互作用对于理解复杂的CuOx-CeO2界面催化作用具有重要的研究意义.近期发现,氧化物纳米晶的形貌可作为一种新的结构参数,在不改变氧化物催化剂组成的条件下实现其结构和性能的调控.本文以不同形貌CeO2纳米晶为载体,包括优先暴露{110}+{100}晶面的CeO2纳米棒、优先暴露{100}晶面的CeO2纳米立方体和优先暴露{111}晶面的CeO2纳米多面体,采用等体积浸渍方法合成了Cu担载量为0.025%~5%的CuOx/CeO2纳米晶催化剂,结合谱学和电镜表征方法,以及CO吸附原位红外光谱,系统研究了CuOx物种在不同形貌CeO2纳米晶上的结构演化及其催化CO氧化的构-效关系.
结构表征结果表明,CuOx物种结构不仅依赖于Cu的担载量,也依赖于载体CeO2的形貌.随着Cu担载量的增加,CuOx物种优先沉积在CeO2的表面缺陷位,然后聚集和长大;同时伴随着CuOx物种从孤立Cu离子到与载体强/弱相互作用的CuOx团簇,高分散CuO颗粒和大尺寸CuO颗粒.孤立Cu+离子和与载体弱相互作用CuOx团簇主要形成于CeO2纳米立方体的表面,这可能与CeO2纳米立方体暴露的氧终止CeO2{100}晶面相关.CO吸附原位红外结果表明,CuOx团簇与不同CeO2表面相互作用的强度顺序为:CeO2纳米棒暴露的{110}面 > CeO2纳米多面体暴露的{111}面 > CeO2纳米立方体暴露的{100}面.CeO2纳米立方体与Cu2+离子间相互作用弱于与Cu+之间的,因此CeO2纳米立方体负载的CuOx物种在CO还原过程中容易停留在稳定的Cu+中间物种;而CeO2纳米棒与Cu2+离子之间的相互作用强于与Cu+之间的相互作用,因此CeO2纳米棒负载的CuOx物种在CO还原过程中容易形成金属铜.因此CO吸附原位红外光谱观察到CeO2纳米立方体负载CuOx催化剂中吸附在Cu+的CO物种远远多于CeO2纳米棒负载CuOx催化剂.
CO氧化反应结果表明,CuOx/CeO2催化剂表现出同时依赖于CuOx物种结构和CeO2形貌的结构敏感性.CuOx/CeO2催化剂活性表现出与CuOx/CeO2催化剂的CO还原性能的正相关性,说明中CuOx/CeO2催化CO氧化反应遵循MvK反应机理.这些结果系统地关联了CeO2形貌,CuOx-CeO2相互作用,CuOx物种结构和CeO2还原性能,CuOx/CeO2催化CO氧化反应活性.

English

    1. [1] A. A. Gokhale, J. A. Dumesic, M. Mavrikakis, J. Am. Chem. Soc., 2008, 130, 1402-1414.

    2. [2] D. Gamarra, A. L. Camara, M. Monte, S. B. Rasmussen, L. E. Chinchilla, A. B. Hungria, G. Munuera, N. Gyorffy, Z. Schay, V. C. Corberan, J. C. Conesa, A. Martinez-Arias, Appl. Catal. B, 2013, 130, 224-238.

    3. [3] H. Bao, W. Zhang, Q. Hua, Z. Jiang, J. Yang, W. Huang, Angew. Chem. Int. Ed., 2011, 50, 12294-12298.

    4. [4] R. Van Den Berg, G. Prieto, G. Korpershoek, L. I. Van Der Wall, A. J. Van Bunningen, S. Lægsgaard-Jørgensen, P. E. de Jongh, K. P. de Jong, Nat. Commun., 2016, 7, 13057.

    5. [5] G. Huang, B. J. Liaw, C. J. Jhang, Y. Z. Chen, Appl. Catal. A, 2009, 358, 7-12.

    6. [6] W. Huang, W. X. Li, Phys. Chem. Chem. Phys., 2019, 21, 523-536.

    7. [7] C. Sun, D. Xue, Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 14414-14419.

    8. [8] T. Montini, M. Melchionna, M. Monai, P. Fornasiero, Chem. Rev., 2016, 116, 5987-6041.

    9. [9] S. W. Yu, H. H. Huang, C. W. Tang, C. B. Wang, Int. J. Hydrogen Energy, 2014, 39, 20700-20711.

    10. [10] G. Avgouropoulos, T. Ioannides, C. Papadopoulou, J. Batista, S. Hocevar, H. K. Matralis, Catal. Today, 2002, 75, 157-167.

    11. [11] G. Sedmak, S. Hočevar, J. Levec, J. Catal., 2003, 213, 135-150.

    12. [12] J. A. Rodriguez, J. Graciani, J. Evans, J. B. Park, F. Yang, D. Stacchiola, S. D. Senanayake, S. Ma, M. Pérez, P. Liu, J. F. Sanz, J. Hrbek, Angew. Chem. Int. Ed., 2009, 121, 8191-8194.

    13. [13] J. Graciani, K. Mudiyanselage, F. Xu, A. E. Baber, J. Evans, S. D. Senanayake, D. J. Stacchiola, P. Liu, J. Hrbek, J. F. Sanz, J. A. Rodriguez, Science, 2014, 345, 546-550.

    14. [14] H. Yen, Y. Seo, S. Kaliaguine, F. Kleitz, Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 12032-12035.

    15. [15] M. Konsolakis, Appl. Catal. B, 2016, 198, 49-66.

    16. [16] C. Deng, A. Huang, X. Zhu, Q. Hu, W. Su, J. Qian, L. Dong, B. Li, M. Fan, C. Liang, Appl. Surf. Sci., 2016, 389, 1033-1049.

    17. [17] W.-W. Wang, W.-Z. Yu, P.-P. Du, H. Xu, Z. Jin, R. Si, C. Ma, S. Shi, C.-J. Jia, C.-H. Yan, ACS Catal., 2017, 7, 1313-1329.

    18. [18] M. Lykaki, E. Pachatouridou, S. A. C. Carabineiro, E. Iliopoulou, C. Andriopoulou, N. Kallithrakas-Kontos, S. Boghosian, M. Konsolakis, Appl. Catal. B:Environ., 2018, 230, 18-28.

    19. [19] F. Yang, J. Graciani, J. Evans, P. Liu, J. Hrbek, J. F. Sanz, J. A. Rodriguez, J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 3444-3451.

    20. [20] S. Yao, K. Mudiyanselage, W. Xu, A. C. Johnston-Peck, J. C. Hanson, T. Wu, D. Stacchiola, J. A. Rodriguez, H. Zhao, K. A. Beyer, K. W. Chapman, P. J. Chupas, A. Martínez-Arias, R. Si, T. B. Bolin, W. Liu, S. D. Senanayake, ACS Catal., 2014, 4, 1650-1661.

    21. [21] K. Koizumi, K. Nobusada, M. Boero, Phys. Chem. Chem. Phys., 2017, 19, 3498-3505.

    22. [22] A.-P. Jia, S.-Y. Jiang, J.-Q. Lu, M.-F. Luo, J. Phys. Chem. C, 2010, 114, 21605-21610.

    23. [23] A. Martínez-Arias, M. Fernández-García, O. Gálvez, J. M. Coronado, J. A. Anderson, J. C. Conesa, J. Soria, G. Munuera, J. Catal., 2000, 195, 207-216.

    24. [24] L. Qin, Y.-Q. Cui, T.-L. Deng, F.-H. Wei, X.-F. Zhang, ChemPhysChem, 2018, 19, 3346-3349.

    25. [25] X. Zheng, X. Zhang, X. Wang, S. Wang, S. Wu, Appl. Catal. A, 2005, 295, 142-149.

    26. [26] S. Sun, D. Mao, J. Yu, Z. Yang, G. Lu, Z. Ma, Catal. Sci. Technol., 2015, 5, 3166-3181.

    27. [27] H. Bao, Z. Zhang, Q. Hua, W. Huang, Langmuir, 2014, 30, 6427-6436.

    28. [28] W. Liu, M. Flytzani-Stephanopoulos, Chem. Eng. J. 1996, 64, 283-294.

    29. [29] J. Sun, L. Zhang, C. Ge, C. Tang, L. Dong, Chin. J. Catal., 2014, 35, 1347-1358.

    30. [30] H. Shang, X. Zhang, J. Xu, Y. Han, Front. Chem. Sci. Eng., 2017, 11, 603-612.

    31. [31] L. Qi, Q. Yu, Y. Dai, C. Tang, L. Liu, H. Zhang, F. Gao, L. Dong, Y. Chen, Appl. Catal. B, 2012, 119-120, 308-320.

    32. [32] W. Huang, Y. Gao, Catal. Sci. Technol., 2014, 4, 3772-3784.

    33. [33] W. Huang, Acc. Chem. Res., 2016, 49, 520-527.

    34. [34] S. Chen, F. Xiong, W. Huang, Surf. Sci. Rep., 2019, 74, 100471.

    35. [35] F. Polo-Garzon, Z. Bao, X. Zhang, W. Huang, Z. Wu, ACS Catal., 2019, 9, 5692-5707.

    36. [36] G. Wulff, On the Question of Speed of Growth and Dissolution of Crystal Surfaces, Z. Kristallogr, 1901, 34, 449-530.

    37. [37] H.-X. Mai, L.-D. Sun, Y.-W. Zhang, R. Si, W. Feng, H.-P. Zhang, H.-C. Liu, C.-H. Yan, J. Phys. Chem. B, 2005, 109, 24380-24385.

    38. [38] L. Yan, R. Yu, J. Chen, X. Xing, Cryst. Growth Des., 2008, 8, 1474-1477.

    39. [39] T.-D. Nguyen, C.-T. Dinh, D. Mrabet, M.-N. Tran-Thi, T.-O. Do, J. Colloid Interfaces Sci., 2013, 394, 100-107.

    40. [40] Z. L. Wang, X. Feng, J. Phys. Chem. B, 2003, 107, 13563-13566.

    41. [41] J. Zhang, S. Ohara, M. Umetsu, T. Naka, Y. Hatakeyama, T. Adschiri, Adv. Mater., 2007, 19, 203-206.

    42. [42] Tana, M. Zhang, J. Li, H. Li, Y. Li, W. Shen, Catal. Today, 2009, 148, 179-183.

    43. [43] S. Chang, M. Li, Q. Hua, L. Zhang, Y. Ma, B. Ye, W. Huang, J. Catal., 2012, 293, 195-204.

    44. [44] Y. Gao, W. Wang, S. Chang, W. Huang, ChemCatChem, 2013, 5, 3610-3620.

    45. [45] Y. Liu, L. Luo, Y. Gao, W. Huang, Appl. Catal. B, 2016, 197, 214-221.

    46. [46] R. You, X. Zhang, L. Luo, Y. Pan, H. Pan, J. Yang, L. Wu, X. Zheng, Y. Jin, W. Huang, J. Catal., 2017, 348, 189-199.

    47. [47] X. Zhang, R. You, D. Li, T. Cao, W. Huang, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 35897-35907.

    48. [48] R. You, Z. Li, T. Cao, B. Nan, R. Si, W. Huang, ACS Appl. Nano Mater., 2018, 1, 4988-4997.

    49. [49] W. Liu, M. Flytzani-Stephanopoulos, J. Catal., 1995, 153, 317-332.

    50. [50] A. Martinez-Arias, M. Fernandez-Garcia, J. Soria, J. C. Conesa, J. Catal., 1999, 182, 367-377.

    51. [51] X. Li, X.-Y. Quek, D. A. J. Michel Ligthart, M. Guo, Y. Zhang, C. Li, Q. Yang, E. J. M. Hensen, Appl. Catal. B:Environ., 2012, 123-124, 424-32.

    52. [52] W. H. Weber, K. C. Hass, J. R. McBride, Phys. Rev. B, 1993, 48, 178-185.

    53. [53] A. Nakajima, A. Yoshihara, M. Ishigame, Phys. Rev. B, 1994, 50, 13297-13307.

    54. [54] T. Taniguchi, T. Watanabe, N. Sugiyama, A. K. Subramani, H. Wagata, N. Matsushita, M. Yoshimura, J. Phys. Chem. C, 2009, 113, 19789-19793.

    55. [55] M.-F. Luo, Y.-J. Zhong, X.-X. Yuan, X.-M. Zheng, Appl Catal A:Gen., 1997, 162, 121-131.

    56. [56] M. Meng, Y. Liu, Z. Sun, L. Zhang, X. Wang, Int. J. Hydrogen Energy, 2012, 37, 14133-14142.

    57. [57] Z. Wu, H. Zhu, Z. Qing, H. Wang, L. Huang, J. Wang, Appl. Catal. B:Environ., 2010, 98, 204-12.

    58. [58] L. Kundakovic, M. Flytzani-Stephanopoulos, J. Catal., 1998, 179, 203-221.

    59. [59] R. Si, J. Raitano, N. Yi, L. Zhang, S.-W. Chan, M. Flytzani-Stephanopoulos, Catal. Today, 2012, 180, 68-80.

    60. [60] Y. Gao, R. Li, S. Chen, L. Luo, T. Cao, W. Huang, Phys. Chem. Chem. Phys., 2015, 17, 31862-31871.

    61. [61] Z. Wu, M. Li, S. H. Overbury, J. Catal., 2012, 285, 61-73.

    62. [62] M.-F. Luo, J.-M. Ma, J.-Q. Lu, Y.-P. Song, Y.-J. Wang, J. Catal., 2007, 246, 52-59.

    63. [63] T. Caputo, L. Lisi, R. Pirone, G. Russo, Appl. Catal. A:Gen., 2008, 348, 42-53.

    64. [64] O. Dulaurent, X. Courtois, V. Perrichon, D. Bianchi, J. Phys. Chem. B, 2000, 104, 6001-6011.

    65. [65] S. F. Tikhov, V. A. Sadykov, G. N. Kryukova, E. A. Paukshtis, V. V. Popovskii, T. G. Starostina, G. V. Kharlamov, V. F. Anufrienko, V. F. Poluboyarov, V. A. Razdobarov, N. N. Bulgakov, A. V. Kalinkin, J. Catal., 1992, 134, 506-524.

    66. [66] R. Kydd, D. Ferri, P. Hug, J. Scott, W. Y. Teoh, R. Amal, J. Catal., 2011, 277, 64-71.

    67. [67] K. Zhou, R. Xu, X. Sun, H. Chen, Q. Tian, D. Shen, Y. Li, Catal. Lett., 2005, 101, 169-173.

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  2
  • 文章访问数:  41
  • HTML全文浏览量:  0
文章相关
  • 收稿日期:  2019-10-20
  • 修回日期:  2019-11-29
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章