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金属基光子晶体的研究进展

万伦 ,  张漫波 ,  王京霞 ,  江雷

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引用本文: 万伦, 张漫波, 王京霞, 江雷. 金属基光子晶体的研究进展[J]. 化学学报, 2016, 74(8): 639-648. doi: 10.6023/A16040172 shu
Citation:  Wan Lun, Zhang Manbo, Wang Jingxia, Jiang Lei. Research Progress of the Metal-based Photonic Crystals[J]. Acta Chimica Sinica, 2016, 74(8): 639-648. doi: 10.6023/A16040172 shu

金属基光子晶体的研究进展

  • a.

    中国科学院理化技术研究所 仿生智能界面实验室 北京 100190

  • b.

    湖南师范大学化学化工学院 化学生物学和中药分析教育部重点实验室 长沙 410081

    • 作者简介: 万伦, 男, 汉族, 湖南师范大学化工学院硕士, 中国科学院理化技术研究所联合培养生.主要从事光子晶体的组装和金属基光子晶体性能及微纳材料表面浸润性研究;



    通讯作者: 张漫波, 女, 湖南师范大学副教授, 硕士生导师.2006年在中国科学院福建物质结构研究所获得博士学位, 2006~至今在湖南师范大学从事教学科研工作.在设计合成具有特定结构的配聚物方面有丰富的经验, 对多孔性配位聚合物的构筑特征有深刻的理论认识.自2001年~2009年已在国内外专业刊物上正式发表学术论文22篇, 在国际国内学术会议上发表论文10篇.其中SCI收录论文18篇, 包括Angew.Chem., Int.Edit., Eur.J.Inorg.Chem., J.Org.Chem.已被J.Am.Chem.Soc., Chem.Commun, .Inorg.Chem.和J.Chem.Soc., Dalton Trans.等国际权威刊物引用8篇.E-mail:jingxiawang@mail.ipc.ac.cn; Tel.:010-82543510; 王京霞, 女, 中国科学院理化技术研究所研究员.博士生导师.聚焦在浸润性对光子晶体制备及应用性能研究.2004年1月毕业于清华大学高分子研究所, 师从刘德山教授.2004年2月~2006年8月在中国科学院化学所有机固体实验室江雷研究员课题组做博士后研究, 研究方向为聚合物光子晶体浸润性研究; 2006年8月~2014年4月在中国科学院化学研究所新材料实验室宋延林研究员课题组任副研究员.研究方向为聚合物光子晶体的大面积制备及应用.2014年至今, 调到中国科学院理化技术研究所仿生智能界面科学实验室任研究员.目前在包括Acc.Chem.Res., J.Am.Chem.Soc., Adv.Funct.Mater.等国际期刊发表研究论文80余篇.E-mail:zmb@hunnu.edu.cn
  • 基金项目:

    中国科学技术部 2016YFA0200803

    国家自然科学基金 50973117

    国家自然科学基金 91127029

    国家自然科学基金 21074139

    国家自然科学基金 51373183

摘要: 以具有独特功能的金属基材料（或其氧化物）及复合材料作为构筑单元制备的金属基光子晶体展现出优良的光学性能及光电转化性能，这对于拓展光子晶体在未来新型能源开发领域的应用前景具有重要意义.综述了金属基光子晶体的制备方法、性能研究及其应用进展，并对金属基光子晶体在未来新型能源开发等方面的应用前景进行了展望.

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  • 

    1   引言

    1987年, 美国科学院院士Yablonovitch[1]和美国普林斯顿大学John[2]分别独立提出光子晶体的概念:光子晶体是指由两种或者多种具有不同介电常数的材料在空间周期性排列而形成的一种新型人造材料; 其类似于调控电子的半导体材料, 可以对光子的传播方向及传播位置进行有效的调控.光子晶体独特的光调控性、相关理论解释、制备方法及相关应用引起了科学家广泛的关注.其中, 多功能聚合物光子晶体[3]的研究目前已经相对成熟, 并在传感响应[4]、显示器件[5]等领域得以应用.近年来, 科学家创新性地选择特殊的构筑材料, 并结合新型的制备方法, 不断拓展光子晶体材料在实际应用中的价值, 使得突破传统光子晶体在光、电、传感等应用领域的瓶颈成为可能.

    随着社会对新型能源发展提出的新要求和挑战, 探究和开发光子晶体在新型能源方面的应用具有重要意义.研究者越来越多地关注金属无机材料所制备的光子晶体材料, 其在发挥光子晶体诸多性能的同时结合了金属基材料的固有特性, 使得光子晶体展示了很多重要的应用性能.如科学家对金属基光子晶体的低温超导[6a]、光电转化[6b]、光电水解等性能进行了深入研究.其中, 比利时那慕尔大学苏宝连教授[7]通过将金属钛的前驱体填充在不同粒径的聚合物微球组装的光子晶体模板中, 然后在不同温度煅烧去模板获得不同晶相结构的多孔二氧化钛反蛋白石结构, 并比较了它们的光催化性能.美国贝鲁特大学的Bayram等[8]通过在TiO2反蛋白石结构内部修饰一层CdSe膜, 利用光子晶体结构的慢光子效应, 有效地放大了太阳能的能量转换.金属基光子晶体之所以能获得诸多突破进展, 一方面得益于对光子晶体研究的全方面理解并合理发挥材料的特殊性能; 另一方面也和现代科学技术水平的高度发展有着紧密关系.本文结合金属基构筑材料的诸多特性, 如超导性能、表面增强拉曼散射特性(SERS)、表面等离子共振效应以及独特的电学性能, 详细综述了金属基光子晶体的制备、性能、潜在应用等几个方面的研究进展.

    2   金属基光子晶体的制备

    光子晶体的主要制备方法可分为自上而下的物理加工法和自下而上的自组装法.通过自上而下的物理加工法解决了自组装方法对材料选择的局限性, 通过自下而上的自组装法解决了物理加工过程繁琐的工序、步骤以及对精细结构的依赖性.很多研究工作者都将两种方法结合使用, 以获得性能更为优异、应用更为广泛的光子晶体材料[9c].北京科技大学的杨穆课题组[9d]综述了金属基碗状光子晶体阵列薄膜的制备和性能研究.除此之外, 吉林大学张刚教授课题组[9e]综述了胶体刻蚀的研究进展, 并介绍了基于结合“自下而上”和“自上而下”方法制备金属基纳米结构材料的研究工作.我们课题组通过自下而上的方法制备了系列功能型的光子晶体.通过利用超疏水低粘附基材, 制备得到了无裂纹窄带隙的光子晶体膜[9a]; 通过控制组装微球表面粗糙程度和表面的化学成分制备得到表面浸润性可控的光子晶体膜[9b].这里, 我们从自下而上及自上而下两个方面介绍金属基光子晶体的制备.

    2.1   自上而下方法

    自上而下微加工方法(包括刻蚀及沉积过程)是金属基光子晶体经典的制备方法.金属基光子晶体制备过程中常采用的刻蚀方式包括激光刻蚀[10a]、等离子刻蚀、反应离子刻蚀[10b, c]等.刻蚀方法是通过利用溶液、反应离子或其它机械方式来剥离、去除材料的一种微加工制造方法.北京工业大学张新平课题组[10d]采用干涉刻蚀的方法, 将含有金纳米粒子材料暴露在由紫外激光干涉产生的图案处, 随后采用退火的方式, 在未暴露的区域形成金纳米线.由于激光刻蚀对设备及精密控制要求高, 并不是光子晶体制备的首选方法.为了结合自上而下和自下而上的技术, 科学家发展了一种通过纳米球作为掩模板的纳米球刻蚀[11, 12]技术.其中美国普林斯顿大学的McFarland课题组[12]利用SiO2首先获得2D阵列结构, 然后利用传统的物理气相沉积技术填充金属基材料在模板间隙.结合反应离子刻蚀技术去模板, 最终获得了30 nm厚的铬光子晶体, 同时还可以进行复杂的微图案制备(图 1a).另外, 南开大学的杨建军课题组[13a]通过2次不同方向的飞秒激光刻蚀, 成功在金属钨表面制备出周期结构直径320 nm, 深度为150 nm的钨光子晶体(图 1b).另外, 吉林大学杨柏小组[13b]利用一步胶体刻蚀技术在烧结石英和平凸透镜基材上制备了仿生的纳米锥阵列, 且制备的阵列和蛾眼角膜上的凸起结构非常类似, 可以实现从紫外到红外波段的增透, 同时其减反射性能在45度入射角范围内不发生较大变化.

    图 1  (a)利用反应离子刻蚀技术制备的铬纳米孔阵列的光学照片和电镜照片[12]及(b)飞秒激光在金属钨表面进行激光刻蚀制备光子晶体[13] Figure 1.  (a) Optical and SEM images of the nano-hole arrays prepared by reactive ion etching technology and (b) photonic crystal prepared on the W surface by femtosecond laser
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    沉积是自上而下组装方法中的另一种有效方法.在金属基光子晶体的制备中, 可以在所形成的胶体阵列表面进行金属材料沉积、或者在胶体间隙填充的方法实现金属基光子晶体的制备.常见的沉积技术有物理/化学气相沉积[14]、电化学沉积[15, 16]、原子层沉积[17]和脉冲激光沉积[18, 19]. 2002年美国哈佛大学的Whitesides小组[20]以二氧化硅微球阵列为模板, 通过金属气相沉积后去模板制备纳米级的金属空心半球, 成功获得了Au, Pt, Pd等金属的阵列结构, 但限于当时对光子晶体的认识和科研水平, 并未探究其更为重要的应用.随后, 为了探究不同金属基材料的性能, 意大利卡塔尼亚大学Fragalà课题组[21]将金属有机化合物化学气相沉积原本获得的金属框架光子晶体表面, 选用ZnO反蛋白金属框架, 气相沉积Ag的金属有机化合物前驱体, 使其具有高的表面积.爱尔兰科克大学的Povey等[22]通过原子层沉积法, 分别将三甲基镓和氢化砷沉积到二氧化硅微球阵列间隙, 最后选择刻蚀获得了GaAs的光子晶体材料.该课题组研究了该材料在布拉格衍射方面的光学性能.基于纯金属固有的表面SERS性能, 并结合这种沉积方法能够制备多种金属基光子晶体, 拓展了其在超灵敏气体响应、特殊气体检测等[23, 24]方面的应用.

    图 2  (a)气相沉积[25]、(b)电化学沉积[26]、(c)原子层沉积[27]法制备金属基光子晶体 Figure 2.  Metal-based photonic crystal prepared by (a) vapor deposition, (b) electrochemical deposition, (c) atomic layer deposition
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    为了增强材料性能, 多种沉积技术结合使用也是金属基光子晶体制备的常用方法.如中国科学院固体物理研究所刘广强课题组[28]通过反应离子刻蚀的方法获得有序的阵列结构.他们先是离子溅射沉积Au层, 随后通过电化学生长Ag层, 最终提高了其表面SERS微量分析效果, 实现了高的灵敏性、良好的稳定性和循环性.不仅如此, 用这种方式制备的金属基阵列材料, 单元间具有较大的空间, 可以用来吸附生物分子, 能够实现对微量硫酸链霉素的快速分析[28].

    2.2   自下而上

    2.3   其他制备方法

    除此之外, 金属基光子晶体的制备方法还包括转印、旋涂、3D喷墨打印等, 这些方法为未来制备多功能复合的光电器件提供了有效途径.其中, 英国剑桥大学Baumberg课题组[46]通过软模板转印的技术制备了金纳米线堆积阵列.该方法区别于离子刻蚀和激光刻蚀等早期光子晶体制备的方法, 成功解决了成本高、产率低的问题.具体方法是将乙烯-四氟乙烯共聚物光栅在聚苯乙烯磺酸钠膜上进行压印, 然后在Au沉积压印的凹处并旋涂一层有机物.转换一定角度后重复上述过程, 就能获得多层堆积结构的金属光子晶体.

    2.2.1   自组装

    粒子自组装是获得空间有序阵列结构的一种简单快速的方法.传统胶体光子晶体的制备主要是利用分散的胶体乳液在溶剂蒸发回流作用力或是基材和溶液弯液面间的毛细作用力驱使胶体粒子的有序排列实现[29a].对于金属基粒子的组装, 同样可以借鉴这一方法进行快速制备.根据材料的粒径、形貌以及单分散性等特点, 可以选择不同的自组装方法, 包括:界面组装、溶剂挥发共组装、对流组装[29b]等.中国科学院固体物理研究所李越课题组[30]将单分散良好的Nb2O5微球分散在含有丁醇的水中, 使得粒子在空气和水的界面自组装得到有序阵列.所获得的In2O3-Nb2O5光子晶体对NO2气体具有良好的响应性.另外, 还可以在分散液中引入其他金属离子, 如In(NO3)3, Cu(NO3)2, Fe(NO3)3等, 从而能获得多组分的金属基光子晶体(图 3a)[30].这些方法不仅能实现规则的球形粒子的组装, 还能实现各向异性粒子的有序组装.北京大学化学系齐利民课题组[31a]首次采用五角星形PbS纳米粒子为构筑单元, 利用竖直沉积法制备了有序排列的光子晶体(图 3b).为了控制组装形貌, 他们还借助光子晶体模板, 让PbS五角星粒子在微球间隙组装, 得到了多种阵列结构.对于一些具有优异性能的金属基量子点材料, 其粒径较小, 难以控制组装形式, 采用共组装方法能够有效解决该问题(图 3c), 他们还利用了Ag2S等金属基纳米结构在气液界面完成有序光子晶体阵列的组装[31b].天津大学杜希文等[32]将CdSe量子点与构筑单元粒子分散在溶液中, 采用竖直沉积方式, 简单快捷的制备得到优异性能的光子晶体材料.

    图 3  (a)界面组装法[30]、(b)竖直沉积法[31]及(c)共组装法[32]制备金属基光子晶体 Figure 3.  Metal-based photonic crystal prepared by (a) interfacial assembly, (b) vertical deposition and (c) co-assembly
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    2.2.2   牺牲模板法

    众所周知, 在蛋白石结构光子晶体的内部存在有序的空隙阵列, 通过在其中进行前驱体的填充, 然后去除蛋白石结构光子晶体模板, 即可获得反蛋白石结构光子晶体.通过这一方法, 新型光子晶体得以大量制备.类似的, 牺牲模板方法是制备金属光子晶体的一种有效方法.科学研究者围绕如何实现多种金属基材料在间隙填充以获得反结构光子晶体做了诸多的研究工作.蛋白石光子晶体的间隙如一个微型反应空间, 能够发生多种类型的反应, 实现间隙填充.包括高温氧化还原[34, 35]、水热溶胶凝胶反应[36, 37]、镁热反应[38]、化学镀[39]、连续离子层吸附与反应[40]等.

    高温煅烧是金属氧化物反蛋白石结构光子晶体制备的常用方法, 既能有效地去除胶体晶体模板, 又能实现反结构框架的固化和结晶.针对生成产物的选择, 可以控制高温的气氛, 如O2, H2, Ar, N2等, 能够实现不同金属基光子晶体材料的制备(图 4a), 复旦大学武利民课题组[41]通过Ta前驱体的填充, 在N2氛围下高温加热, 并通过湿度的控制分别制备了Ta2O5, Ta3N5两种空心球光子晶体和反蛋白结构光子晶体.

    图 4  模板辅助组装: (a)高温转化[41]、(b)水热生长[42]、(c)连续离子层吸附与反应[43] Figure 4.  Template-assisted assembly: (a) high-temperature reforming, (b) hydrothermal growth, (c) successive ionic layer adsorption and reaction
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    在光子晶体模板表面修饰多重金属纳米粒子得到的金属基复合材料因其优异的性能成为研究热点.美国伊利诺伊大学的Braun课题组[42]通过电化学沉积法制备了Ni的反蛋白石结构后, 继续在该结构表面进行水热反应沉积了一层SnO2纳米颗粒, 使得该材料对提高二次电池电极性能具有重大意义(图 4b). CdS量子点作为光敏电池材料的重要成分, 成为开发新能源的较为新颖的金属基材料之一(图 4c).新加坡南洋理工大学的Tok等[43]利用连续离子层吸附及反应作用, 在TiO2光子晶体结构上修饰CdS量子点, 并实现了电池的光电流密度为4.48 mA·cm－2, 在制氢反应中起到了良好的作用.中国科学院固体物理研究所的蔡伟平课题组[44]在微球阵列的表面, 采用离子溅射技术形成了一层Au导电层, 然后选择不同功能的导电材料进行电化学沉积, 最后去掉胶体模板得到了空心球的金属基光子晶体, 他们成功获得了CdS, ZnO, 聚吡咯等.为了增加金属光子晶体在电极材料应用中的优势, 美国德克萨斯大学Baughman等[45]采用双模版法, 成功制备出了大孔/微孔相结合Ni反蛋白光子晶体材料.他们首先利用PMMA蛋白石结构为最初大孔的模板, 具有微孔的易溶性液晶[C16H33-(OCH2CH2)20OH]为微孔模板, 然后将和液晶混合生成的Ni纳米颗粒填充到PMMA蛋白结构的间隙, 去模板得到具有良好催化性能的大孔/微孔结构材料[45a].另外东南大学韩国志等[45b]利用胆甾相液晶制备了带隙可调控的光子晶体.

    3   金属基光子晶体的性能

    金属基构筑单元具有金属的诸多特性, 如超导性能[6a]、由表面增强拉曼及表面共振等效应引起的光学性能以及独特的电学性能等.结合考虑光子晶体具有独特的光子带隙特性和带隙灵活可调的特点, 并展现出优良的光电学性能, 金属基光子晶体能够充分发挥两者的优越特性.

    3.1   光学性能

    光子晶体由于其特殊的周期结构对光的调控性能, 不仅能在可见光范围内产生光子禁带效应获得亮丽的结构色, 还有益于材料的光致发光和场发射[47].另外, 金属表面增强拉曼及表面等离子体共振等性能的增强, 也对金属氧化物的上转换发光有一定的增强作用.其中德国德累斯顿工业大学的Shavel等[48]通过在胶体晶体表面化学气相沉积形成ZnO填充结构, 并在其中修饰CdTe量子点, 这种复合的材料能在高能量区域范围自发光, 产生光致发光效果.下面主要讨论了金属光子晶体的表面增强拉曼光谱性能及表面等离子共振引起的光学性能增强.

    3.2   电性能

    金属基光子晶体材料具有的高导电率是区别于聚合物光子晶体的一个重要特性, 利用这一优势, 研究者不断探究金属基光子晶体在光电器件领域的应用.美国康奈尔大学的Warren等[54]通过在硅凝胶中引入金属材料, 使该材料的电导率高达1000 S·cm－1, 比其他已有方法获得的多孔硅凝胶的导电率高3个数量级.在光子晶体研究中, 无论是在金属基蛋白结构还是反蛋白结构中, 裂纹的出现在所难免, 但对于电导材料性能提升, 这无疑是一个不利的因素.因此很多研究工作针对这一问题也取得了一些突破.伦敦帝国理工学院McComb课题组[55]通过利用胶体晶体模板, 采用精确的电化学沉积方法获得了原本光子晶体裂纹处的填充, 可形成无断裂的Cu反蛋白结构, 该工作对于制备纳米等离子共振结构中的独立或贯通的天线具有潜在应用.

    可重复性和比容量是锂电池作为新型能源的两个重要的评价指标(图 7a).美国斯坦福大学的Liang等[56]首先制备TiO2反蛋白结构, 通过封装硫在结构内部并将该方法获得的电极材料作为阴极成为硫阴极, 这种硫阴极能够提高比容量到1100 mAh/g, 其在200次循环测试后, 仍具有890 mAh/g的可逆容量.如何实现光电转换[57]并提高其转化效率是当今新型能源开发要解决的另一个重要问题. WO3金属基光子晶体材料光电极具有良好的光电转换性能, 韩国成均馆大学Park课题组[58]通过利用胶体晶体模板制备得到了WO3/BiVO4光子晶体光电极, 其能够将原有的转化性能提高40倍(图 7b).除此之外, 中国科学技术大学韦世强教授等[59]在TiO2纳米管阵列表面生长一层Fe2TiO5(图 8a), 增强了材料的传导性和光生电荷载流子性能, 能量转化率可达2.7%.钙钛矿因其优异的性能特点已成为新型能源设备开发的首选材料.其不仅能用于多相光催化, 还能用于钙钛矿太阳能电池的制备.德国马克斯-普朗克研究所的Chen等[60]将该材料制备成钙钛矿反结构光子晶体, 并且能够通过模板精确控制形貌.该课题组还对其光电性能做了研究, 发现其具有稳定的光电转化特性, 有望在多相光催化和钙钛矿太阳能电池的开发上起到关键作用(图 8b).

    图 7  金属基光子晶体的电性能: (a) TiO2反结构内封装硫材料提高电池性能[58]、(b) WO3/BiVO4双层结构提高光电转换性能[57] Figure 7.  Electrical property of metal-based photonic crystal: (a) improve the battery performance by packaging sulfur in TiO2 inverse opal and (b) improve photoelectric conversion properties by designing WO3/BiVO4 bilayer structure
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    图 8  (a) Fe2TiO5-TiO2纳米管阵列利用可见光电解水[59]、(b) MAbI3反蛋白石结构光子晶体在不同光强度下的I-V曲线和1 V电压下产生的光电流[60] Figure 8.  (a) Visible light water splitting by Fe2TiO5-TiO2 nanotube array and (b) I-V curve of MAbI3 inverse opal at different light intensity and the corresponding light current at 1V
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    3.3   传感响应性

    传感响应包括光、热、电、湿度及气体响应等是光子晶体的一个重要特性.聚合物传感材料得到了广泛的研究, 如北京服装学院的秦咪咪等[62a]通过在组装好的二氧化硅微球表面电化学法得到的核-壳结构的SiO2@PEDOT光子晶体复合膜也能够表现出良好的电致变色性能.在对金属基光子晶体的研究中发现, 金属基材料能给传感响应器件的集成和信号传递和转化方面的技术带来诸多便利.华中科技大学的李建林等[62b]通过聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球为模板, 填充获得的大面积二氧化钛反蛋白石结构光子晶体, 可对溶液折射率的检测实验表明该传感膜分辨率可达0.01.为了拓展金属基光子晶体在多种溶剂方面的传感效果, 清华大学的李广涛等[62c]首次报道一种利用铜盐和1, 3, 5-苯三羧酸二乙酯在胶体晶体模板间隙制备得到的金属有机框架的大孔光子晶体反蛋白结构, 能够对甲苯、丙酮、乙醇等常见的有机溶剂实现良好的传感响应.

    另外, 中国科学院固体物理研究所的蔡伟平课题组[61]用提拉法首先在陶瓷管上制得单层的胶体晶体, 将其浸泡在SnCl4溶液Plasmonic enhancement中并进行热处理即可在陶瓷管上获得SnO2反蛋白结构.通过简单的电极连接, 就能快捷检测其气体传感性能.为了对这种气体传感性能进行有效的调控, 华南师范大学顾凤龙课题组[63a]获得了SnO2-GO复合材料反结构光子晶体, 其气体传感性能可以通过紫外光照射控制GO的还原程度得到有效的控制(图 9a).

    图 9  金属基光子晶体的传感性: (a)在陶瓷管上获得光子晶体结构提高气体灵敏性[63a]、(b) V2O5光子晶体结构在电解液中通过电流实现颜色转变[66]及(c) PFS材料光子晶体超低电压灵敏性[65] Figure 9.  Sensor property of Metal-based photonic crystal: (a) photonic crystal structure was obtained on the ceramic tube to improve gas sensitivity, (b) color shift of V2O5 photonic crystal structure in the electrolyte by current and (c) low voltage sensitivity of photonic crystal prepared by PFS material
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    电致变色也是金属基传感光子晶体材料的特性之一, 中国科学院固体物理研究所的蔡伟平课题组[63b]在单层的光子晶体模板间隙填充WO3前驱体, 随后在450 ℃下高温煅烧去除模板, 获得单层的WO3反蛋白石结构材料.该方法可以通过多次循环获得层数可控的金属基光子晶体, 具有循环稳定性的电致变色特性.英国剑桥大学的Mahajan课题组[64]通过选择V2O5材料并结合电化学沉积方法制备得到了反结构光子晶体, 能够有效地提高材料颜色转变速率和颜色对比(图 9b).加拿大多伦多大学的Ozin课题组[65]选择性能更优的金属基材料(聚二茂铁硅烷)及其衍生物, 在低驱动电压下, 实现了全色彩的电致变色调控, 光谱波长可以在紫外、可见和近红外光谱范围变化.并且其反射率增强, 反向扫描速率加快, 循环寿命延长.另外他们还发现, 在制备过程中向凝胶中加入纳米颗粒可以有效地调控颜色变化的对比度以及颜色变化的视角(图 9c).

    3.4   催化性能

    在光催化方面, 金属光子晶体表现出了优异的性能, 中国石油大学的陈胜利课题组[66a]制备了表面修饰了LPD的TiO2反蛋白石结构, 以降解罗丹明B为探针反应, 研究了其光催化活性, 考察了硼酸用量对该材料的表面形貌和光催化活性的影响.结果表明, 硼酸用量在0.0183 g/mL时处理的TiO2反蛋白结构光子晶体膜具有最高的光催化活性, 是未处理的光子晶体膜的7倍.而其在一些需要借助催化剂作用才能够发生重要的化学工艺流程中, 同样具有重要的现实意义.在近期的研究中利用金属基光子晶体的有序多孔特性, 实现了一系列化学反应的高效进行.如甲醇的氧化、肉桂醇转化成肉桂酸[66b]、CO的氧化[67]、催化Suzuki偶联反应[68]等.其中台湾交通大学林岩谷等[69]通过利用具有丰富氧空位的CuO-ZnO材料, 制备获得了具有多孔结构的反蛋白石结构的催化剂, 能够在较低的温度(240 ℃)下完全分解甲醇, 获得较高的制氢产率, 且很好地控制了CO的生成.不仅如此, 整个过程保持一定的稳定性.

    以光子晶体材料制备的光电极, 显示出了优良的光催化性能, 除了获得广泛研究的TiO2[70]材料, 还有Bi2WO6[71]、钙钛矿也能较好地产生光催化效果.这种光电极能够用于太阳能电池、光催化水解、光催化降解等.

    3.1.1   表面增强拉曼散射效应

    金、银、铜等粗糙金属表面均具有一定的表面增强拉曼散射效应(SERS), 这种SERS[49]信号能够用于有机分子的识别和检测.简单的粗糙表面对SERS增强的效果并不显著, 而空腔阵列、有序网格阵列能够提高这种增强效应.研究发现通过获得蜂窝形阵列光子晶体的金属结构可进一步优化增强性能.中国科学院固体物理研究所的蔡伟平课题组[50a]通过胶体光子晶体为模板, 结合溶液浸涂和溅射沉积的方法, 去模板后获得了Fe2O3反结构光子晶体.他们认为周期蜂窝形阵列和其他结构相比, 具有更强的信号是因为蜂窝结构拥有更大的贵金属粗糙表面, 在光激发条件下, 会产生强烈的区域电磁场增强.并发现350 nm的周期蜂窝形阵列可实现R6G的检测下限为10－11 mol/L, 该稳定的SERS信号使其在多种有机分子拉曼检测设备中具有良好的应用价值(图 5).另外, 日本早稻田大学的Yamauchi等[50b]为了解决在具有优良光学性能的多孔Au膜存在的Au晶体生长控制难的问题, 发展了一种新方法, 利用稳定的嵌段共聚物胶束为模板, 精确地电化学控制Au晶体的生长, 制备了微孔均一的Au阵列材料, 极大程度地加强了该材料的表面散射性和SERS信号.

    图 5  金属基光子晶体增强SERS效应: (a)三种不同周期类型光子晶体阵列以及对照样品的拉曼光谱[50]及(b) 3D PC表面修饰Au纳米颗粒阵列和2D PC有序金纳米碗状阵列的拉曼光谱[47] Figure 5.  SERS effect of the metal-based photonic crystal: (a) Raman spectrum of three different photonic crystal and the contrasting sample and (b) Raman spectra of 3D surface modification with Au nanoparticles and 2D orderly golden bowl array
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    3.1.2   表面等离子共振效应

    金属纳米颗粒表面所带来的表面等离子体效应因其具有无标记、可无损检测、准确度高等优点目前已经成为纳米光电子学科的一个重要研究方向.其与光子晶体的光禁阻性能结合会产生新的光学性能而受到广泛关注.近年来, 由于生物技术安全问题的日益突出, 而对生物监测灵敏度和分辨率提出了更高的要求.暨南大学的王芳等[51]提出一种新型一维光子晶体的表面等离子共振结构, 并从理论方面依次讨论了该结构产生的机理及性能特性, 研究了光的全反射理论.他们通过模拟仿真, 计算结果显示随外层折射率由1.333变化至1.336 RIU, 新型结构的平均灵敏度为1846.67 nm/RIU, 是传统SPR结构的1.15倍; 半高宽度为7.597 nm, 是传统SPR结构的0.32倍; FOM响应为243.41 RIU－1, 是传统SPR结构的3.61倍.此外理论结果表明, 这种新型结构同时可以实现一个更大的检测范围.

    目前最好的上转换发光基质材料, 如NaYF4: Yb3＋, Er3＋, 其低发射效率限制其实际应用.昆明理工大学宋志国课题组[52]研究发现光子晶体的光子禁带和贵金属纳米颗粒之间的表面等离子体共振作用能够明显使上转换发光增强.随后他们还基于这种材料, 发展了一种生物蛋白检测探针, 具有无自体荧光和光漂白的特点.吉林大学的宋宏伟课题组[53]也结合表面等离子共振效应和光子晶体特性在反蛋白结构光子晶体表面引入金纳米颗粒, 并在局域电场的诱导下, 极大程度地增强了材料表面的上转换发光, 并将其纳米转印到了柔性基材上, 探究其上转换发光显示性能(图 6).另外其还制备了TiO2/NaYF4:Yb3＋/Tm3＋反结构光子晶体, 将整个上转换荧光增强了43倍, 并成功将其用于抗生素蛋白生物传感器, 实现检测下限可达49 pmol的超灵敏性.

    图 6  金属基光子晶体的表面等离子共振诱导上转换发光增强[53], (a)材料制备过程, (b)转印在柔性材料上 Figure 6.  Surface plasma resonance induced transformation of luminous enhancement of Metal-based photonic crystals[53], (a) preparation process, (b) transplanted onto a flexible substrate
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    4   金属基光子晶体在新能源方面的应用

    随着社会对新型能源发展提出的新要求和挑战, 探究和开发光子晶体在新型能源方面的应用具有重要意义.目前采用金属材料获得的金属基光子晶体的研究已经在多种新型能源开发领域取得了一些进展, 如太阳能电池性能开发、电解水制氢气、发光二极管等, 这些实验成果无疑向研究者们打开了一扇新的大门.

    4.1   太阳能电池

    目前, 将太阳能转化为电能主要有两个途径: (1)实现太阳光子向电能直接转化的太阳能光伏; (2)将太阳光子以热能储存随后向电能转化的太阳热能转化.其中常见的热能转化有聚光太阳能热发电、太阳能热光伏等.这种利用热能二次转化的方法如要提高光电转化的效率, 必须增强光吸收和抑制红外反射.美国卡内基梅隆大学的Li等[72]结合多种金属基光子晶体的制备方法, 获得Ni纳米锥阵列, 使得光的吸收效率高达95%, 红外区的光发射降低到10% (图 10).

    图 10  (a)太阳能热储能电转化示意图[74]及(b) Ni纳米锥阵列的电镜照片和数码照片[74] Figure 10.  (a) Schematic diagram of solar thermal energy storage electrotransformation and (b) SEM and digital photos of Ni cone array
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    另外, 金属基反蛋白光子晶体不仅在普遍使用的锂离子电池[73, 74]中发挥其结构和性能特点, 研究者还广泛开发其在光电化学设备的应用前景, 这要取决于其具备的如下优势:相对大的表面积以及大的空隙率、低弯曲度和相互关联的孔结构.新加坡南洋理工大学的Tok课题组[75]将上转换材料(NaYF4:Yb3＋/Er3＋)合成30 nm球状粒子, 并逐步包覆TiO2和CdSe层制备成光阳极, 其具有强的近红外吸收性能.其中, 光子晶体的孔结构有效的实现了光的吸收和能量的传递.为了获得更宽波段的光吸收, 南京理工大学曾海波课题组[76]通过对光子晶体结构的设计制备了FeGa多层空心半壳阵列, 其能够对波长在500～2400 nm的光进行有效的吸收, 且吸收率高达88%.

    固态染料敏化电池[77～79]采用固态孔传输材料取代了传统使用的电解质, 避免了电极被腐蚀的风险, 因此染料敏化太阳能电池根据其经济性和高的光电转换效率将成为下一代重要的光电化学设备.

    4.2   电解水

    氢能源作为一种清洁循环可再生能源, 如何利用它逐步取代化石能源是目前解决环境问题的一项重大工程, 而利用光能将水分解产生氢气是其中一个有效途径.目前利用金属基材料制备的光电极, 通过材料设计和选择, 如制成多孔结构增大表面积, 或者制成光子晶体结构, 可以极大提高产氢效率.如韩国成均馆大学的Park课题组[80]在导电玻璃上沉积微球组装了光子晶体模板, 然后通过电化学沉积方法控制沉积质量, 去模板获得了Fe2O3反蛋白结构, 并将其作为光化学电极进行电解水.他们探究了模板尺寸、沉积时间以及煅烧温度对最后电解水效率的影响.经过对比发现, 利用250 nm的微球阵列为模板, 电沉积9 min, 并在400 ℃煅烧能够获得最优的电解水效率, 光电流密度为3.1 mA·cm－2, 如图 11a所示.另外还有其他材料, 如CdS, Ni, Fe2O3, TiO2[81], BiVO4[82]等, 也都在电解水产氢性过程中发挥着优异的性能.

    图 11  (a) Mo:BiVO4/AuNP反蛋白结构光电极利用太阳光电解水示意图[80]及(b)含有InGaAs光发射层的3D GaAs光子晶体结构[83] Figure 11.  (a) Schematic diagram of electrolysis of water of the Mo:BiVO4/AuNP inverse opal photoelectrode by sunlight and (b) the 3D GaAs photonic crystal structure contains InGaAs light emitting layer
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    4.3   LED

    目前, 大多数光电设备保持良好的光电性能的一个必要条件是晶体的外延性, 而赋予材料复杂三维结构并同时保障材料的晶体外延是一个挑战.而金属基反结构光子晶体的发展有效地解决了这一问题.基于以GaAs为材料的高效发光二极管的成功制备, 美国贝克曼研究所的Braun课题组[83]通过在三维的GaAs光子晶体里引入InGaAs光发射层, 将这种结构转印到一个带有环形电极的圆柱上.该方法是首次获得以三维光子晶体LED电驱动发射光的微纳光电器件(图 11b).香港大学的Choi课题组[84]选择GaN材料并结合光子晶体制备LED, 发现通过结合光子晶体后, 其发光效率提高了三倍.他们随后发现GaN材料的光子晶体结构, 可以使光发射能力提高了两倍, 其光萃取效率也得到改善.

    5   总结和展望

    总之, 选择金属基材料为光子晶体的基本组装单元, 可以结合各种金属材料本身优异的特性和光子晶体独有的光调控性能, 有效扩展了光子晶体材料在诸多领域的应用, 如太阳能电池、电解水、LED等, 从而为新型能源的开发利用提供了有效的材料基础.相信在不久的未来, 具有独特优良的光电性能的金属基光子晶体新型能源器件将被广泛开发使用.本论文基于金属基光子晶体特殊的性能及应用, 从新型能源开发方面的重要性着手, 综述了金属基光子晶体的制备、主要性能及相关应用.这对于发展新型的功能材料具有重要意义, 也对开发具有独特优良的光电性能的金属基光子晶体新型能源器件具有指导意义.

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  • 图 1  (a)利用反应离子刻蚀技术制备的铬纳米孔阵列的光学照片和电镜照片[12]及(b)飞秒激光在金属钨表面进行激光刻蚀制备光子晶体[13]

    Figure 1  (a) Optical and SEM images of the nano-hole arrays prepared by reactive ion etching technology and (b) photonic crystal prepared on the W surface by femtosecond laser

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    图 2  (a)气相沉积[25]、(b)电化学沉积[26]、(c)原子层沉积[27]法制备金属基光子晶体

    Figure 2  Metal-based photonic crystal prepared by (a) vapor deposition, (b) electrochemical deposition, (c) atomic layer deposition

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    图 3  (a)界面组装法[30]、(b)竖直沉积法[31]及(c)共组装法[32]制备金属基光子晶体

    Figure 3  Metal-based photonic crystal prepared by (a) interfacial assembly, (b) vertical deposition and (c) co-assembly

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    图 4  模板辅助组装: (a)高温转化[41]、(b)水热生长[42]、(c)连续离子层吸附与反应[43]

    Figure 4  Template-assisted assembly: (a) high-temperature reforming, (b) hydrothermal growth, (c) successive ionic layer adsorption and reaction

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    图 5  金属基光子晶体增强SERS效应: (a)三种不同周期类型光子晶体阵列以及对照样品的拉曼光谱[50]及(b) 3D PC表面修饰Au纳米颗粒阵列和2D PC有序金纳米碗状阵列的拉曼光谱[47]

    Figure 5  SERS effect of the metal-based photonic crystal: (a) Raman spectrum of three different photonic crystal and the contrasting sample and (b) Raman spectra of 3D surface modification with Au nanoparticles and 2D orderly golden bowl array

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    图 6  金属基光子晶体的表面等离子共振诱导上转换发光增强[53], (a)材料制备过程, (b)转印在柔性材料上

    Figure 6  Surface plasma resonance induced transformation of luminous enhancement of Metal-based photonic crystals[53], (a) preparation process, (b) transplanted onto a flexible substrate

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    图 7  金属基光子晶体的电性能: (a) TiO2反结构内封装硫材料提高电池性能[58]、(b) WO3/BiVO4双层结构提高光电转换性能[57]

    Figure 7  Electrical property of metal-based photonic crystal: (a) improve the battery performance by packaging sulfur in TiO2 inverse opal and (b) improve photoelectric conversion properties by designing WO3/BiVO4 bilayer structure

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    图 8  (a) Fe2TiO5-TiO2纳米管阵列利用可见光电解水[59]、(b) MAbI3反蛋白石结构光子晶体在不同光强度下的I-V曲线和1 V电压下产生的光电流[60]

    Figure 8  (a) Visible light water splitting by Fe2TiO5-TiO2 nanotube array and (b) I-V curve of MAbI3 inverse opal at different light intensity and the corresponding light current at 1V

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    图 9  金属基光子晶体的传感性: (a)在陶瓷管上获得光子晶体结构提高气体灵敏性[63a]、(b) V2O5光子晶体结构在电解液中通过电流实现颜色转变[66]及(c) PFS材料光子晶体超低电压灵敏性[65]

    Figure 9  Sensor property of Metal-based photonic crystal: (a) photonic crystal structure was obtained on the ceramic tube to improve gas sensitivity, (b) color shift of V2O5 photonic crystal structure in the electrolyte by current and (c) low voltage sensitivity of photonic crystal prepared by PFS material

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    图 10  (a)太阳能热储能电转化示意图[74]及(b) Ni纳米锥阵列的电镜照片和数码照片[74]

    Figure 10  (a) Schematic diagram of solar thermal energy storage electrotransformation and (b) SEM and digital photos of Ni cone array

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    图 11  (a) Mo:BiVO4/AuNP反蛋白结构光电极利用太阳光电解水示意图[80]及(b)含有InGaAs光发射层的3D GaAs光子晶体结构[83]

    Figure 11  (a) Schematic diagram of electrolysis of water of the Mo:BiVO4/AuNP inverse opal photoelectrode by sunlight and (b) the 3D GaAs photonic crystal structure contains InGaAs light emitting layer

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  • 收稿日期:  2016-04-07
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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