Gas-Phase Mechanism Study of Methane Nonoxidative Conversion by ReaxFF Method

Yuan Liu Zenghui Duan Jun Li Chunran Chang

Citation:  Liu Yuan, Duan Zenghui, Li Jun, Chang Chunran. Gas-Phase Mechanism Study of Methane Nonoxidative Conversion by ReaxFF Method[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2021, 37(11): 2011012-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB202011012 shu

基于ReaxFF的甲烷无氧转化气相机理研究

    通讯作者: 常春然, changcr@mail.xjtu.edu.cn
  • 基金项目:

    中国博士后科学基金 2018M630139

    国家自然科学基金(91645203, 22078257), 中国博士后科学基金(2018T111034, 2018M630139), 中央高校基本科研业务费(xtr0218016, cxtd2017004), 陕西省科技创新团队支持计划(2019TD-039)及王宽诚教育基金会资助项目

    国家自然科学基金 22078257

    中央高校基本科研业务费 xtr0218016

    国家自然科学基金 91645203

    中央高校基本科研业务费 cxtd2017004

    陕西省科技创新团队支持计划 2019TD-039

    中国博士后科学基金 2018T111034

摘要: 晶格限域的Fe©SiO2催化剂在甲烷无氧直接转化生成乙烯的反应中表现出优异的性能。但由于反应条件苛刻,对该反应的分子机理研究一直存在较大的挑战。本文采用反应力场的方法模拟近反应条件下甲烷无氧直接转化气相机理,发现当气相只有甲基自由基存在时,很难产生高选择性乙烯产物。当在气相中加入氢自由基时,虽能在一定程度上增强甲烷的活化,但同样较难生成乙烯。高温下热裂解C10H12分子能同时产生氢自由基和乙烯分子,能合理地解释实验中加入C10H12分子可以在一定程度上提高乙烯选择性和甲烷转化率的现象。总之,甲烷无氧直接转化高选择性生成乙烯很难通过单纯的气相反应机理来实现,进而推断催化剂表面在甲烷活化和转化的整个过程中起着至关重要的作用。

English

    1. [1]

      Amos, R. D. Mol. Phys. 1979, 38, 33. doi: 10.1080/00268977900101511

    2. [2]

      Zhan, C. G.; Nichols, J. A.; Dixon, D. A. J. Phys. Chem. A 2003, 107, 4184. doi: 10.1021/jp0225774

    3. [3]

      Luo, Y. R. Comprehensive Handbook of Chemical Bond Energies; CRC Press: Boca Raton, 2007; pp. 19–145.

    4. [4]

      Lunsford, J. H. Catal. Today 2000, 63, 165. doi: 10.1016/S0920-5861(00)00456-9

    5. [5]

      Schwarz, H. Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 10096. doi: 10.1002/anie.201006424

    6. [6]

      Tang, P.; Zhu, Q. J.; Wu, Z. X.; Ma, D. Energy Environ. Sci. 2014, 7, 2580. doi: 10.1039/c4ee00604f

    7. [7]

      Weaver, J. F.; Hakanoglu, C.; Antony, A.; Asthagiri, A. Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 7536. doi: 10.1039/c3cs60420a

    8. [8]

      Spivey, J. J.; Hutchings, G. Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 792. doi: 10.1039/c3cs60259a

    9. [9]

      Horn, R.; Schlogl, R. Catal. Lett. 2015, 145, 23. doi: 10.1007/s10562-014-1417-z

    10. [10]

      Zhao, Z. J.; Chiu, C. C.; Gong, J. L. Chem. Sci. 2015, 6, 4403. doi: 10.1039/c5sc01227a

    11. [11]

      Olivos-Suarez, A. I.; Szecsenyi, A.; Hensen, E. J. M.; Ruiz-Martinez, J.; Pidko, E. A.; Gascon, J. ACS Catal. 2016, 6, 2965. doi: 10.1021/acscatal.6b00428

    12. [12]

      Schwach, P.; Pan, X. L.; Bao, X. H. Chem. Rev. 2017, 117, 8497. doi: 10.1021/acs.chemrev.6b00715

    13. [13]

      Vernon, P. D. F.; Green, M. L. H.; Cheetham, A. K.; Ashcroft, A. T. Catal. Today 1992, 13, 417. doi: 10.1016/0920-5861(92)80167-L

    14. [14]

      York, A. P. E.; Xiao, T. C.; Green, M. L. H. Top. Catal. 2003, 22, 345. doi: 10.1023/A:1023552709642

    15. [15]

      Jones, G.; Jakobsen, J. G.; Shim, S. S.; Kleis, J.; Andersson, M. P.; Rossmeisl, J.; Abild-Pedersen, F.; Bligaard, T.; Helveg, S.; Hinnemann, B.; et al. J. Catal. 2008, 259, 147. doi: 10.1016/j.jcat.2008.08.003

    16. [16]

      Li, D. L.; Nakagawa, Y.; Tomishige, K. Appl. Catal. A 2011, 408, 1. doi: 10.1016/j.apcata.2011.09.018

    17. [17]

      Pakhare, D.; Spivey, J. Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 7813. doi: 10.1039/c3cs60395d

    18. [18]

      Keller, G. E.; Bhasin, M. M. J. Catal. 1982, 73, 9. doi: 10.1016/0021-9517(82)90075-6

    19. [19]

      Ito, T.; Wang, J. X.; Lin, C. H.; Lunsford, J. H. J. Am. Chem. Soc. 1985, 107, 5062. doi: 10.1021/ja00304a008

    20. [20]

      Hutchings, G. J.; Scurrell, M. S.; Woodhouse, J. R. Chem. Soc. Rev. 1989, 18, 251. doi: 10.1039/cs9891800251

    21. [21]

      Lunsford, J. H. Angew. Chem. Int. Ed. 1995, 34, 970. doi: 10.1002/anie.199509701

    22. [22]

      Groothaert, M. H.; Smeets, P. J.; Sels, B. F.; Jacobs, P. A.; Schoonheydt, R. A. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 1394. doi: 10.1021/ja047158u

    23. [23]

      Palkovits, R.; Antonietti, M.; Kuhn, P.; Thomas, A.; Schuth, F. Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 48, 6909. doi: 10.1002/anie.200902009

    24. [24]

      Kwapien, K.; Paier, J.; Sauer, J.; Geske, M.; Zavyalova, U.; Horn, R.; Schwach, P.; Trunschke, A.; Schlogl, R. Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 8774. doi: 10.1002/anie.201310632

    25. [25]

      Grundner, S.; Markovits, M. A. C.; Li, G.; Tromp, M.; Pidko, E. A.; Hensen, E. J. M.; Jentys, A.; Sanchez-Sanchez, M.; Lercher, J. A. Nat. Commun. 2015, 6, 7546. doi: 10.1038/ncomms8546

    26. [26]

      Ikuno, T.; Zheng, J.; Vjunov, A.; Sanchez-Sanchez, M.; Ortuno, M. A.; Pahls, D. R.; Fulton, J. L.; Camaioni, D. M.; Li, Z. Y.; Ray, D.; et al. J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 10294. doi: 10.1021/jacs.7b02936

    27. [27]

      Sushkevich, V. L.; Palagin, D.; Ranocchiari, M.; van Bokhoven, J. A. Science 2017, 356, 523. doi: 10.1126/science.aam9035

    28. [28]

      Wang, P. W.; Zhao, G. F.; Wang, Y.; Lu, Y. Sci. Adv. 2017, 3, e1603180. doi: 10.1126/sciadv.1603180

    29. [29]

      Xie, J. J.; Jin, R. X.; Li, A.; Bi, Y. P.; Ruan, Q. S.; Deng, Y. C.; Zhang, Y. J.; Yao, S. Y.; Sankar, G.; Ma, D.; et al. Nat. Catal. 2018, 1, 889. doi: 10.1038/s41929-018-0170-x

    30. [30]

      Wang, L. S.; Tao, L. X.; Xie, M. S.; Xu, G. F.; Huang, J. S.; Xu, Y. D. Catal. Lett. 1993, 21, 35. doi: 10.1007/BF00767368

    31. [31]

      Weckhuysen, B. M.; Wang, D. J.; Rosynek, M. P.; Lunsford, J. H. Angew. Chem. Int. Ed. 1997, 36, 2374. doi: 10.1002/anie.199723741

    32. [32]

      Zhang, C. L.; Li, S. A.; Yuan, Y.; Zhang, W. X.; Wu, T. H.; Lin, L. W. Catal. Lett. 1998, 56, 207. doi: 10.1023/A:1019046104593

    33. [33]

      Weckhuysen, B. M.; Wang, D. J.; Rosynek, M. P.; Lunsford, J. H. J. Catal. 1998, 175, 338. doi: 10.1006/jcat.1998.2010

    34. [34]

      Xu, Y. D.; Lin, L. W. Appl. Catal. A 1999, 188, 53. doi: 10.1016/S0926-860x(99)00210-0

    35. [35]

      Liu, S. T.; Wang, L.; Ohnishi, R.; Ichikawa, M. J. Catal. 1999, 181, 175. doi: 10.1006/jcat.1998.2310

    36. [36]

      Ma, D.; Shu, Y. Y.; Han, X. W.; Liu, X. M.; Xu, Y. D.; Bao, X. H. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 1786. doi: 10.1021/jp002011k

    37. [37]

      Su, L. L.; Ma, D.; Liu, X. M.; Xu, Y. D.; Bao, X. H. Chin. J. Catal. 2002, 23, 41. doi: 10.3321/j.issn:0253-9837.2002.01.010

    38. [38]

      Xu, Y. D.; Bao, X. H.; Lin, L. W. J. Catal. 2003, 216, 386. doi: 10.1016/S0021-9517(02)00124-0

    39. [39]

      Su, L. L.; Liu, L.; Zhuang, J. Q.; Wang, H. X.; Li, Y. G.; Shen, W. J.; Xu, Y. D.; Bao, X. H. Catal. Lett. 2003, 91, 155. doi: 10.1023/B:CATL.0000007149.48132.5a

    40. [40]

      Ismagilov, Z. R.; Matus, E. V.; Tsikoza, L. T. Energy Environ. Sci. 2008, 1, 526. doi: 10.1039/b810981h

    41. [41]

      Gao, J.; Zheng, Y. T.; Jehng, J. M.; Tang, Y. D.; Wachs, I. E.; Podkolzin, S. G. Science 2015, 348, 686. doi: 10.1126/science.aaa7048

    42. [42]

      Sun, C. Y.; Fang, G. Z.; Guo, X. G.; Hu, Y. L.; Ma, S. Q.; Yang, T. H.; Han, J.; Ma, H.; Tan, D. L.; Bao, X. H. J. Energy Chem. 2015, 24, 257. doi: 10.1016/S2095-4956(15)60309-6

    43. [43]

      Tan, P. L. J. Catal. 2016, 338, 21. doi: 10.1016/j.jcat.2016.01.027

    44. [44]

      Lai, Y.; Veser, G. Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 5440. doi: 10.1039/c5cy02258d

    45. [45]

      Sun, K. D.; Ginosar, D. M.; He, T.; Zhang, Y. L.; Fan, M. H.; Chen, R. P. Ind. Eng. Chem. Res. 2018, 57, 1768. doi: 10.1021/acs.iecr.7b04707

    46. [46]

      陈强, 姜利学, 李海方, 陈娇娇, 赵艳霞, 何圣贵.物理化学学报, 2019, 35, 1014. doi: 10.3866/PKU.WHXB201811039Chen, Q.; Jiang, L. X.; Li, H. F.; Chen, J. J.; Zhao, Y. X.; He, S. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2019, 35, 1014. doi: 10.3866/PKU.WHXB201811039

    47. [47]

      王丹, 丁迅雷, 廖珩璐, 戴佳钰.物理化学学报, 2019, 35, 1005. doi: 10.3866/PKU.WHXB201809006Wang, D.; Ding, X. L.; Liao, H. L.; Dai, J. Y. Acta Phys. -Chim. Sin. 2019, 35, 1005. doi: 10.3866/PKU.WHXB201809006

    48. [48]

      Guo, X. G.; Fang, G. Z.; Li, G.; Ma, H.; Fan, H. J.; Yu, L.; Ma, C.; Wu, X.; Deng, D. H.; Wei, M. M.; et al. Science 2014, 344, 616. doi: 10.1126/science.1253150

    49. [49]

      Hao, J. Q.; Schwach, P.; Fang, G. Z.; Guo, X. G.; Zhang, H. L.; Shen, H.; Huang, X.; Eggart, D.; Pan, X. L.; Bao, X. H. ACS Catal. 2019, 9, 9045. doi: 10.1021/acscatal.9b01771

    50. [50]

      Kim, S. K.; Kim, H. W.; Han, S. J.; Lee, S. W.; Shin, J.; Kim, Y. T. Commun. Chem. 2020, 3, 58. doi: 10.1038/s42004-020-0306-1

    51. [51]

      Liu, Y.; Liu, J. C.; Li, T. H.; Duan, Z. H.; Zhang, T. Y.; Yan, M.; Li, W. L.; Xiao, H.; Wang, Y. G.; Chang, C. R.; et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 18586. doi: 10.1002/anie.202003908

    52. [52]

      van Duin, A. C. T.; Goddard, W. A.; Islam, M. M.; van Schoot, H.; Trnka, T.; Yakovlev, A. L. ReaxFF, 2017, SCM, Theoretical Chemistry, Vrije Universiteit, Amsterdam, The Netherlands, http://www.scm.com

    53. [53]

      Martyna, G. J.; Klein, M. L.; Tuckerman, M. J. Chem. Phys. 1992, 97, 2635. doi: 10.1063/1.463940

    54. [54]

      Chenoweth, K.; van Duin, A. C. T.; Goddard, W. A. J. Phys. Chem. A 2008, 112, 1040. doi: 10.1021/jp709896w

    55. [55]

      Dontgen, M.; Przybylski-Freund, M. D.; Kroger, L. C.; Kopp, W. A.; Ismail, A. E.; Leonhard, K. J. Chem. Theory Comput. 2015, 11, 2517. doi: 10.1021/acs.jctc.5b00201

    56. [56]

      Zhao, Y.; Truhlar, D. G. Theor. Chem. Acc. 2008, 120, 215. doi: 10.1007/s00214-007-0401-8

    57. [57]

      Dunning, T. H. J. Chem. Phys. 1989, 90, 1007. doi: 10.1063/1.456153

    58. [58]

      Purvis, G. D.; Bartlett, R. J. J. Chem. Phys. 1982, 76, 1910. doi: 10.1063/1.443164

    59. [59]

      Frisch, M. J.; Trucks, G. W.; Schlegel, H. B.; Scuseria, G. E.; Robb, M. A.; Cheeseman, J. R.; Scalmani, G.; Barone, V.; Petersson, G. A.; Nakatsuji, H.; et al. Gaussian 09, Revision D.01; Gaussian Inc.: Wallingford, CT, 2013.

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  0
  • 文章访问数:  31
  • HTML全文浏览量:  1
文章相关
  • 发布日期:  2021-11-15
  • 收稿日期:  2020-11-03
  • 接受日期:  2020-11-26
  • 修回日期:  2020-11-25
  • 网络出版日期:  2020-12-03
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章