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All Organic S-Scheme Heterojunction PDI-Ala/S-C3N4 Photocatalyst with Enhanced Photocatalytic Performance

Xibao Li ,  Jiyou Liu ,  Juntong Huang ,  Chaozheng He ,  Zhijun Feng ,  Zhi Chen ,  Liying Wan ,  Fang Deng

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Citation:  Xibao Li, Jiyou Liu, Juntong Huang, Chaozheng He, Zhijun Feng, Zhi Chen, Liying Wan, Fang Deng. All Organic S-Scheme Heterojunction PDI-Ala/S-C3N4 Photocatalyst with Enhanced Photocatalytic Performance[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2021, 37(6): 201003. doi: 10.3866/PKU.WHXB202010030 shu

全有机S型异质结PDI-Ala/S-C3N4光催化剂增强光催化性能

  • 1.

    南昌航空大学材料科学与工程学院，南昌 330063

  • 2.

    南昌航空大学重金属污染物控制与资源化国家地方联合工程研究中心，南昌 330063

  • 3.

    西安工业大学材料科学与化学工程学院环境与能源催化研究所，西安 710021

    • 通讯作者: 李喜宝, lixibao@nchu.edu.cn
    何朝政, hecz2019@xatu.edu.cn
    邓芳, 40030@nchu.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金 51962023

    国家自然科学基金 51772140

    国家自然科学基金 21603109

    江西省自然科学基金 20192ACBL21047

    江西省自然科学基金 20171ACB21033

    国家自然科学基金河南联合基金 U1404216

    江西省持久性污染物控制与资源循环利用重点实验室开放基金(南昌航空大学) ES202002077

摘要: 有机光催化剂以其适宜的氧化还原能带、低成本、高化学稳定性、分子结构和电子结构的可调控性而备受关注。PDI-Ala (N, N’-二(丙酸)-苝-3, 4, 9, 10-四羧酸二亚胺)是一种新型的有机光催化剂，具有较强的可见光响应、低价带位置、强氧化能力等特点。然而，低的光生电荷转移速率和高的载流子复合率限制了它的应用。由于g-C3N4存在芳香杂环结构且PDI-Ala的刚性平面结构存在着离域大π键，g-C3N4和PDI-Ala可以通过π–π相互作用和N―C键紧密结合。通过硫掺杂g-C3N4合成了S-C3N4，其能带结构相比于g-C3N4更能与PDI-Ala相匹配。电子离域效应、内建电场和新形成的界面化学键共同促进了PDI-Ala与S-C3N4之间光生载流子的分离与迁移。因此，采用原位自组装的方法制备了一种由有机半导体PDI-Ala和S-C3N4组成的S型(阶梯型)异质结光催化剂。在制备过程中，PDI-Ala通过横向氢键和纵向π–π堆积自组装成超分子。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、电化学阻抗谱(EIS)、Mott-Schottky曲线(MS)等多种表征方法，对PDI-Ala/S-C3N4光催化剂的晶体结构、形貌、价态、光学性能、稳定性和能带结构进行了系统的分析和研究; 利用密度泛函理论(DFT)计算了材料的功函数和界面耦合特性。研究了合成的光催化剂在H2O2生产中的光催化活性以及在可见光照射下对四环素(TC)和对硝基苯酚(PNP)的降解作用。该S型异质结具有能带匹配和紧密的界面结合，加速了分子间的电子转移，拓宽了异质结的可见光响应范围。此外，在PDI-Ala/S-C3N4光催化降解反应过程中，产生并积累了多种活性物种(h+、·O2-和H2O2)。因此，PDI-Ala/S-C3N4异质结在降解TC、PNP和H2O2生产方面表现出更强的光催化性能。在可见光照射下，30%PDI-Ala/S-C3N4样品在90 min内去除了90%的TC，H2O2的产率为28.3 μmol·h-1·g-1，分别是PDI-Ala的2.9倍和S-C3N4的1.6倍。结果表明，由苝二酰亚胺(PDIs)基超分子和S-C3N4组成的全有机光催化剂可有效地用于降解有机污染物和生产H2O2。本研究不仅为全有机S型异质结的设计提供了一种新的策略，而且为理解具有有效界面键合的异质结构催化剂的构效关系提供了新的见解和参考。

English

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  • 发布日期:  2021-06-15
  • 收稿日期:  2020-10-15
  • 接受日期:  2020-11-18
  • 修回日期:  2020-11-09
  • 网络出版日期:  2020-11-24
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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