含氮金属有机框架衍生的铜基催化剂电催化还原二氧化碳

金惠东 熊力堃 张想 连跃彬 陈思 陆永涛 邓昭 彭扬

引用本文: 金惠东, 熊力堃, 张想, 连跃彬, 陈思, 陆永涛, 邓昭, 彭扬. 含氮金属有机框架衍生的铜基催化剂电催化还原二氧化碳[J]. 物理化学学报, 2021, 37(11): 2006017-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB202006017 shu
Citation:  Jin Huidong, Xiong Likun, Zhang Xiang, Lian Yuebin, Chen Si, Lu Yongtao, Deng Zhao, Peng Yang. Cu-Based Catalyst Derived from Nitrogen-Containing Metal Organic Frameworks for Electroreduction of CO2[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2021, 37(11): 2006017-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB202006017 shu

含氮金属有机框架衍生的铜基催化剂电催化还原二氧化碳

    通讯作者: 陆永涛, sudalyt@suda.edu; 彭扬, ypeng@suda.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21701118), 江苏省高校自然科学研究重大项目(18KJA480004), 江苏省六大人才高峰计划(XCL-057, XCL-062, TD-XCL-006)资助

摘要: 将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源和环境危机的有效策略之一。众所周知,铜基纳米材料是电还原二氧化碳的良好催化剂,但仍存在选择性低和耐久性差等缺点。本文中,我们以Cu-NBDC MOF为前驱体,通过退火得到了一种锚定在氮掺杂多孔碳上的Cu2O/Cu催化剂(Cu2O/Cu@NC)。XPS结果显示,Cu2O/Cu@NC中的Cu-N含量随着退火温度升高而降低。通过电还原二氧化碳测试结果分析,我们发现与不含氮的Cu2O/Cu@C相比,Cu2O/Cu@NC有效抑制了副反应HER,提高了电还原二氧化碳反应的整体催化活性,而且随着Cu-N含量的增加,Cu2O/Cu@NC对乙烯和甲烷的选择性得到显著提高。在400 ℃退火处理下,Cu2O/Cu@NC的CO2催化效率高于86% (−1.4 – −1.6 V vs. RHE),其中包括20.4%的C2H4 (−1.4 V vs. RHE)和23.9%的CH4 (−1.6 V vs. RHE)。相比之下,Cu2O/Cu@C的二氧化碳还原效率最高不足50%,且无明显乙烯和甲烷生成。我们认为这些显著的催化性能差异主要归因于Cu-N有利于稳定二氧化碳还原反应中*CH2中间体的吸附,抑制*H生成氢气。这些结果表明,通过调控氮的掺杂可以有效改变铜基MOF衍生的催化剂的二氧化碳还原路径并提高其催化性能。

English

    1. [1]

      白晓芳, 陈为, 冯光辉, 魏伟, 焦正, 孙予罕.物理化学学报, 2017, 33, 2388. doi: 10.3866/PKU.WHXB201706131Bai, X. F.; Chen, W.; Wang, B. Y.; Feng, G. H.; Wei, W.; Jiao, Z.; Sun, Y. H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2017, 33, 2388. doi: 10.3866/PKU.WHXB201706131

    2. [2]

      Costentin, C.; Robert, M.; Saveant, J. M. Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 2423. doi: 10.1039/TF9050100085

    3. [3]

      Hori, Y.; Murata, A.; Takahashi, R. J. Chem. Soc. Faraday. Trans. 1 1989, 85, 2309. doi: 10.1039/F19898502309

    4. [4]

      Hori, Y.; Kikuchi, K.; Murata, A.; Suzuki, S. Chem. Lett. 1986, 15, 897. doi: 10.1246/cl.1986.897

    5. [5]

      Hori, Y.; Takahashi, R.; Yoshinami, Y.; Murata, A. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7075. doi: 10.1021/jp970284i

    6. [6]

      Bagger, A.; Ju, W.; Varela, A. S.; Strasser, P.; Rossmeisl, J. ChemPhysShem 2017, 18, 3266. doi: 10.1002/cphc.201700736

    7. [7]

      Peterson, A. A.; Nørskov, J. K. J. Phys. Chem. Lett. 2012, 3, 251. doi: 10.1021/jz201461p

    8. [8]

      Hansen, H. A.; Varley, J. B.; Peterson, A. A.; Norskov, J. K. J. Phys. Chem. Lett. 2013, 4, 388. doi: 10.1021/jz3021155

    9. [9]

      朱庆宫, 孙晓甫, 康欣晨, 马珺, 钱庆利, 韩布兴.物理化学学报, 2016, 32, 261. doi: 10.3866/PKU.WHXB201512101Zhu, Q. G.; Sun, X. F.; Kang, X. C.; Ma, J.; Qian, Q. L.; Han, B. X. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32, 261. doi: 10.3866/PKU.WHXB201512101

    10. [10]

      Kuhl, K. P.; Cave, E. R.; Abram, D. N.; Jaramillo, T. F. Energy Environ. Sci. 2012, 5. doi: 10.1039/C2EE21234J

    11. [11]

      Kim, D.; Kley, C. S.; Li, Y.; Yang, P. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 2017, 114, 10560. doi: 10.1073/pnas.1711493114

    12. [12]

      孟怡辰, 况思宇, 刘海, 范群, 马新宾, 张生.物理化学学报, 2021, 37, 2006034. doi: 10.3866/PKU.WHXB202006034Meng, Y. C.; Kuang, S. Y.; Liu, H.; Fan, Q.; Ma, X. B.; Zhang, S. Acta Phys. -Chim. Sin. 2021, 37, 2006034. doi: 10.3866/PKU.WHXB202006034

    13. [13]

      Gattrell, M.; Gupta, N.; Co, A. J. Electroanal. Chem. 2006, 594, 1. doi: 10.1016/j.jelechem.2006.05.013

    14. [14]

      Peterson, A. A.; Abild-Pedersen, F.; Studt, F.; Rossmeisl, J.; Norskov, J. K. Energy Environ. Sci. 2010, 3, 1311. doi: 10.1039/C0EE00071J

    15. [15]

      Baturina, O. A.; Lu, Q.; Padilla, M. A.; Xin, L.; Li, W.; Serov, A. ACS Catal. 2014, 4, 3682. doi: 10.1021/cs500537y

    16. [16]

      Li, Y.; Cui, F.; Ross, M. B.; Kim, D.; Sun, Y.; Yang, P. Nano Lett. 2017, 17, 1312. doi: 10.1021/acs.nanolett.6b05287

    17. [17]

      Li, Q.; Zhu, W.; Fu, J.; Zhang, H.; Wu, G.; Sun, S. Nano Energy 2016, 24, 1. doi: 10.1016/j.nanoen.2016.03.024

    18. [18]

      宁汇, 王文行, 毛勤虎, 郑诗瑞, 杨中学, 赵青山, 吴明铂.物理化学学报, 2018, 34, 938. doi: 10.3866/PKU.WHXB201801263Ning, H.; Wang, W.; Mao, Q.; Zheng, S.; Yang, Z.; Zhao, Q.; Wu, M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2018, 34, 938. doi: 10.3866/PKU.WHXB201801263

    19. [19]

      Wang, J.; Li, Z.; Dong, C.; Feng, Y.; Yang, J.; Liu, H.; Du, X. ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 2763. doi: 1021/acsami.8b20545

    20. [20]

      Ting, L. R. L.; Piqué, O.; Lim, S. Y.; Tanhaei, M.; Calle-Vallejo, F.; Yeo, B. S. ACS Catal. 2020, 10, 4059. doi: 10.1021/acscatal.9b05319

    21. [21]

      Li, Y. C.; Wang, Z.; Yuan, T.; Nam, D. H.; Luo, M.; Wicks, J.; Chen, B.; Li, J.; Li, F. W.; de Arguer, F. P. G.; et al. J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 8584. doi: 10.1021/jacs.9b02945

    22. [22]

      Kottakkat, T.; Klingan, K.; Jiang, S.; Jovanov, Z. P.; Davies, V. H.; El-Nagar, G. A. M.; Dau, H.; Roth, C. ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 14734. doi: 10.1021/acsami.8b22071

    23. [23]

      张楚风, 陈哲伟, 连跃斌, 陈宇杰, 李沁, 顾银冬, 陆永涛, 邓昭, 彭扬.物理化学学报, 2019, 35, 1404. doi: 10.3866/PKU.WHXB201905030Zhang, C.; Chen, Z.; Lian, Y.; Chen, Y.; Li, Q.; Gu, Y.; Lu, Y.; Deng, Z.; Peng, Y. Acta Phys. -Chim. Sin. 2019, 35, 1404. doi: 10.3866/PKU.WHXB201905030

    24. [24]

      Machan, C. W.; Chabolla, S. A.; Yin, J.; Gilson, M. K.; Tezcan, F. A.; Kubiak, C. P. J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14598. doi: 10.1021/ja5085282

    25. [25]

      Hinogami, R.; Yotsuhashi, S.; Deguchi, M.; Zenitani, Y.; Hashiba, H.; Yamada, Y. ECS Electrochem. Lett. 2012, 1, H17. doi: 10.1149/2.001204eel

    26. [26]

      Kumar, R. S.; Kumar, S. S.; Kulandainathan, M. A. Electrochem. Commun. 2012, 25, 70. doi: 10.1016/j.elecom.2012.09.018

    27. [27]

      Albo, J.; Vallejo, D.; Beobide, G.; Castillo, O.; Castano, P.; Irabien, A. ChemSusChem 2017, 10, 1100. doi: 10.1002/cssc.201600693

    28. [28]

      Kang, X.; Zhu, Q.; Sun, X.; Hu, J.; Zhang, J.; Liu, Z.; Han, B. Chem. Sci. 2016, 7, 266. doi: 10.1039/c5sc03291a

    29. [29]

      刘志敏.物理化学学报, 2019, 35, 1307. doi: 10.3866/PKU.WHXB201908014Liu, Z. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2019, 35, 1307. doi: 10.3866/PKU.WHXB201908014

    30. [30]

      Hod, I.; Sampson, M. D.; Deria, P.; Kubiak, C. P.; Farha, O. K.; Hupp, J. T. ACS Catal. 2015, 5, 6302. doi: 10.1021/acscatal.5b01767

    31. [31]

      Kornienko, N.; Zhao, Y.; Kley, C. S.; Zhu, C.; Kim, D.; Lin, S.; Chang, C. J.; Yaghi, O. M.; Yang, P. J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 14129. doi: 10.1021/jacs.5b08212

    32. [32]

      Chen, L.; Li, Y.; Xu, N.; Zhang, G. Carbon 2018, 132, 172. doi: 10.1016/j.carbon.2018.02.051

    33. [33]

      Ye, J.; Johnson, J. K. Catal. Sci. Tech. 2016, 6, 8392. doi: 10.1039/c6cy01245k

    34. [34]

      Rungtaweevoranit, B.; Baek, J.; Araujo, J. R.; Archanjo, B. S.; Choi, K. M.; Yaghi, O. M.; Somorjai, G. A. Nano Lett. 2016, 16, 7645. doi: 10.1021/acs.nanolett.6b03637

    35. [35]

      Diercks, C. S.; Liu, Y.; Cordova, K. E.; Yaghi, O. M. Nat. Mater. 2018, 17, 301. doi: 10.1038/s41563-018-0033-5

    36. [36]

      Nam, D. H.; Bushuyev, O. S.; Li, J.; De Luna, P.; Seifitokaldani, A.; Dinh, C. T. de Arquer, F. P. G.; Wang, Y.; Liang, Z.; Proppe, A. H.; et al. J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 11378. doi: 10.1021/jacs.8b06407

    37. [37]

      Qiu, Y. L.; Zhong, H. X.; Zhang, T. T.; Xu, W. B.; Su, P. P.; Li, X. F.; Zhang, H. M. ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 2480. doi: 10.1021/acsami.7b15255

    38. [38]

      Wang, R. M.; Sun, X. H.; Ould-Chikh, S.; Osadchii, D.; Bai, F.; Kapteijn, F.; Gascon, J. ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 14751. doi: 10.1021/acsami.8b02226

    39. [39]

      Zhou, W.; Jia, J.; Lu, J.; Yang, L.; Hou, D.; Li, G.; Chen, S. Nano Energy 2016, 28, 29. doi: 10.1016/j.nanoen.2016.08.027

    40. [40]

      Huan, T. N.; Ranjbar, N.; Rousse, G.; Sougrati, M.; Zitolo, A.; Mougel, V.; Jaouen, F.; Fontecave, M. ACS Catal. 2017, 7, 1520. doi: 10.1021/acscatal.6b03353

    41. [41]

      Ju, W.; Bagger, A.; Hao, G. P.; Varela, A. S.; Sinev, I.; Bon, V.; Roldan Cuenya, B.; Kaskel, S.; Rossmeisl, J.; Strasser, P. Nat. Commun. 2017, 8, 944. doi: 10.1038/s41467-017-01035-z

    42. [42]

      Cheng, Y. S.; Chu, X. P.; Ling, M.; Li, N.; Wu, K. L.; Wu, F. H.; Li, H.; Yuan, G.; Wei, X. W. Catal. Sci. Tech. 2019, 9, 5668. doi: 10.1039/C9CY01131E

    43. [43]

      Rostamnia, S.; Alamgholiloo, H.; Liu, X. J. Colloid Interface Sci. 2016, 469, 310. doi: 10.1016/j.jcis.2016.02.021

    44. [44]

      Wang, R.; Wang, K.; Wang, Z.; Song, H.; Wang, H.; Ji, S. J. Power Sources 2015, 297, 295. doi: 10.1016/j.jpowsour.2015.07.107

    45. [45]

      Zhao, K.; Liu, Y.; Quan, X.; Chen, S.; Yu, H. ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 5302. doi: 10.1021/acsami.6b15402

    46. [46]

      Han, X.; He, X.; Sun, L.; Han, X.; Zhan, W.; Xu, J.; Wang, X.; Chen, J. ACS Catal. 2018, 8, 4, 3348-3356. doi: 10.1021/acscatal.7b04219

    47. [47]

      Han, X.; He, X.; Wang, F.; Chen, J.; Xu, J.; Wang, X.; Han, X. J. Mater. Chem. A 2017, 5, 10220. doi: 10.1039/c7ta01909b

    48. [48]

      Ishizuka, S.; Kato, S.; Maruyama, T.; Akimoto, K. Jpn. J. Appl. Phys. 2001, 40, 2765. doi: 10.1143/JJAP.40.2765

    49. [49]

      Zheng, Y.; Cheng, P.; Xu, J.; Han, J.; Wang, D.; Hao, C.; Alanagh, H. R.; Long, C.; Shi, X.; Tang, Z. Nanoscale 2019, 11, 4911. doi: 10.1039/c8nr10236h

    50. [50]

      Zhang, L. S.; Liang, X. Q.; Song, W. G.; Wu, Z. Y. Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 12055. doi: 10.1039/c0cp00789g

    51. [51]

      Zhong, H. X.; Wang, J.; Zhang, Y. W.; Xu, W. L.; Xing, W.; Xu, D.; Zhang, Y. F.; Zhang, X. B. Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 14235. doi: 10.1002/anie.201408990

    52. [52]

      Nie, X.; Luo, W.; Janik, M. J.; Asthagiri, A. J. Catal. 2014, 312, 108. doi: 10.1016/j.jcat.2014.01.013

    53. [53]

      Sharma, P. P.; Wu, J.; Yadav, R. M.; Liu, M.; Wright, C. J.; Tiwary, C. S.; Yakobson, B. I.; Lou, J.; Ajayan, P. M.; Zhou, X. D. Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 13701. doi: 10.1002/anie.201506062

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  1
  • 文章访问数:  38
  • HTML全文浏览量:  4
文章相关
  • 发布日期:  2021-11-15
  • 收稿日期:  2020-06-09
  • 接受日期:  2020-07-04
  • 修回日期:  2020-07-04
  • 网络出版日期:  2020-07-13
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章