Solid Frustrated Lewis Pairs Constructed on CeO2 for Small-Molecule Activation

Sai Zhang Mingkai Zhang Yongquan Qu

Citation:  Zhang Sai, Zhang Mingkai, Qu Yongquan. Solid Frustrated Lewis Pairs Constructed on CeO2 for Small-Molecule Activation[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2020, 36(9): 1911050-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB201911050 shu

二氧化铈表面构建固体“受阻”Lewis酸碱对用于小分子活化

    作者简介:

    Dr Yongquan Qu received his BS in Materials Science and Engineering from Nanjing University in 2001, MS in Chemistry from the Dalian Institute of Chemical Physics in 2004, and PhD in Chemistry from the University of California, Davis, in 2009. He worked as a postdoctoral research fellow in the University of California, Los Angeles, from 2009 to 2011. He became a faculty member of the Center for Applied Chemical Research, Frontier Institute of Science and Technology, Xi'an Jiaotong University, China, in 2012. His research interests focus on heterogeneous catalysis in the areas of organic synthesis, clean energy production and environmental remediation. Details can be found at: http://gr.xjtu.edu.cn/web/yongquan;
    通讯作者: 瞿永泉, yongquan@mail.xjtu.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21872109), 中国博士后科学基金(2018T111034), 中央高校基本科研业务费(xjj2018033)及陕西省自然科学基础研究计划青年项目(2019JQ-039)

    国家自然科学基金 21872109

    陕西省自然科学基础研究计划青年项目 2019JQ-039

    中央高校基本科研业务费 xjj2018033

    中国博士后科学基金 2018T111034

摘要: 近年来,固体“受阻”Lewis酸碱对(FLP)在小分子活化领域受到了广泛的关注和研究。但是,在纳米材料表面构建FLP活性位仍然是一个挑战,并且因此限制了其广泛的应用。作为一种常见的催化剂或者功能性载体,二氧化铈(CeO2)表面同时具有Lewis酸和碱性位点,以及大量容易调控的表面缺陷。当CeO2表面的Lewis酸和碱性位点相互独立时,就有望形成类似于均相FLP活性位点。因此,具有丰富表面性质的纳米CeO2展现极大的可能性去构建固体FLP活性位点。本论文综述了一种通过表面缺陷调控,在CeO2(110)表面成功构建固体FLP的策略。在具有表面氧缺陷团簇的CeO2表面能够成功构建一种由两个相连的Ce3+组成的Lewis酸性位点;该酸性位点与氧缺陷团簇相邻的Lewis碱性的O原子,可以构建成一种新颖的FLP位点。该固体FLP活性位点可以实现H2活化用于不饱和烷烃的加氢反应,也可以用于实现CO2的活化,并且转化为环状碳酸脂。此外,该活性位点理论上可实现CH4分子的活化。最后,该综述还总结了固体FLP发展中的挑战及前景。

English

    1. [1]

      Ma, Y.; Zhang, S.; Chang, C.; Huang, Z.; Ho, J. C.; Qu, Y. Chem. Soc. Rev. 2018, 47, 5541. doi: 10.1039/C7CS00691H doi: 10.1039/C7CS00691H

    2. [2]

      Welch, G. C.; San Juan, R. R.; Masuda, J. D.; Stephan, D. W. Science2006, 314, 1124. doi: 10.1126/science.1134230 doi: 10.1126/science.1134230

    3. [3]

      Scott, D. J.; Fuchter, M. J.; Ashley, A. E. Chem. Sev. Rev. 2017, 46, 5689. doi: 10.1039/C7CS00154A doi: 10.1039/C7CS00154A

    4. [4]

      Stephan, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 10018. doi: 10.1021/jacs.5b06794 doi: 10.1021/jacs.5b06794

    5. [5]

      Stephan, D. W. Acc. Chem. Res. 2015, 48, 306. doi: 10.1021/ar500375j doi: 10.1021/ar500375j

    6. [6]

      Wang, L.; Kehr, G.; Daniliuc, C. G.; Brinkkötter, M.; Wiegand, T.; Wübker, A. L.; Eckert, H.; Liu, L.; Brandenburg, J. G.; Grimme, S.; Erker, G. Chem. Sci. 2018, 9, 4859. doi: 10.1039/C8SC01089G doi: 10.1039/C8SC01089G

    7. [7]

      Lu, G.; Zhang, P.; Sun, D.; Wang, L.; Zhou, K.; Wang, Z. X.; Guo, G. C. Chem. Sci. 2014, 5, 1082. doi: 10.1039/C3SC52851K doi: 10.1039/C3SC52851K

    8. [8]

      Trunk, M.; Teichert, J. F.; Thomas, A. J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 3615. doi: 10.1021/jacs.6b13147 doi: 10.1021/jacs.6b13147

    9. [9]

      Mahdi, T.; Stephan, D. W. Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 8511. doi: 10.1002/anie.201503087 doi: 10.1002/anie.201503087

    10. [10]

      Primo, A.; Neatu, F.; Florea, M.; Parvulescu, V.; Garcia, H. Nat. Commun. 2014, 5, 5291. doi: 10.1038/ncomms6291 doi: 10.1038/ncomms6291

    11. [11]

      Stephan, D. W. Chem 2018, 4, 2483. doi: 10.1016/j.chempr.2018.09.008 doi: 10.1016/j.chempr.2018.09.008

    12. [12]

      Shyshkanov, S.; Nguyen, T.; Ebrahim, F. M.; Stylianou, K.; Dyson, P. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 5371. doi: 10.1002/anie.201901171 doi: 10.1002/anie.201901171

    13. [13]

      Niu, Z.; Zhang, W.; Lan, P. C.; Aguila, B.; Ma, S. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7420. doi: 10.1002/anie.201903763 doi: 10.1002/anie.201903763

    14. [14]

      Zhao, J.; Liu, X.; Chen, Z. ACS Catal. 2016, 7, 766. doi: 10.1021/acscatal.6b02727 doi: 10.1021/acscatal.6b02727

    15. [15]

      He, L.; Wood, T. E.; Wu, B.; Dong, Y.; Hoch, L. B.; Reyes, L. M.; Wang, D.; Kübel, C.; Qian, C.; Jia, J.; et al. ACS Nano 2016, 10, 5578. doi: 10.1021/acsnano.6b02346 doi: 10.1021/acsnano.6b02346

    16. [16]

      Dong, Y.; Ghuman, K. K.; Popescu, R.; Duchesne, P. N.; Zhou, W.; Loh, J. Y. Y.; Jelle, A. A.; Jia, J.; Wang, D.; Mu, X.; et al. Adv. Sci. 2018, 5, 1700732. doi: 10.1002/advs.201700732 doi: 10.1002/advs.201700732

    17. [17]

      Ma, Y.; Gao, W.; Zhang, Z.; Zhang, S.; Tian, Z.; Liu, Y.; Ho, J. C.; Qu, Y. Surf. Sci. Rep. 2018, 73, 1. doi: 10.1016/j.surfrep.2018.02.001 doi: 10.1016/j.surfrep.2018.02.001

    18. [18]

      Zhang, S.; Huang, Z. Q.; Ma, Y.; Gao, W.; Li, J.; Cao, F.; Li, L.; Chang, C. R.; Qu, Y. Nat. Commun. 2017, 8, 15266. doi: 10.1038/ncomms15266 doi: 10.1038/ncomms15266

    19. [19]

      Li, J.; Tian, Z.; Zhang, Z.; Zhou, X.; Zheng, Z.; Ma, Y.; Qu, Y. J. Mater. Chem. A 2014, 2, 164596. doi: 10.1039/C4TA03718A doi: 10.1039/C4TA03718A

    20. [20]

      Zhang, S.; Chang, C.; Huang, Z.; Li, J.; Wu, Z.; Ma, Y.; Zhang, Z.; Wang, Y.; Qu, Y. J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 2629. doi: 10.1021/jacs.5b11413 doi: 10.1021/jacs.5b11413

    21. [21]

      Zhang, S.; Xia, Z.; Zou, Y.; Cao, F.; Liu, Y.; Ma, Y.; Qu, Y. J. Am. Chem. Soc. 2019, 11353. doi: 10.1021/jacs.9b03217 doi: 10.1021/jacs.9b03217

    22. [22]

      Huang, Z. Q.; Zhang, T.; Chang, C. R.; Li, J. ACS Catal. 2019, 9, 5523. doi: 10.1021/acscatal.9b00838 doi: 10.1021/acscatal.9b00838

    23. [23]

      Guo, X.; Fang, G.; Li, G.; Ma, H.; Fan, H.; Yu, L.; Ma, C.; Wu, X.; Deng, D.; Wei, M.; et al. Science 2014, 344, 616. doi: 10.1126/science.1253150 doi: 10.1126/science.1253150

    24. [24]

      Huang, Z. Q.; Zhang, T. Y.; Chang, C. R.; Li, J. ACS Catal. 2019, 9, 5523. doi: 10.1021/acscatal.9b00838 doi: 10.1021/acscatal.9b00838

    25. [25]

      Zhang, S.; Huang, Z.; Chen, X.; Gan, J.; Duan, X.; Yang, B.; Chang, C.; Qu, Y. J. Catal. 2019, 372, 142. doi: 10.1016/j.jcat.2019.02.033 doi: 10.1016/j.jcat.2019.02.033

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  0
  • 文章访问数:  10
  • HTML全文浏览量:  0
文章相关
  • 发布日期:  2020-09-15
  • 收稿日期:  2019-11-12
  • 接受日期:  2020-01-13
  • 修回日期:  2020-01-13
  • 网络出版日期:  2020-02-05
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章