单原子分散的Au/Cu(111)表面合金的表面结构与吸附性质

王文元 张杰夫 李喆 邵翔

引用本文: 王文元, 张杰夫, 李喆, 邵翔. 单原子分散的Au/Cu(111)表面合金的表面结构与吸附性质[J]. 物理化学学报, 2020, 36(8): 1911035-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB201911035 shu
Citation:  Wang Wenyuan, Zhang Jiefu, Li Zhe, Shao Xiang. Atomic Structure and Adsorption Property of the Singly Dispersed Au/Cu(111) Surface Alloy[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2020, 36(8): 1911035-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB201911035 shu

单原子分散的Au/Cu(111)表面合金的表面结构与吸附性质

    通讯作者: 邵翔, shaox@ustc.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21872130, 91545128)和国家重点研究开发项目(2017YFA0205003)资助

摘要: Au-Cu双金属合金纳米颗粒对包括CO氧化和CO2还原等在内的多个反应有较好的催化活性,然而关于其表面性质的研究却相当匮乏。在此工作中,我们通过对低覆盖度的Au/Cu(111)和Cu/Au(111)双金属薄膜退火,制备出了单原子级分散的Au/Cu(111)和Cu/Au(111)合金化表面,并利用高分辨扫描隧道显微镜(STM)和扫描隧道谱(STS)进一步研究了掺杂原子的电子性质及其对CO吸附行为的影响。研究发现,分散在Cu(111)表面的表层和次表层Au单原子在STM上表现出不同衬度。在−0.5 eV附近,前者表现出相较于Cu(111)明显增强的电子态密度,而后者则明显减弱。吸附实验表明表层Au单原子对CO的吸附能力并没有得到增强,甚至会减弱其周围Cu原子的吸附能力。与Au在Cu(111)表面较好的分散相反,Cu原子倾向于钻入Au(111)的次表层,并且形成多原子聚集体。且Cu原子受Au(111)衬底吸电子作用的影响,其对CO的吸附能力明显减弱。这个研究结果揭示了合金表面的微观结构与性质的关联,为进一步阐明Au-Cu双金属催化剂的表面反应机理提供参考。

English

    1. [1]

      Kim, D.; Resasco, J.; Yu, Y.; Asiri, A. M.; Yang, P. D. Nat. Commun. 2014, 5, 4948. doi: 10.1038/ncomms5948 doi: 10.1038/ncomms5948

    2. [2]

      Liu, X. Y.; Wang, A. Q.; Zhang, T.; Su, D. S.; Mou, C. Y. Catal. Today 2011, 160, 103. doi: 10.1016/j.cattod.2010.05.019 doi: 10.1016/j.cattod.2010.05.019

    3. [3]

      Haruta, M. Catal. Today 1997, 36, 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8 doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8

    4. [4]

      Thomas, J. M.; Saghi, Z.; Gai, P. L. Top. Catal. 2011, 54, 588. doi: 10.1007/s11244-011-9677-y doi: 10.1007/s11244-011-9677-y

    5. [5]

      Qiao, B.; Wang, A.; Yang, X.; Allard, L. F.; Jiang, Z.; Cui, Y.; Liu, J.; Li, J.; Zhang, T. Nat. Chem. 2011, 3, 634. doi: 10.1038/nchem.1095 doi: 10.1038/nchem.1095

    6. [6]

      Ranocchiari, M.; Lothschutz, C.; Grolimund, D.; van Bokhoven, J. A. Proc. Roy. Soc. A 2012, 468, 1985. doi: 10.1098/rspa.2012.0078 doi: 10.1098/rspa.2012.0078

    7. [7]

      Flytzani-Stephanopoulos, M.; Gates, B. C. Annu. Rev. Chem. Biomol. 2012, 3, 545. doi: 10.1146/annurev-chembioeng-062011-080939 doi: 10.1146/annurev-chembioeng-062011-080939

    8. [8]

      Chen, J. G.; Menning, C. A.; Zellner, M. B. Surf. Sci. Rep. 2008, 63, 201. doi: 10.1016/j.surfrep.2008.02.001 doi: 10.1016/j.surfrep.2008.02.001

    9. [9]

      Greeley, J.; Mavrikakis, M. Nat. Mater. 2004, 3, 810. doi: 10.1038/nmat1223 doi: 10.1038/nmat1223

    10. [10]

      Rodriguez, J. Surf. Sci. Rep. 1996, 24, 223. doi: 10.1016/0167-5729(96)00004-0 doi: 10.1016/0167-5729(96)00004-0

    11. [11]

      Alexeev, O. S.; Gates, B. C. Ind. Eng. Chem. Res. 2003, 42, 1571. doi: 10.1021/ie020351h doi: 10.1021/ie020351h

    12. [12]

      Ponec, V. Appl. Catal. A 2001, 222, 31. doi: 10.1016/S0926-860X(01)00828-6 doi: 10.1016/S0926-860X(01)00828-6

    13. [13]

      黄丽丽, 邵翔.物理化学学报, 2018, 34, 1390. doi: 10.3866/PKU.WHXB201804191Huang, L.; Shao, X. Acta Phys. -Chim. Sin. 2018, 34, 1390. doi: 10.3866/PKU.WHXB201804191

    14. [14]

      Haruta, M.; Yamada, N.; Kobayashi, T.; Iijima, S. J. Catal. 1989, 115, 301. doi: 10.1016/0021-9517(89)90034-1 doi: 10.1016/0021-9517(89)90034-1

    15. [15]

      Haruta, M.; Tsubota, S.; Kobayashi, T.; Kageyama, H.; Genet, M. J.; Delmon, B. J. Catal. 1993, 144, 175. doi: 10.1006/jcat.1993.1322 doi: 10.1006/jcat.1993.1322

    16. [16]

      Haruta, M. Catal. Today 1997, 36, 153. doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8 doi: 10.1016/S0920-5861(96)00208-8

    17. [17]

      Grisel, R. J. H.; Kooyman, P. J.; Nieuwenhuys, B. E. J. Catal. 2000, 191, 430. doi: 10.1006/jcat.1999.2787 doi: 10.1006/jcat.1999.2787

    18. [18]

      Linke, R.; Schneider, U.; Busse, H.; Becker, C.; Schröder, U.; Castro, G. R.; Wandelt, K. Surf. Sci. 1994, 307, 407. doi: 10.1016/0039-6028(94)90427-8 doi: 10.1016/0039-6028(94)90427-8

    19. [19]

      Qi, Y.; Bian, T.; Choi, S. I.; Jiang, Y.; Jin, C.; Fu, M.; Zhang, H.; Yang, D. Chem. Commun. 2014, 50, 560. doi: 10.1039/c3cc48061e doi: 10.1039/c3cc48061e

    20. [20]

      Liu, X.; Wang, A.; Wang, X.; Mou, C. Y.; Zhang, T. Chem. Commun. 2008, 3187. doi: 10.1039/b804362k doi: 10.1039/b804362k

    21. [21]

      Liu, X.; Wang, A.; Li, L.; Zhang, T.; Mou, C. Y.; Lee, J. F. J. Catal. 2011, 278, 288. doi: 10.1016/j.jcat.2010.12.016 doi: 10.1016/j.jcat.2010.12.016

    22. [22]

      Chimentão, R. J.; Medina, F.; Fierro, J. L. G.; Llorca, J.; Sueiras, J. E.; Cesteros, Y.; Salagre, P. J. Mater. Chem. A-Chem. 2007, 274, 159. doi: 10.1016/j.molcata.2007.05.008 doi: 10.1016/j.molcata.2007.05.008

    23. [23]

      Della Pina, C.; Falletta, E.; Rossi, M. J. Catal. 2008, 260, 384. doi: 10.1016/j.jcat.2008.10.003 doi: 10.1016/j.jcat.2008.10.003

    24. [24]

      Kyriakou, G.; Boucher, M. B.; Jewell, A. D.; Lewis, E. A.; Lawton, T. J.; Baber, A. E.; Tierney, H. L.; Stephanopoulos, M. F.; Sykes, E. C. H. Science 2012, 335, 1209. doi: 10.1126/science.1215864 doi: 10.1126/science.1215864

    25. [25]

      Marcinkowski, M.; Jewell, A. D.; Stamatakis, M.; Boucher, M. B.; Lewis, E. A.; Murphy, C. J.; Kyriakou, G.; Sykes, E. C. H. Nat. Mater. 2013, 12, 523. doi: 10.1038/nmat3620 doi: 10.1038/nmat3620

    26. [26]

      Baber, A. E.; Tierney, H. L.; Sykes, E. C. H. ACS Nano 2010, 4, 1637. doi: 10.1021/nn901390y doi: 10.1021/nn901390y

    27. [27]

      Han, P.; Axnanda, S.; Lyubinetsky, I.; Goodman, D. W. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 14355. doi: 10.1021/ja074891n doi: 10.1021/ja074891n

    28. [28]

      Shi, H. X.; Wang, W. Y.; Li, Z.; Wang, L.; Shao, X. Chin. J. Chem. Phys. 2017, 30, 443. doi: 10.1063/1674-0068/30/cjcp1704078 doi: 10.1063/1674-0068/30/cjcp1704078

    29. [29]

      Umezawa, K.; Nakanishi, S. Phys. Rev. B 2000, 63, 035402. doi: 10.1103/PhysRevB.63.035402 doi: 10.1103/PhysRevB.63.035402

    30. [30]

      Wang, L.; Li, P.; Shi, H. X.; Li, Z. Y.; Wu, K.; Shao, X. J. Phys. Chem. C 2017, 121, 7977. doi: 10.1021/acs.jpcc.7b00938 doi: 10.1021/acs.jpcc.7b00938

    31. [31]

      Zhao, X. Y.; Liu, P.; Hrbek, J.; Rodriguez, J. A.; Pérez, M. Surf. Sci. 2005, 592, 25. doi: 10.1016/j.susc.2005.06.035 doi: 10.1016/j.susc.2005.06.035

    32. [32]

      Hwang, R. Q.; Schröder, J.; Günther, C.; Behm, R. J. Phys. Rev. Lett. 1991, 67, 3279. doi: 10.1103/PhysRevLett.67.3279 doi: 10.1103/PhysRevLett.67.3279

    33. [33]

      Brune, H.; Röder, H.; Bromann, K.; Kern, K. Thin Solid Films 1995, 264, 230. doi: 10.1016/0040-6090(94)05821-0 doi: 10.1016/0040-6090(94)05821-0

    34. [34]

      Wang, W.; Shi, H.; Wang, L.; Li, Z.; Shi, H.; Wu, K.; Shao, X. J. Phys. Chem. C 2018, 122, 19551. doi: 10.1021/acs.jpcc.8b04783 doi: 10.1021/acs.jpcc.8b04783

    35. [35]

      Meunier, I.; Tréglia, G.; Gay, J. M.; Aufray, B. Phys. Rev. B 1999, 59, 10910. doi: 10.1103/PhysRevB.59.10910 doi: 10.1103/PhysRevB.59.10910

    36. [36]

      Castro, G. R.; Doyen, G. Surf. Sci. 1994, 307, 384. doi: 10.1016/0039-6028(94)90423-5 doi: 10.1016/0039-6028(94)90423-5

    37. [37]

      Castro, G. R.; Schneider, U.; Busse, H.; Janssens, T.; Wandelt, K. Surf. Sci. 1992, 269, 321. doi: 10.1016/0039-6028(92)91268-G doi: 10.1016/0039-6028(92)91268-G

    38. [38]

      Besenbacher, F.; Chorkendorff, I.; Clausen, B. S.; Hammer, B.; Molenbroek, A. M.; Nørskov, J. K.; Stensgaard, I. Science 1998, 279, 1913. doi: 10.1126/science.279.5358.1913 doi: 10.1126/science.279.5358.1913

    39. [39]

      Kim, M. J.; Na, H. J.; Lee, K. C.; Yoob, E. A.; Lee, M. Y. J. Mater. Chem. 2003, 13, 1789. doi: 10.1039/b304006m doi: 10.1039/b304006m

    40. [40]

      Liu, M.; Zhou, W.; Wang, T.; Wang, D.; Liu, L.; Ye, J. Chem. Commun. 2016, 52, 4694. doi: 10.1039/c6cc00717a doi: 10.1039/c6cc00717a

    41. [41]

      Kuhn, M.; Sham, T. K. Phys. Rev. B 1994, 49, 1647. doi: 10.1103/PhysRevB.49.1647 doi: 10.1103/PhysRevB.49.1647

    42. [42]

      Hammer, B. J. K. N.; Nørskov, J. K. Surf. Sci. 1995, 343, 211. doi: 10.1016/0039-6028(96)80007-0 doi: 10.1016/0039-6028(96)80007-0

    43. [43]

      Libisch, F.; Geringer, V.; Subramaniam, D.; Burgdörfer, J.; Morgenstern, M. Phys. Rev. B 2014, 90, 035442. doi: 10.1103/PhysRevB.90.035442 doi: 10.1103/PhysRevB.90.035442

    44. [44]

      Chen, W.; Madhavan, V.; Jamneala, T.; Crommie, M. F. Phys. Rev. Lett. 1998, 80, 1469. doi: 10.1103/PhysRevLett.80.1469 doi: 10.1103/PhysRevLett.80.1469

    45. [45]

      Bartels, L.; Meyer, G.; Rieder, K. H. Surf. Sci. 1999, 432, 621. doi: 10.1016/S0039-6028(99)00640-8 doi: 10.1016/S0039-6028(99)00640-8

    46. [46]

      Heinrich, A. J.; Lutz, C. P.; Gupta, J. A.; Eigler, D. M. Science 2002, 298, 1381. doi: 10.1126/science.1076768 doi: 10.1126/science.1076768

    47. [47]

      Neef, M.; Doll, K. Surf. Sci. 2006, 600, 1085. doi: 10.1016/j.susc.2005.12.036 doi: 10.1016/j.susc.2005.12.036

    48. [48]

      Li, W.; Kong, L.; Feng, B.; Fu, H.; Li, H.; Zeng, X. C.; Wu, K.; Chen, L. Nat. Commun. 2018, 9, 198. doi: 10.1038/s41467-017-02634-6 doi: 10.1038/s41467-017-02634-6

    49. [49]

      Hammer, B.; Morikawa, Y.; Nørskov, J. K. Phys. Rev. Lett. 1996, 76, 2141. doi: 10.1103/PhysRevLett.76.2141 doi: 10.1103/PhysRevLett.76.2141

    50. [50]

      Mavrikakis, M.; Hammer, B.; Nørskov, J. K. Phys. Rev. Lett. 1998, 81, 2819. doi: 10.1103/PhysRevLett.81.2819 doi: 10.1103/PhysRevLett.81.2819

    51. [51]

      Rodriguez, J. A.; Goodman, D. W. Science 1992, 257, 897. doi: 10.1126/science.257.5072.897 doi: 10.1126/science.257.5072.897

    52. [52]

      Campbell, R. A.; Rodriguez, J. A.; Goodman, D. W. Surf. Sci. 1991, 256, 272. doi: 10.1016/0039-6028(91)90870-X doi: 10.1016/0039-6028(91)90870-X

    53. [53]

      Rodriguez, J. A.; Goodman, D. W. J. Phys. Chem. 1991, 95, 4196. doi: 10.1021/j100164a008 doi: 10.1021/j100164a008

    54. [54]

      Chen, M. S.; Goodman, D. W. Science 2004, 306, 252. doi: 10.1126/science.1102420 doi: 10.1126/science.1102420

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  0
  • 文章访问数:  16
  • HTML全文浏览量:  0
文章相关
  • 发布日期:  2020-08-15
  • 收稿日期:  2019-11-19
  • 接受日期:  2019-12-27
  • 修回日期:  2019-12-25
  • 网络出版日期:  2020-01-13
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章