Inverse Decoration of ZnO on Small-Sized Cu/Sio2 with Controllable Cu-ZnO Interaction for CO2 Hydrogenation to Produce Methanol

Hanlin Lyu Bing Hu Guoliang Liu Xinlin Hong Lin Zhuang

Citation:  Lyu Hanlin, Hu Bing, Liu Guoliang, Hong Xinlin, Zhuang Lin. Inverse Decoration of ZnO on Small-Sized Cu/Sio2 with Controllable Cu-ZnO Interaction for CO2 Hydrogenation to Produce Methanol[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2020, 36(11): 1911008-0. doi: 10.3866/PKU.WHXB201911008 shu

ZnO逆修饰小尺寸Cu/SiO2催化剂及其在CO2加氢制甲醇中的应用

    通讯作者: 洪昕林, hongxl@whu.edu.cn
    庄林, lzhuang@whu.edu.cn
  • 基金项目:

    国家自然科学基金 21872106

    中央高校基本科研业务费专项资金 2042019kf0019

    国家自然科学基金(21872106, 21603244), 中央高校基本科研业务费专项资金(2042019kf0019)资助项目

    国家自然科学基金 21603244

摘要: Cu-ZnO催化剂广泛应用于CO2还原制甲醇,但是如何构建具备强金属-载体相互作用、粒径可控的Cu-ZnO催化剂仍然富有挑战性。本文发展了一种利用高比表面硅酸铜前驱物合成小粒径且组分相互作用可控的Cu-ZnO/SiO2催化剂的方法,制备得到一系列ZnO含量不同的Cu-ZnO/SiO2催化剂,并对其CO2加氢制甲醇的催化活性进行系统考察。发现在523 K的条件下,甲醇选择性由未加入ZnO的20%提高至ZnO含量为14%时的67%。催化剂活性与ZnO含量之间呈现火山型关系,在ZnO含量为7%,温度为543 K,H2/CO2压力为4.5 MPa时,甲醇时空产率(STY)最优,为244 g·kg-1·h-1。此外,本文探究了催化剂中Cu与ZnO的协同效应,发现ZnO可以显著增强Cu的催化活性,但过量ZnO的引入会使Cu颗粒粒径增长,降低催化剂中的总反应位点数,进而影响催化剂催化活性。

English

    1. [1]

      Centi, G.; Perathoner, S. Catal. Today 2009, 148, 191. doi: 10.1016/j.cattod.2009.07.075 doi: 10.1016/j.cattod.2009.07.075

    2. [2]

      Kaeding, W. W.; Butter, S. A. J. Catal. 1980, 61, 155. doi: 10.1016/0021-9517(80)90351-6 doi: 10.1016/0021-9517(80)90351-6

    3. [3]

      Olah, G. A. Angew. Chem. Int. Edit. 2005, 44, 2636. doi: 10.1002/anie.200462121 doi: 10.1002/anie.200462121

    4. [4]

      Olah, G. A.; Goeppert, A.; Prakash, G. K. S. J. Org. Chem. 2009, 74, 487. doi: 10.1021/jo801260f doi: 10.1021/jo801260f

    5. [5]

      Liao, F.; Wu, X. P.; Zheng, J.; Li, M. M. J.; Kroner, A.; Zeng, Z.; Hong, X.; Yuan, Y.; Gong, X. Q.; Tsang, S. C. E. Green Chem. 2017, 19, 270. doi: 10.1039/c6gc02366e doi: 10.1039/c6gc02366e

    6. [6]

      Yu, K. M. K.; Curcic, I.; Gabriel, J.; Tsang, S. C. E. ChemSusChem 2008, 1, 893. doi: 10.1002/cssc.200800169 doi: 10.1002/cssc.200800169

    7. [7]

      Hu, B.; Yin, Y.; Liu, G.; Chen, S.; Hong, X.; Tsang, S. C. E. J. Catal. 2018, 359, 17. doi: 10.1016/j.jcat.2017.12.029 doi: 10.1016/j.jcat.2017.12.029

    8. [8]

      Lee, J. S.; Lee, K. H.; Lee, S. Y.; Kim, Y. G. J. Catal. 1993, 144, 414. doi: 10.1006/jcat.1993.1342 doi: 10.1006/jcat.1993.1342

    9. [9]

      Klier, K. Adv. Catal. 1982, 243. doi: 10.1016/s0360-0564(08)60455-1 doi: 10.1016/s0360-0564(08)60455-1

    10. [10]

      Liu, X. M.; Lu, G. Q.; Yan, Z. F.; Beltramini, J. Ind. Eng. Chem. Res. 2003, 42, 6518. doi: 10.1021/ie020979s doi: 10.1021/ie020979s

    11. [11]

      Tisseraud, C.; Comminges, C.; Belin, T.; Ahouari, H.; Soualah, A.; Pouilloux, Y.; Le Valant, A. J. Catal. 2015, 330, 533. doi: 10.1016/j.jcat.2015.04.035 doi: 10.1016/j.jcat.2015.04.035

    12. [12]

      Kattel, S.; Ramirez, P. J.; Chen, J. G.; Rodriguez, J. A.; Liu, P. Science 2017, 355, 1296. doi: 10.1126/science.aal3573 doi: 10.1126/science.aal3573

    13. [13]

      Lisiecki, I.; Pileni, M. P. J. Am. Chem. Soc. 1993, 115, 3887. doi: 10.1021/ja00063a006 doi: 10.1021/ja00063a006

    14. [14]

      Tang, X. F.; Yang, Z. G.; Wang, W. J. Colloid Surf. A-Physicochem. Eng. Asp. 2010, 360, 99. doi: 10.1016/j.colsurfa.2010.02.011 doi: 10.1016/j.colsurfa.2010.02.011

    15. [15]

      Yang, H.; Gao, P.; Zhang, C.; Zhong, L.; Li, X.; Wang, S.; Wang, H.; Wei, W.; Sun, Y. Catal. Commun. 2016, 84, 56. doi: 10.1016/j.catcom.2016.06.010 doi: 10.1016/j.catcom.2016.06.010

    16. [16]

      Hashmi, A. S. K.; Hutchings, G. J. Angew. Chem. Int. Edit. 2006, 45, 7896. doi: 10.1002/anie.200602454 doi: 10.1002/anie.200602454

    17. [17]

      Jiang, X.; Koizumi, N.; Guo, X.; Song, C. Appl. Catal. B-Environ. 2015, 170–171, 173. doi: 10.1016/j.apcatb.2015.01.010 doi: 10.1016/j.apcatb.2015.01.010

    18. [18]

      van den Berg, R.; Prieto, G.; Korpershoek, G.; van der Wal, L. I.; van Bunningen, A. J.; Lægsgaard-Jørgensen, S.; de Jongh, P. E.; de Jong, K. P. Nat. Commun. 2016, 7, 13057. doi: 10.1038/ncomms13057 doi: 10.1038/ncomms13057

    19. [19]

      Wang, X.; Zhuang, J.; Chen, J.; Zhou, K.; Li, Y. Angew. Chem. 2004, 116, 2051. doi: 10.1002/ange.200353507 doi: 10.1002/ange.200353507

    20. [20]

      Wang, Y.; Wang, G.; Wang, H.; Cai, W.; Zhang, L. Chem. Commun. 2008, 6555. doi: 10.1039/b816751f doi: 10.1039/b816751f

    21. [21]

      Zhang, F.; An, Y.; Zhai, W.; Gao, X.; Feng, J.; Ci, L.; Xiong, S. Mater. Res. Bull. 2015, 70, 573. doi: 10.1016/j.materresbull.2015.05.029 doi: 10.1016/j.materresbull.2015.05.029

    22. [22]

      Sheng, Y.; Zeng, H. C. Chem. Mater. 2015, 27, 658. doi: 10.1021/cm502691s doi: 10.1021/cm502691s

    23. [23]

      Wang, Z. Q.; Xu, Z. N.; Peng, S. Y.; Zhang, M. J.; Lu, G.; Chen, Q. S.; Chen, Y.; Guo, G. C. ACS Catal. 2015, 5, 4255. doi: 10.1021/acscatal.5b00682 doi: 10.1021/acscatal.5b00682

    24. [24]

      Sing, K. S. W.; Everett, D. H.; Haul, R. A. W.; Moscou, L.; Pierotti, R. A.; Rouquerol, J.; Siemieniewska, T. Pure Appl. Chem. 1985, 57, 603. doi: 10.1351/pac198557040603 doi: 10.1351/pac198557040603

    25. [25]

      Fujitani, T.; Saito, M.; Kanai, Y.; Watanabe, T.; Nakamura, J.; Uchijima, T. Appl. Catal. A-Gen. 1995, 125, L199. doi: 10.1016/0926-860x(95)00049-6 doi: 10.1016/0926-860x(95)00049-6

    26. [26]

      Lei, H.; Nie, R.; Wu, G.; Hou, Z. Fuel 2015, 154, 161. doi: 10.1016/j.fuel.2015.03.052 doi: 10.1016/j.fuel.2015.03.052

    27. [27]

      Li, C.; Yuan, X.; Fujimoto, K. Appl. Catal. A-Gen. 2014, 469, 306. doi: 10.1016/j.apcata.2013.10.010 doi: 10.1016/j.apcata.2013.10.010

    28. [28]

      Liu, Y.; Zhang, Y.; Wang, T.; Tsubaki, N. Chem. Lett. 2007, 36, 1182. doi: 10.1246/cl.2007.1182 doi: 10.1246/cl.2007.1182

    29. [29]

      Liao, F.; Huang, Y.; Ge, J.; Zheng, W.; Tedsree, K.; Collier, P.; Hong, X.; Tsang, S. C. Angew. Chem. Int. Edit. 2011, 50, 2162. doi: 10.1002/anie.201007108 doi: 10.1002/anie.201007108

    30. [30]

      Li, H.; Su, Z.; Hu, S.; Yan, Y. Appl. Catal. B 2017, 207, 134. doi: 10.1016/j.apcatb.2017.02.013 doi: 10.1016/j.apcatb.2017.02.013

    31. [31]

      Liu, T.; Yao, T.; Wei, L.; Shi, Z.; Han, L.; Yuan, H.; Li, B.; Dong, L.; Wang, F.; Sun, C. Z. J. Phys. Chem. C 2017, 121, 12757. doi: 10.1021/acs.jpcc.7b02052 doi: 10.1021/acs.jpcc.7b02052

    32. [32]

      Liu, P.; Hensen, E. J. M. J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 14032. doi: 10.1021/ja406820f doi: 10.1021/ja406820f

    33. [33]

      Schumann, J.; Kröhnert, J.; Frei, E.; Schlögl, R.; Trunschke, A. Top. Catal. 2017, 60, 1735. doi: 10.1007/s11244-017-0850-9 doi: 10.1007/s11244-017-0850-9

    34. [34]

      Gervasini, A.; Bennici, S. Appl. Catal. A-Gen. 2005, 281, 199. doi: 10.1016/j.apcata.2004.11.030 doi: 10.1016/j.apcata.2004.11.030

    35. [35]

      van der Grift, C. J. G.; Wielers, A. F. H.; Joghi, B. P. J.; van Beijnum, J.; de Boer, M.; Versluijs-Helder, M.; Geus, J. W. J. Catal. 1991, 131, 178. doi: 10.1016/0021-9517(91)90334-z doi: 10.1016/0021-9517(91)90334-z

    36. [36]

      Gao, P.; Li, F.; Zhan, H.; Zhao, N.; Xiao, F.; Wei, W.; Zhong, L.; Wang, H.; Sun, Y. J. Catal. 2013, 298, 51. doi: 10.1016/j.jcat.2012.10.030 doi: 10.1016/j.jcat.2012.10.030

    37. [37]

      Fujitani, T.; Nakamura, I.; Uchijima, T.; Nakamura, J. Surf. Sci. 1997, 383, 285. doi: 10.1016/s0039-6028(97)00192-1 doi: 10.1016/s0039-6028(97)00192-1

    38. [38]

      Fujitani, T.; Nakamura, I.; Watanabe, T.; Uchijima, T.; Nakamura, J. Catal. Lett. 1995, 35, 297. doi: 10.1007/bf00807186 doi: 10.1007/bf00807186

    39. [39]

      Yoshihara, J.; Campbell, C. T. J. Catal. 1996, 161, 776. doi: 10.1006/jcat.1996.0240 doi: 10.1006/jcat.1996.0240

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  4
  • 文章访问数:  84
  • HTML全文浏览量:  10
文章相关
  • 发布日期:  2020-11-15
  • 收稿日期:  2019-11-04
  • 修回日期:  2019-12-15
  • 网络出版日期:  2020-01-06
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章