自由基诱导的水溶液中氟西汀的降解:脉冲辐解及稳态辐照研究

吉天翼 刘艳成 赵剑锋 徐刚 王文锋 吴明红

引用本文: 吉天翼,  刘艳成,  赵剑锋,  徐刚,  王文锋,  吴明红. 自由基诱导的水溶液中氟西汀的降解:脉冲辐解及稳态辐照研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(4): 823-828. doi: 10.3866/PKU.WHXB201701092 shu
Citation:  JI Tian-Yi,  LIU Yan-Cheng,  ZHAO Jian-Feng,  XU Gang,  WANG Wen-Feng,  WU Ming-Hong. Radical-Induced Degradation of Fluoxetine in Aqueous Solution by Pulse and Steady-State Radiolysis Studies[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2017, 33(4): 823-828. doi: 10.3866/PKU.WHXB201701092 shu

自由基诱导的水溶液中氟西汀的降解:脉冲辐解及稳态辐照研究

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21173252,41430644,11675098)资助项目

摘要: 本文运用脉冲辐解探究了不同自由基与药物氟西汀(FLX)之间的反应。羟基自由基(·OH)与FLX反应生成苯环上的羟基加成物,而硫酸根阴离子自由基(SO4·-)则通过单电子氧化FLX生成苯阳离子自由基,该中间产物再进一步与水反应生成苯环上的羟基加成物。本研究测定了三种自由基·OH,水合电子(eaq-)以及SO4·-与FLX反应的反应速率常数分别为:7.8×109, 2.3×109和1.1×109 mol·L-1·s-1。本文还运用电子束辐照技术探究了不同辐照条件下的FLX降解效果,结合HPLC和紫外可见光谱仪进行分析。在N2O和空气饱和的两种条件下,FLX溶液经1.5 kGy辐照后降解效率均达到90%以上,而N2饱和条件下,加入0.1 mol·L-1的叔丁醇的FLX 溶液经1.5 kGy 辐照后仅有43%分解。此外,酸性和中性条件下FLX 的降解效率均大于碱性条件下的。结果阐明了饱和空气的FLX 溶液在中性条件下的降解效果最佳,且·OH诱导的反应比SO4·-更有利于FLX的分解。本研究期望对于进一步探究FLX的降解反应提供有益的帮助。

English

    1. [1]

      Sui, Q.; Huang, J.; Deng, S. B.; Chen, W.W.; Yu, G. Environ. Sci. Technol. 2011, 45, 3341. doi: 10.1021/es200248d

    2. [2]

      Subedi, B.; Kannan, K. Environ. Sci. Technol. 2014, 48, 6661. doi: 10.1021/es501709a

    3. [3]

      Wawryniuk, M.; Pietrzak, A.; Nalecz-Jawecki, G. Ecotox. Environ. Safe 2015, 115, 144. doi: 10.1016/j.ecoenv.2015.02.014

    4. [4]

      Subedi, B.; Kannan, K. Sci. Total Environ. 2015, 514, 273. doi: 10.1016/j.scitotenv.2015.01.098

    5. [5]

      Kümmerer, K. J. Environ. Manage. 2009, 90, 2354. doi: 10.1016/j.jenvman.2009.01.023

    6. [6]

      Boxall, A. B.; Rudd, M. A.; Brooks, B.W.; Caldwell, D. J.; Choi, K.; Hickmann, S.; Innes, E.; Ostapyk, K.; Staveley, J. P.; Verslycke, T. Environ. Health Perspect. 2012, 120, 1221. doi: 10.1289/ehp.1104477

    7. [7]

      Santos, L. H. M. L. M.; Gros, M.; Rodriguez-Mozaz, S.; Delerue-Matos, C.; Pena, A.; Barcelo, D.; Montenegro, M. C. B.S. M. Sci. Total Environ. 2013, 461, 302. doi: 10.1016/j.scitotenv.2013.04.077

    8. [8]

      Kolpin, D.W.; Furlong, E. T.; Meyer, M. T.; Thurman, E. M.; Zaugg, S. D.; Barber, L. B.; Buxton, H. T. Environ. Sci. Technol. 2003, 36, 1202. doi: 10.1021/es0202356

    9. [9]

      Metcalfe, C. D.; Miao, X. S.; Koenig, B. G.; Struger, J. Environ. Toxicol. Chem. 2003, 22, 2881. doi: 10.1897/02-627

    10. [10]

      Wu, M. H.; Xiang, J. J.; Que, C. J.; Chen, F. F.; Xu, G. Chemosphere 2015, 138, 486. doi: 10.1016/j.chemosphere.2015.07.002

    11. [11]

      Ma, R. X.; Wang, B.; Lu, S. Y.; Zhang, Y. Z.; Yin, L.; Huang, J.; Deng, S. B.; Wang, Y. J.; Yu, G. Sci. Total Environ. 2016, 557, 268. doi: 10.1016/j.scitotenv.2016.03.053

    12. [12]

      Ottmar, K. J.; Colosi, L. M.; Smith, J. A. B Environ. Contam. Tox. 2010, 84, 507. doi: 10.1007/s00128-010-9990-3

    13. [13]

      Cardoso, O.; Porcher, J. M.; Sanchez, W. Chemosphere 2014, 115, 20. doi: 10.1016/j.chemosphere.2014.02.004

    14. [14]

      Schultz, M. M.; Painter, M. M.; Bartell, S. E.; Logue, A.; Furlong, E. T.; Werner, S. L.; Schoenfuss, H. L. Aquat. Toxicol. 2011, 104, 38. doi: 10.1016/j.aquatox.2011.03.011

    15. [15]

      Mendez, N.; Barata, C. Ecotoxicology 2015, 24, 106. doi: 10.1007/s10646-014-1362-z

    16. [16]

      Kwon, J.W.; Armbrust, K. L. Environ. Toxicol. Chem. 2006, 25, 2561. doi: 10.1897/05-613r.1

    17. [17]

      Serna-Galvis, E. A.; Silva-Agredo, J.; Giraldo-Aguirre, A. L.; Torres-Palma, R. A. Sci. Total Environ. 2015, 524, 354. doi: 10.1016/j.scitotenv.2015.04.053

    18. [18]

      Paul, J.; Naik, D. B.; Bhardwaj, Y. K.; Varshney, L. Radiat. Phys. Chem. 2014, 100, 38. doi: 10.1016/j.radphyschem.2014.03.016

    19. [19]

      Kovacs, K.; Mile, V.; Csay, T.; Takacs, E.; Wojnarovits, L. Environ. Sci. Pollut. R 2014, 21, 12693. doi: 10.1007/s11356-014-3197-9

    20. [20]

      Silva, V. H. O.; Batista, A. P. D. S.; Borrely, S. I. Environ. Sci. Pollut. R 2016, 23, 11927. doi: 10.1007/s11356-016-6410-1

    21. [21]

      Garrido, E. M.; Garrido, J.; Calheiros, R.; Marques, M. P. M.; Borges, F. J. Phys. Chem. A 2009, 113, 9934. doi: 10.1021/jp904306b

    22. [22]

      Yao, S. D.; Sheng, S. G.; Cai, J. H.; Zhang, J. S.; Lin, N. Y. Radiat. Phys. Chem. 1995, 46, 105. doi: 10.1016/0969-806X(94)00120-9

    23. [23]

      Liu, Y. C.; Zhang, P.; Li, H. X.; Tang, R. Z.; Cui, R. R.; Wang, W. F. J. Photochem. Photobiol. B 2013, 118, 58. doi: 10.1016/j.jphotobiol.2012.11.002

    24. [24]

      Buxton, G. V. J. Phys. Chem. Ref. Data 1988, 17, 513. doi: 10.1063/1.555805

    25. [25]

      Song, W. H.; Cooper, W. J.; Mezyk, S. P.; Greaves, J.; Peake, B.M. Environ. Sci. Technol. 2008, 42, 1256. doi: 10.1021/es702245n

    26. [26]

      Wu, M. H.; Liu, N.; Xu, G.; Ma, J.; Tang, L.; Wang, L.; Fu, H.Y. Radiat. Phys. Chem. 2011, 80, 420. doi: 10.1016/j.radphyschem.2010.10.008

    27. [27]

      Czapski, G.; Peled, E. Isr. J. Chem. 1968, 6, 421. doi: 10.1002/ijch.196800054

    28. [28]

      Spinks, J.W. T.; Woods, R. J. Introduction to Radiation Chemistry ;Wiley: New York, 1990.

    29. [29]

      Wolfenden, B. S.; Willson, R. L. J. Chem. Soc. Perkin Trans. 1982, 2, 805. doi: 10.1039/P29820000805

    30. [30]

      Mendez-Arriaga, F.; Otsu, T.; Oyama, T.; Gimenez, J.; Esplugas, S.; Hidaka, H.; Serpone, N. Water. Res. 2011, 45, 2782. doi: 10.1016/j.watres.2011.02.030

    31. [31]

      Merga, G.; Rao, B. S. M.; Mohan, H.; Mittal, J. P. J. Phys. Chem. 2002, 98, 9158. doi: 10.1021/j100088a012

    32. [32]

      Lam, M.W.; Young, C. J.; Mabury, S. A. Environ. Sci. Tech. 2005, 39, 513. doi: 10.1021/es0494757

    33. [33]

      Sehested, K.; Christensen, H. C.; Hart, E. J.; Corfitzen, H. J. Phys. Chem.-Us 1975, 79, 310. doi: 10.1021/J100571a005

    34. [34]

      Neta, P.; Madhavan, V.; Zemel, H.; Fessenden, R.W. Chemischer Informationsdienst 1977, 8, 163. doi: 10.1002/chin.197714152

    35. [35]

      Hentz, R. R.; Farhataziz; Hansen, E. M. J. Chem. Phys. 1972, 57, 2959. doi: 10.1063/1.1678690

    36. [36]

      Choure, S. C.; Bamatraf, M. M. M.; Rao, B. S. M.; Das, R.; Mohan, H.; Mittal, J. P. J. Phys. Chem. A 1997, 101, 9837. doi: 10.1021/jp971986a

    37. [37]

      Shibin, N. B.; Sreekanth, R.; Aravind, U. K.; Mohammed, K. M.A.; Chandrashekhar, N. V.; Joseph, J.; Sarkar, S. K.; Naik, D. B.; Aravindakumar, C. T. J. Phys. Org. Chem. 2014, 27, 478. doi: 10.1002/poc.3285

    38. [38]

      Illes, E.; Takacs, E.; Dombi, A.; Gajda-Schrantz, K.; Racz, G.; Gonter, K.; Wojnarovits, L. Sci. Total Environ. 2013, 447, 286. doi: 10.1016/j.scitotenv.2013.01.007

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  3
  • 文章访问数:  1185
  • HTML全文浏览量:  222
文章相关
  • 发布日期:  2017-01-09
  • 收稿日期:  2016-11-08
  • 修回日期:  2017-01-09
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章