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• 1827年，英国学者Brown首先在显微镜下观测到，悬浮在液体中的花粉颗粒不停地进行无规运动，这类运动后被称为Brown运动^[1]。一百多年来，人们对Brown运动进行了广泛的实验研究与理论分析，不仅加深了人们对扩散本质的认识，还促进了统计物理学、应用数学、材料科学等领域的发展^[2-3]；同时，Brown运动在软物质和生物物理学研究中也扮演了非常重要的角色^[4-5]。起初，人们认为花粉颗粒的Brown运动源自于花粉颗粒的生物活性，直到1877年，Delsaulx才指出，Brown运动是颗粒受到了介质分子碰撞失衡而引起^[6]；随后，Einstein^[7-8]、Smoluchowski^[9]、Langevin^[10]和Perrin^[11]等一批杰出物理学家和化学家对Brown运动进行了系统而深入地研究，才使得人们对Brown运动有了一个全面的认识。

  Einstein^[7-8]指出，粒子的热涨落性质(扩散系数D)和其所受外力(摩擦系数γ)相关，即：Einstein关系^[12-13]：

  式中，k_B、T和γ分别是Boltzmann常数、体系的绝对温度和粒子的摩擦系数。对于球形粒子，γ满足Stokes关系式：

  式中，η和r分别是溶剂的粘度和粒子半径；C₀为常数，对于粘性边界条件，C₀= 6；对于光滑边界条件，C₀= 4^[14]。将式(1)和式(2)联立，可获得著名的Einstein-Stokes关系^[15-16]：

  众所周知，自然界中的颗粒物质通常不是标准的球形粒子，往往表现出各向异性^[17-21]，如：纤维、DNA以及肌动蛋白等，粒子的各向异性使得其动力学行为呈现出很多不同于球形粒子的动力学特征。一方面，粒子的运动在不同的方向上表现出差异性；另一方面，粒子的运动除了通常的平动外，还伴随着复杂的转动行为，以及二者的耦合。由于椭球形粒子是最简单的各向异性模型粒子^[22-27]，因此，其扩散动力学一直是单粒子动力学研究的焦点。

  本文将系统介绍椭球形粒子扩散动力学的研究进展(包括：不同流体力学边界条件下椭球形粒子的扩散动力学和平动与转动扩散的耦合行为等)，重点阐释基本概念和存在的关键科学问题，通过对已有研究工作的详细分析，给出一些可能的、有前景的研究方向，期望能够对从事各向异性粒子扩散动力学研究的科研工作者提供有益的帮助。

  1   椭球形粒子的扩散动力学

  通常情况下，各向同性粒子的扩散系数不仅与粒子尺寸有关，还与流体力学边界条件相关。根据粒子表面的粗糙程度，流体力学边界条件通常分为粘性边界条件和光滑边界条件。对于椭球形粒子，粒子的流体力学边界条件也同样影响着其扩散行为，下面将分别系统介绍粘性和光滑边界条件下，椭球形粒子的扩散动力学及其与粒子尺寸的关系。

  1.1   粘性流体力学边界条件

  椭球形粒子的扩散可以沿椭球的3个轴向分解为平动和绕轴转动。Perrin^[28-29]首先系统地研究了椭球形粒子在粘性流体中的扩散行为，将椭球形粒子的运动视为平动与转动的叠加，即：平动与转动完全独立(解耦合)。在粘性流体中，椭球形粒子的运动速度非常缓慢，所以，在流体动力学方程中可以忽略速度的二次方项及惯性项。利用Oberbeck^[30]方法，Perrin^[28-29]计算了平动摩擦系数，并用Edwardes^[31]方法计算了转动摩擦系数。令椭球形粒子沿其3个主轴OX、OY和OZ方向平动分量分别为u、v和w，转动分量分别为p、q和r，则椭球形粒子受到的平动摩擦力可以表示为：

  转动摩擦力可以表示为：

  式中，f₁、f₂和f₃及C₁、C₂和C₃分别是椭球形粒子沿轴向的平动和转动摩擦系数，其相应扩散系数可由式(1)得到。

  为了获得摩擦系数的具体表达式，需建立椭球形粒子的椭圆积分方程。假设椭球形粒子3个主轴的长度分别为2a、2b和2c，那么，相应的积分方程为：

  上式中s为积分方程中的变量哑元，P、Q、R和S之间的关系为：

  结合式(6)、式(7)和体系的流体力学方程，可以获得在粘性边界条件下，椭球形粒子的平动摩擦系数：

  和转动摩擦系数：

  那么，粒子总体平动摩擦系数可表达为：

  如果椭球形粒子是一个旋转椭球形粒子，即：b= c、R= Q，那么，式(7)可化简为：

  式(8)和式(9)可化简为：

  进一步，如果椭球形粒子是一个偏长型的粒子(a＞b=c)，那么，

  或者粒子是一个偏扁型的粒子(a＜b=c)，则，

  人们通常用这些特定条件下的扩散动力学的理论结果来检验相关实验^[32]，在此基础上再做其它未知实验。Happel和Brenner^[33]也证实了这些理论表达式，他们同样利用Oberbeck的方法^[30]得到偏长型椭球粒子的平动摩擦系数：

  式中，长径比ϕ=a/b；而偏扁型粒子的平动摩擦系数为：

  值得指出的是，式(16)和(17)与式(12)和(13)中的平动摩擦系数表达式是完全等价的。Perrin^[28-29]对粘性边界条件下椭球形粒子的扩散研究成为了后来许多相关研究的理论基础^{[32, 34-35]}。

  1.2   光滑流体力学边界条件

  因为Perrin^[28-29]在理论推导过程中，采用了粘性边界条件假设，所以，其计算公式只适用于描述宏观椭球形粒子的扩散行为，并不适用于描述微观椭球形粒子的扩散运动。人们发现，利用Perrin^[28-29]表达式计算某些体系^[36-37]的平动和转动松弛时间时，理论值要比测量值大5~10倍。因此，粘性边界条件假设并不适用于这类微观椭球形粒子体系。从而，人们提出了光滑流体力学边界条件，并对该条件下椭球形粒子的扩散动力学进行了深入研究。

  Tang和Evans^[38]首先讨论了光滑边界条件下椭球形粒子的平动扩散动力学。他们借助Faxen理论^[39-40]获得了椭球形粒子体系的流体动力学方程的解。根据Faxen理论，Navier-Stokes方程的解取决于作用在椭球形粒子表面的作用力，且该作用力的大小由流体力学边界条件决定。对于粘性流体力学边界条件，作用在粒子表面上的力使椭球形粒子表面上流体速度满足：

  式中，v(r)表示距离椭球形粒子质心为r的表面某点处流体的速度(下角标s代表表面)。上式表明：在粘性边界条件下，作用在椭球形粒子表面的流体是相对静止的。在光滑边界条件下，因为流体不能渗透进入椭球体，所以，

  且流体不能对椭球形粒子产生剪切应力，那么，

  式中，$ {\mathord{\buildrel{\lower3pt\hbox{$\scriptscriptstyle\frown$}} \over n} } $是由椭球形粒子表面指向流体的法向量，P(r)是作用在椭球形粒子表面的压力张量。

  首先，利用式(18)、(19)和(20)可以得到不同边界条件下椭球形粒子表面上任意点处流体的速度；然后，根据Green函数，可以获得相应的作用力；最后，将作用力对椭球体的表面积求积分，即可获得椭球形粒子在不同边界条件下的摩擦系数，从而获得椭球形粒子的扩散信息。

  Tang和Evans^[38]的计算发现，椭球形粒子沿垂直于长轴方向的摩擦系数，在粘性及光滑边界下的差异不大，即：

  式中，上角标st和sl分别代表粘性和光滑边界条件，⊥代表垂直于长轴方向。对于无限长的偏长型椭球形粒子，在粘性边界条件下，其沿长轴方向的摩擦系数为(//代表平行于长轴方向)：

  上式表明粒子沿长轴与短轴的扩散系数之比为：

  这与Doi和Edwards^[41]对棒状粒子扩散动力学的预测一致，即：

  式中，a是棒状粒子长度，ϕ=a/b为粒子长径比。

  对于光滑边界条件，椭球形粒子沿长轴的摩擦系数为：

  而沿长轴和短轴的扩散系数之比为：

  这与式(23)有明显的差别。因此，式(26)常作为判断椭球形粒子体系流体力学边界条件的标准^[42-43]。

  Hu和Zwanzig^[37]同样采用了式(18)、(19)和(20)，并结合椭球形粒子体系所满足的Navier-Stokes方程，获得了椭球形粒子在粘性以及光滑边界条件下转动扩散动力学与粒子尺寸的关系，运动方程的一般解是一个球谐函数。对于粘性边界条件，该解可以用有限级数的球谐函数来表征；而对于光滑边界条件，该解却只能用无限级数的球谐函数表征。因此，在粘性边界条件下，可以获得准确的结果，而在光滑边界条件下，只能获得近似解。

  此外，利用分子动力学模拟，Bereolos等^[22]研究了Enskog动力学理论^[44]的适用范围。其结果表明：在椭球形粒子密度较小的情况下，Enskog理论可以准确地预测椭球形粒子的平动扩散行为；当密度升高时，粒子实际的扩散系数便会偏离Enskog的预测结果。这意味着，在不同的密度下，椭球形粒子的扩散行为具有不同的微观机理。

  2   椭球形粒子平动与转动扩散的耦合行为

  通常情况下，椭球形粒子的平动和转动扩散并非完全独立，即：平动与转动之间存在某种关联。因此，这两种运动之间的相互耦合关系成为了椭球形粒子扩散研究的重点。下面我们将根据其不同的耦合条件分别给予介绍。

  2.1   正常耦合行为

  Vasanthi^[42-43]等利用分子动力学模拟方法，研究了孤立椭球形粒子在圆球形粒子中的扩散动力学发现：1)无论对于偏长型，还是偏扁型的椭球形粒子，其沿长轴和短轴平动扩散系数的比值，与粒子的长径比呈线性关系，如式(26)所示，这表明该情况下粒子的扩散属于光滑边界条件；2)粒子沿长轴扩散比沿短轴扩散快，且这种各向异性运动行为随着运动时间的增加而逐渐消失，最终趋于一致，这表明粒子在扩散过程中平动和转动是耦合的。Vasanthi认为，在短时间内，椭球形粒子还未发生转动，此时粒子的扩散主要以平动为主，所以，表现出平动扩散的各向异性；随后，转动开始起作用，导致粒子运动逐渐失去了各向异性；最终，在长时间下，粒子运动表现出各向同性。Vasanthi的研究结果表明，粒子从各向异性到各向同性的转变时间与粒子的转动松弛时间相关。

  为了解释和探索平动和转动的耦合行为，Han等^{[23, 32]}利用数字视频显微镜，观测了椭球形粒子在水中的Brown运动。因为椭球形粒子在三维空间中平动和转动无法直接观测，所以，他们将椭球形粒子限制在两个平板之间，将三维体系转化为一个准二维体系，这样用数字视频显微镜去观测粒子运动时，只需要在观测板面方向的平动和转动即可。他们的研究发现：1)在实验坐标系下(以某固定空间点为坐标原点)，椭球形粒子确实存在由短时间的各向异性扩散到长时间的各向同性扩散的转变；2)在本征坐标系下(以椭球形粒子质心为坐标原点)，粒子的扩散一直是各向异性的，并不存在由各向异性到各向同性的转变。对此，Han等分析了这两种坐标系中的非高斯参数，发现本征坐标系下粒子的位移分布属于高斯分布；然而，在实验坐标系下粒子的位移分布，在短时间尺度下为高斯分布，而在长时间尺度下其非高斯参数出现了峰值，且峰值位置与椭球形粒子转动松弛时间相一致。除此之外，他们还发现体系非高斯参数的大小与椭球形粒子扩散的各向异性强度相关。总之，D_///D_⊥的值越大，其非高斯作用越强。

  2.2   外力场作用下的耦合行为

  从前面的讨论可知，在实验坐标系下，椭球形粒子的扩散在短时间尺度上是各向异性的，而在长时间尺度上是各向同性的。在长时间尺度上的平动扩散系数是椭球形粒子沿各个轴向扩散系数的平均值。然而，上述结论在有外加力场的流体中是否适用，还有待进一步深入研究。Grima和Yaliraki^[45]利用实验和理论相结合的方法，研究了准二维体系单个椭球形粒子在线性势场以及谐振势场下的扩散动力学。他们的研究结果显示：1)在外场下的准二维体系中，椭球形粒子的扩散动力学依然会出现由短时尺度的各向异性扩散到长时尺度的各向同性扩散的转变；不同的是，短时间内，粒子扩散的各向异性强度及由各向异性到各向同性的转变时间，均会随外场的出现而变大；2)无外场下的椭球形粒子长时扩散动力学与相同形状的椭球形粒子在外场下的扩散动力学具有差异性，且这种差异性与粒子形状的各向异性有关；3)当粒子的各向异性消失(即：粒子变成球形粒子)时，该差异性便消失了。这些结果对各向异性粒子在外场中的Brown动力学模拟有着非常深刻的影响^[46]，例如：Grima和Yaliraki^[45]的研究结果表明，椭球形粒子的长时扩散系数与外场相关，而在Langevin方程中，粒子的长时扩散系数与外场无关；因此，这意味着在外场下椭球形粒子的长时扩散动力学不能用Langevin方程来描述。

  对于三维体系，椭球形粒子在外场中的扩散动力学与准二维体系相比也存在着显著的差异性。Aurell等^[47]的研究结果表明，在三维体系中，椭球形粒子同样会经历由短时的各向异性扩散到长时的各向同性扩散的转变。但是，在这个过程中，体系长时的有效扩散系数(涵盖着平动扩散和转动扩散)^[48]主要由两部分组成：1)椭球形粒子质心的热运动；2)外场对平动速度和转动速度的分散效应。后者是各向异性的，平行于外场方向的分散效应要强于垂直于外场方向的分散效应，二者的比值为4/3，且该比值与椭球形粒子的形状无关(对于准二维体系该比值为1)。这意味着外场产生的分散效应在准二维体系中是各向同性的，而在三维体系中却是各向异性的。

  2.3   反常耦合行为

  除正常耦合行为外，人们还发现，椭球形粒子在活性液体中存在着反常的耦合行为。Peng等^[24]通过对聚苯乙烯椭球形粒子在大肠杆菌悬浮液中扩散动力学的研究发现，椭球形粒子的平动和转动扩散表现出一种反常耦合行为，即：椭球形粒子的平动和转动扩散的方向性与通常的无活性体系不一致，椭球形粒子沿短轴方向的扩散要快于沿长轴方向的，即：出现反常耦合现象，并且这种反常耦合性会随着体系大肠杆菌浓度的增加而变强。由此，他们认为，这种反常耦合现象可能与体系中活性液体的性质有关。通过具体对活性液体的研究，他们还发现，活性液体的流动类型可以分成两种：Pusher型和Puller型。Peng等^[24]研究的大肠杆菌悬浮液属于Pusher型。这种类型的活性液体会增强椭球形粒子沿短轴方向的扩散性，因此，导致了椭球形粒子平动和转动的反常耦合行为。而对于Puller型的活性液体，随着其活性液体密度的增加，它会增强椭球形粒子沿长轴方向的扩散，所以，在Puller型的活性液体中，椭球形粒子并不会出现平动和转动的反常耦合行为。Yang等^[25]根据椭球形粒子在海藻悬浮液中扩散动力学的研究证实了上述结论。这些工作不仅从侧面证实了椭球形粒子在活性液体中平动扩散和转动扩散的耦合行为，而且可以作为一种有效的实验手段来区分不同类型的活性液体。

  3   结论与展望

  人们通过理论、实验和计算机模拟方法，对椭球形粒子体系的扩散动力学进行了广泛而深入的研究。本文从不同流体力学边界条件下，椭球形粒子的扩散动力学和平动与转动扩散的耦合行为两个方面，对椭球形粒子扩散动力学的研究进行了综述。1)在扩散系数与粒子尺寸关系方面，Perrin^[28-29]首先利用流体力学方程建立了椭球形粒子的椭圆积分方程。随后，Tang与Evans和Hu与Zwanzig通过求解体系的Navier-Stokes流体动力学方程，获得了在光滑边界条件下，椭球形粒子扩散系数的表达式。这些研究工作对其后的相关研究产生了重要影响。但是，到目前为止，仍存在一些关键科学问题亟待解决。例如：前人的结果都采用了连续性介质的假定，在非连续性介质中，这些理论公式是否适用，还无从知晓；其次，对于圆球形粒子体系而言，当圆球尺寸与周围溶剂粒子尺寸相近时，其扩散行为会发生明显的变化^{[16, 49-51]}，即：偏离著名的Einstein-Stokes关系^[15-16]，这种现象是否同样出现在椭球形粒子体系中，还值得进一步探讨；最后，上述结论均是基于三维体系得到的，而几乎所有实验都只能在准二维体系中进行，因此，如何通过真实的实验来验证理论结果是一个亟待解决的重要难题。2)在平动和转动耦合方面，尽管前人对椭球形粒子在各种情况下的平动和转动耦合行为进行了大量的研究，并得出了许多有价值的结论。例如：在静态条件下，粒子沿长轴扩散比沿短轴扩散快，且这种各向异性运动行为随着运动时间的增加而逐渐消失，最终趋于一致；在外场下，短时间内粒子扩散的各向异性强度及由各向异性到各向同性的转变时间，均会随外场的出现而变大；以及椭球形粒子的长时扩散系数与外场相关。但是，在这个研究方向同样存在着很多尚待解决的基本科学问题。例如：Han等^[23]在研究椭球形粒子的平动和转动耦合行为时，他们所采用的Langevin方程的平动和转动是解耦合的，而Langevin方程对于椭球形粒子而言，其平动和转动存在着一定程度的关联，并不能简单地采用解耦合处理来定量描述椭圆形粒子的扩散动力学。因此，这种简单的解耦合处理办法是否合适，还需要进一步验证；如果不适合，那么，需要建立新的带耦合效应的Langevin方程组来描述椭圆形粒子的扩散动力学；其次，外场中椭球形粒子平动和转动的耦合行为研究大多是在理论和模拟方面，相关实验研究几乎没有，这将是接下来需要实验研究重点关注的一个方向。

  总之，经过一百多年的努力，人们已经对椭球形粒子的扩散动力学有了较深刻的认识，已经发现了有关椭球形粒子扩散的许多基本现象和规律，提出了很多重要的概念和物理图像。尽管如此，一些理论和计算机模拟结果与实验之间还存在较大的偏差，且其原理的解释并不清晰，甚至相互矛盾；其相关应用也存在着诸多问题需要解决。在现有研究成果的基础上，建议研究人员应该充分利用现有的计算机软硬件技术和单粒子荧光显示技术，探讨椭球形粒子体系的扩散动力学；其次，应该广泛采用理论、实验与计算机模拟相结合的办法，利用其各自的优势来验证现有理论、发现新现象、建立新理论。此外，椭球形粒子在活性液体中的扩散研究还刚刚起步，目前的研究结果只是冰山一角，这给接下来的相关研究带来了难得的机遇与挑战。

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