聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积中间层增强薄膜复合正渗透膜性能

王少飞 虞源 吴青芸

引用本文: 王少飞, 虞源, 吴青芸. 聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积中间层增强薄膜复合正渗透膜性能[J]. 高分子学报, 2020, 51(4): 385-392. doi: 10.11777/j.issn1000-3304.2019.19193 shu
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聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积中间层增强薄膜复合正渗透膜性能

    通讯作者: E-mail: wuqingyun@nbu.edu.cn
摘要: 以聚多巴胺/聚乙烯亚胺(PDA/PEI)共沉积于三醋酸纤维素(CTA)多孔支撑膜表面形成中间层,再结合界面聚合法获得聚酰胺薄膜,构建了PDA/PEI共沉积中间层改性薄膜复合(TFC)正渗透(FO)膜. 通过傅里叶变换衰减全反射红外光谱法、扫描电子显微镜、原子力显微镜、溶质截留法、水接触角仪等研究了PDA/PEI共沉积中间层对CTA膜和TFC膜的表面结构和性质的影响. 研究结果表明,PDA/PEI共沉积使得CTA膜表面变得更为平滑,表面孔径减小至(30.0 ± 4.1) nm,且表面孔径分布趋于均一. 同时,在PDA/PEI共沉积改性CTA膜表面界面聚合得到的聚酰胺层呈现出更均匀的叶片状结构和优异的亲水性. 基于此,具有PDA/PEI共沉积中间层的TFC正渗透膜显著提高了水通量(FO模式:(7.1 ± 2.3) L/(m2·h)),较空白TFC膜提升了57.6%. 同时,中间层改性TFC膜具有更低的反向盐通量(FO模式:1.4 ± 0.1 g/(m2·h))和“净盐通量”(FO模式:(0.2 ± 0.06) g/L),与空白TFC膜相比分别下降了83.9%和90.6%. 说明PDA/PEI共沉积中间层不仅能有效提升TFC正渗透膜的水渗透性,而且大幅提升了膜的截盐性和渗透选择性.

English

  • 正渗透膜过程是一种利用膜两侧汲取液(高渗透压)和供给液(低渗透压)之间的渗透压差为驱动力,促使水分子由供给液侧向汲取液侧跨膜传质的新兴膜分离技术[1]. 聚酰胺薄膜复合(TFC)膜因其各组成部分的结构和材料可依据需求进行个性化定制而成为常用的正渗透膜类型[2~6]. 其主要由无纺布层、多孔支撑层、聚酰胺薄膜构成. 然而,现有的聚酰胺薄膜复合正渗透膜仍存在水渗透与盐截留之间的trade-off效应,难以同时获得较高的水渗透性与截盐性、渗透选择性. 因而,如何优化TFC膜的结构以提升正渗透膜性能成为研究热点.

    2016年,浙江大学徐志康课题组率先提出“中间层”概念,将碳纳米管在微滤膜表面构建多孔网络结构,再经界面聚合后获得了具有高水通量(105.4 L/(m2·h))和Na2SO4截留率(~ 95%)的纳滤膜[7]. 自此,研究者开始尝试在TFC膜的多孔支撑层和聚酰胺薄膜之间构筑不同的中间层,并获得了有益的改性效果[8~11]. 由于中间层材料的结构和性质不同,它们在TFC膜的构建过程中发挥着不同的作用,主要影响界面聚合过程. 根据材料类型,将中间层分为无机中间层[12~15]和有机中间层[16,17]. 其中,无机中间层主要以纳米线、纳米纤维、纳米晶等形式在多孔支撑层表面堆积形成多孔的网络结构[18,19]. 利用纳米网络组成的多孔结构和纳米材料的本征性质控制界面聚合单体的储存和释放,从而影响聚酰胺层的形貌和结构[20,21]. 另一方面,有机中间层多用于优化多孔支撑层的表面性质,如表面亲水性、表面反应性等,由此影响或直接参与后续的界面聚合过程[19]. 与无机中间层相比,有机中间层的构建过程更简单,因而更容易实现规模化应用. Wang等[11]构建了以纤维素纳米晶为中间层的TFC纳滤膜,该膜具有超高的水渗透性能(340 L/(m2·h·MPa))和Na2SO4截留性能(96.7%). Shen等[19]利用明胶纳米纤维中间层与均苯三甲酰胺的油相溶液接触后发生吸附、溶胀和反应等作用,将油相单体有效地保存在支撑层孔内,保障了其与水相单体的界面聚合,实现了“油相在下、水相在上”的反向界面聚合过程. 所得TFC纳滤膜的水渗透率高达271 L/(m2·h·MPa),Na2SO4截留率为98.1%. 然而,现有的关于中间层改性的TFC膜绝大多数用于纳滤过程,只有极少数用于正渗透膜的相关报道[15],尚缺乏中间层的结构和性质对间苯二胺和均苯三甲酰胺体系界面聚合、正渗透膜性能的影响规律研究.

    多巴胺(DA)是一种神经传导物质,广泛存在于有机体中. DA及其儿茶酚衍生物在碱性有氧情况下经历氧化聚合后,能够在水溶液环境下黏附在任何基材表面并形成一层牢固的聚多巴胺(PDA)层[22~25]. PDA不仅具有良好的亲水性,而且其分子链中有氨基、羟基等反应性基团,因而常被用于材料表面的亲水改性和表面功能化[26~28]. 然而,PDA自组装膜的非共价作用力仍较弱,在强碱性环境下不稳定[29,30],因而易在界面聚合的热处理过程中脱落. 徐志康课题组[31,32]提出将聚乙烯亚胺(PEI)作为交联剂引入多巴胺体系,DA与PEI可发生Shiff碱或Michael加成反应,形成交联网络,有效缩短了DA成膜时间. 同时,PEI破坏PDA自身的非共价相互作用,抑制PDA聚集体的形成. 此外,PEI本征亲水性使得PDA/PEI共沉积薄膜的亲水改性效果更佳. 基于此,本文提出采用PDA/PEI共沉积在三醋酸纤维素(CTA)多孔支撑膜表面形成中间层,再结合界面聚合,得到PDA/PEI共沉积中间层改性TFC正渗透膜. 系统研究PDA/PEI共沉积中间层对间苯二胺和均苯三甲酰氯体系界面聚合形成的聚酰胺薄膜的结构和性能的影响,评价TFC正渗透膜的水渗透性能、截盐性能和渗透选择性等.

    三醋酸纤维素(CTA, Mw = 3.5 × 105)由美国Acros organics公司提供,经60 °C真空干燥24 h后使用. 二甲基砜(DMSO2,40 ~ 60目,≥ 98%,杭州达康化工有限公司)和聚乙二醇(PEG, Mn = 380 ~ 430,国药集团化学试剂有限公司)分别被用作制备CTA多孔膜的稀释剂和添加剂. 多巴胺盐酸盐(DA,≥ 98%)购自百灵威科技有限公司. 间苯二胺(MPD,≥ 99%)、均苯三甲酰氯(TMC,≥ 98%)、三(羟甲基)氨基甲烷盐酸盐(Tris-HCl,≥ 99%)、聚乙烯亚胺(PEI, Mv = 7 × 104)均购自阿拉丁试剂有限公司. 氯化钠(NaCl)、次氯酸钠(NaClO)、亚硫酸氢钠(NaHSO3)均购自国药集团化学试剂有限公司. 异构烷烃溶剂ISOPAR-G由上海慧朔化工有限公司提供.

    采用热致相分离法制备CTA多孔支撑膜. 按质量比称取总质量为(5.0 ± 0.1) g的CTA (12 wt%)、DMSO2 (61.6 wt%)和PEG400 (26.4 wt%),混合均匀后在160 °C的油浴中预热5 min,使DMSO2熔融. 磁力搅拌30 min后,静置脱泡10 ~ 15 min,得到黄色澄清铸膜液. 将铸膜液倾倒在160 °C烘箱中预热的模具中,随后将模具垂直浸入60 °C的冷却水浴中诱导铸膜液相分离并固化. 打开模具,将固化后的初生膜浸泡于去离子水中24 h,以完全萃取稀释剂和添加剂,由此可得到CTA多孔支撑膜.

    将CTA多孔支撑膜包覆在玻璃板上,浸泡于现配的DA与PEI混合Tris-HCl溶液中(其中,DA的浓度为2 g/L,DA与PEI的质量比为0:0或2:1,pH = 8.5),在室温下振荡1 h. 随后,将CTA多孔支撑膜取出,用去离子水冲洗数次后,即可在CTA多孔支撑膜表面获得聚多巴胺(PDA)或聚多巴胺/聚乙烯亚胺(PDA/PEI)共沉积中间层,分别被命名为CTA-PDA或CTA-PDA/PEI.

    采用界面聚合法制备聚酰胺薄膜复合正渗透膜. 如图1所示,先将CTA膜或CTA-PDA/PEI膜固定在玻璃板上,浸泡于浓度为34 g/L的MPD水溶液中2 min后,取出并去除膜表面多余和滞留的液滴. 再将其浸泡于TMC的ISOPAR-G溶液(浓度为1.5 g/L)中1 min,取出并去除膜表面多余和滞留的液滴. 在空气中干燥2 min,再放入90 °C水浴中热处理2 min. 随后,将膜置于NaClO水溶液(0.2 g/L)中浸泡2 min,当NaClO水溶液变橙黄色后,再将膜转移至NaHSO3水溶液(1 g/L)中,中和膜表面多余的NaClO. 最后,再放入90 °C水浴中热处理2 min. 由此得到的薄膜复合正渗透膜被命名为CTA-PA、CTA-PDA-PA或CTA-PDA/PEI-PA.

    图 1

    Figure 1.  Schematic of preparation process of CTA-PDA/PEI-PA membrane

    采用扫描电子显微镜(SEM,TM3000,日本日立公司)观察膜的表面形貌和断面结构. 采用原子力显微镜(AFM,Dimension 3100V,美国维易科精密仪器有限公司)表征膜表面的粗糙度及拓扑结构. 利用傅里叶变换衰减全反射红外光谱法(FTIR/ATR,Nicolet 6700,赛默飞世尔科技公司)测定膜表面的化学组成. 静态水接触角测定仪(DSA100,德国KRUSS公司)用于表征膜的表面亲疏水性,选取体积为5 μL的水滴用于测试. 采用溶质截留法测定多孔膜的截留分子量(MWCO)、表面平均孔径(μs)及孔径分布[33,34].

    测定正渗透膜的水通量(Jw)和反向盐通量(Js)时,以去离子水为供给液,1.0 mol/L的NaCl水溶液为汲取液,测试温度控制在(25 ± 1) °C. 稳定运行30 min后,测定供给液的质量变化和电导率变化,再根据以下公式分别计算JwJs. 当正渗透膜的聚酰胺活性层朝向供给液时,测试方式为FO模式,反之为PRO模式.

    ${J_{\rm w}} = \frac{{\Delta V}}{{A \times \Delta t}}$

    (1)

    $ {J_{\rm{s}}} = \frac{{\Delta \left( {{\rm{c}}V} \right)}}{{A \times \Delta t}} $

    (2)

    图2的光学照片所示,CTA多孔膜在多巴胺溶液中浸泡1 h后,由白色转变为浅棕色. 而在DA/PEI溶液中浸泡1 h后,CTA膜变为黄褐色. 这是多巴胺聚合后特有的颜色变化,说明多巴胺能在CTA多孔膜表面沉积,同时随着PEI的加入可加速PDA的形成. 本文进一步采用SEM和AFM表征了CTA膜改性前后的表面形貌. 从SEM图和AMF图中看出,CTA多孔膜的表面凹凸不平,粗糙度为396.0 nm,这符合热致相分离法制备多孔膜的特点. 经PDA沉积改性后,CTA-PDA膜的表面趋于平整,且均匀地分布着较多细小的球状凸起结构,表面粗糙度降低至99.3 nm. 根据文献[35]报道可知,多巴胺在碱性溶液中易发生自聚,形成PDA球状颗粒. PDA自聚膜以非共价相互作用为主,稳定性差. 本实验中发现PDA中间层在界面聚合的热处理中易使聚酰胺层发生脱落,这可能与PDA颗粒状自聚膜的不稳定性密切相关. 当PDA/PEI共沉积后,CTA-PDA/PEI膜的表面变得更为光滑细腻,而且球状凸起结构基本消除,表面粗糙度进一步降低至53.6 nm. 这是由于PEI与DA发生交联,在一定程度上破坏了PDA的自聚,减少了多巴胺分子间的反应几率,降低了自聚膜的形成概率[31,32].

    图 2

    Figure 2.  SEM and AFM images of (a, d) CTA, (b, e) CTA-PDA, and (c, f) CTA-PDA/PEI substrates. Inserts are photographs of substrates.

    CTA多孔膜表面覆盖一层PDA/PEI共沉积层后,势必改变其表面孔结构. 本文采用溶质截留法测定了CTA、CTA-PDA和CTA-PDA/PEI膜的截留分子量、表面平均孔径和孔径分布. 如图3所示,空白CTA多孔膜的表面孔径分布较宽,其截留分子量为5116.9 kDa,表面平均孔径为(73.7 ± 2.2) nm. 当覆盖PDA层后,CTA-PDA膜的表面孔径分布变窄,同时截留分子量下降至4464.9 kDa,表面平均孔径减小至(45.6 ± 2.8) nm. 随着PEI的引入,CTA-PDA/PEI膜的表面孔径分布明显变窄,而且其截留分子量进一步减小至4170.8 kDa,表面平均孔径为(30.0 ± 4.1) nm,约为空白CTA的1/2. 该结果说明PDA/PEI共沉积有利于改善膜表面孔结构. 这是由于PDA/PEI共沉积依赖氧气和PEI的含量,大尺寸的表面孔能吸附较多的氧气和PEI,促进PDA/PEI在大孔表面的共沉积,使得膜表面孔径趋于均一. Du等[36]曾利用过硫酸铵反扩散法诱导多巴胺/PEI在不同孔径下的差异化共沉积,获得了孔径分布窄的多孔膜. 对于界面聚合而言,表面孔径小、孔径分布窄的多孔支撑膜有利于获得具有叶片状凸起结构的薄膜复合膜[37,38].

    图 3

    Figure 3.  Pore size distribution of CTA, CTA-PDA and CTA-PDA/PEI substrates. Insert is the MWCO and average pore size of substrates.

    由于PDA/PEI共沉积薄膜具有良好的亲水性,因而经过共沉积改性后的膜表面亲水性得以进一步提升. 如图4所示,CTA膜的平均水接触角为71°,属于本征亲水性膜. 当表面沉积上PDA层后,CTA-PDA膜的平均水接触角为67°,说明聚多巴胺的亲水性与CTA膜相当. 相比之下,CTA-PDA/PEI膜的亲水性有较明显的提升,其平均水接触角降低至50°.

    图 4

    Figure 4.  Water contact angle of CTA, CTA-PDA and CTA-PDA/PEI substrates

    利用间苯二胺(MPD)和均苯三甲酰氯(TMC)在多孔支撑膜表面的油−水界面处发生界面聚合,形成聚酰胺(PA)薄膜,从而得到薄膜复合(TFC)正渗透膜. 基于界面聚合原理,中间层将对PA薄膜的形成、结构和性质产生直接影响. 图5为以不同CTA多孔膜为支撑层的TFC膜的FTIR/ATR谱图. 由图可知,3种不同的多孔支撑膜经界面聚合后,其表面红外光谱中均出现了1663和1543 cm−1两处特征吸收峰,分别代表酰胺基团中C=O和N―H的伸缩振动特征峰. 此外,1612 cm−1处出现了苯环骨架伸缩振动的特征吸收峰. 该结果表明MPD与TMC在CTA、CTA-PDA、CTA-PDA/PEI多孔膜表面均发生了界面聚合,并形成了聚酰胺层.

    图 5

    Figure 5.  FTIR/ATR spectra of TFC membranes

    图6的SEM图中发现,空白CTA多孔膜表面上形成的聚酰胺薄膜表现为紧密的块状结构,局部有少量叶片状结构(图6(a)中箭头所示),但叶片的舒展程度很小. 相比之下,经过PDA沉积改性后,界面聚合所得到的聚酰胺薄膜具有数量众多、尺寸更大、结构更舒展的叶片状结构(图6(b)). 在PDA/PEI共沉积中间层上界面聚合后,CTA-PDA/PEI-PA膜表面呈现了更均匀且结构舒展的叶片状结构(图6(c)). AFM结果进一步佐证了聚酰胺的结构变化. 同时粗糙度结果显示,CTA-PDA/PEI-PA膜的表面粗糙度(69.3 nm)小于CTA-PA膜(140.0 nm)和CTA-PDA膜(184.0 nm),该结果与SEM观察到的表面形貌一致. 由此看出,经过PDA/PEI共沉积改性后的CTA膜更容易获得形貌与结构均匀的聚酰胺薄膜,这与多孔支撑膜的表面形貌和孔结构密切相关. 如前所述,经PDA/PEI共沉积改性后,CTA-PDA/PEI膜的表面变得更加平滑、孔径减小而孔径分布趋于均一,这有助于膜表面均匀吸附MPD单体,并且在界面聚合中后期均匀地从支撑层表面孔中扩散出来,进一步与TMC反应形成均匀的聚酰胺薄膜. 该结果与Wang等的研究结果一致[37].

    图 6

    Figure 6.  SEM and AFM images of (a, d) CTA-PA membrane, (b, e) CTA-PDA-PA membrane, and (c, f) CTA-PDA/PEI-PA membrane

    此外,图7显示CTA-PA膜(126°)和CTA-PDA-PA膜(95°)的表面水接触角均大于CTA-PDA/PEI-PA膜(59°),说明CTA-PDA/PEI–PA膜的表面亲水性明显优于前两者. 一方面,PDA/PEI共沉积中间层本身具有优良的亲水性[21];另一方面,中间层中的PEI在界面聚合过程中扩散至油水界面,利用PEI分子链上的氨基与TMC的酰氯发生反应而进入聚酰胺层,从而增加了聚酰胺层的亲水性[39].

    图 7

    Figure 7.  Water contact angle of TFC membranes

    水通量(Jw)、反向盐通量(Js)以及两者的比值“净盐通量”(Js/Jw)是反映正渗透膜性能的重要参数. 本文选用1 mol/L的NaCl水溶液为汲取液,去离子水为供给液,分别在FO模式和PRO模式下测试了3种TFC膜的正渗透性能,结果如图8所示. 如图8(a)所示,CTA-PA膜在FO模式和PRO模式下的水通量分别为(4.5 ± 0.7)和(6.4 ± 1.2) L/(m2·h),而CTA-PDA膜的水通量提高至(6.1 ± 0.7) L/(m2·h)(FO模式)和(10.1 ± 1.0) L/(m2·h) (PRO模式). 相比之下,CTA-PDA/PEI-PA膜总体上具有最大的水通量(7.1 ± 2.2) L/(m2·h)(FO模式)和(9.0 ± 1.2) L/(m2·h)(PRO模式),比CTA-PA膜提高了57.8% (FO模式)和40.6% (PRO模式). 这是由于CTA-PDA/PEI-PA膜的聚酰胺薄膜具有更多、结构更均匀、亲水性优良的叶片状结构,增大了与水的有效接触面积.

    图 8

    Figure 8.  Performance of TFC membranes: (a) Jw, (b) Js and (c) Js/Jw test under FO mode and PRO mode

    另一方面,在正渗透过程中,盐溶质的反向扩散会导致进料液浓度提高,减小汲取液浓度,最终降低有效渗透压差,造成水通量远低于理论值. 因此,反向盐通量反映了TFC膜对盐的截留作用. 如图8(b)所示,CTA-PA膜的反向盐通量较大,FO模式下为(8.6 ± 0.4) g/(m2·h),PRO模式下为(13.8 ± 0.7) g/(m2·h). 随着中间层的加入,TFC膜的反向盐通量明显减小. CTA-PDA-PA膜的反向盐通量下降至(5.0 ± 0.2) g/(m2·h)(FO模式)和(13.0 ± 0.4) g/(m2·h)(PRO模式). CTA-PDA/PEI-PA膜的反向盐通量进一步减小至(1.4 ± 0.1) g/(m2·h)(FO模式)和(6.3 ± 0.3) g/(m2·h) (PRO模式). 其中,CTA-PDA/PEI-PA膜的反向盐通量较没有中间层的CTA-PA膜下降了83.7% (FO模式)和54.3% (PRO模式). 说明PDA/PEI共沉积中间层有助于提高聚酰胺薄膜对盐溶质的反向截留,该结果与Yang等[16]报道的结果一致.

    更重要的是,TFC膜的“净盐通量”(Js/Jw)也随着PDA/PEI共沉积中间层的加入而显著降低(图8(c)). 该比值反映TFC膜的选择性,值越小,说明膜对水的选择性越高. 如图所示,CTA-PDA/PEI-PA膜的“净盐通量”大幅下降至(0.2 ± 0.06) g/L (FO模式)和(0.7 ± 0.1) g/L (PRO模式),与CTA-PA膜相比,分别减小了90.9% (FO模式)和74.1% (PRO模式). 总体上看,PDA/PEI共沉积中间层有助于提高TFC膜的水渗透性能和渗透选择性.

    利用多巴胺/聚乙烯亚胺快速共沉积,构建了以三醋酸纤维多孔支撑膜、聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积中间层、聚酰胺薄膜的薄膜复合正渗透膜. 聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积中间层使得多孔支撑膜的表面变得平整光滑、孔径分布均一、表面孔径变窄. 在聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积中间层表面界面聚合得到的聚酰胺薄膜呈现出数量更多、结构更均匀舒展的叶片状结构,有效提高了薄膜复合正渗透膜的水通量和渗透选择性.


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  • Figure 1  Schematic of preparation process of CTA-PDA/PEI-PA membrane

    Figure 2  SEM and AFM images of (a, d) CTA, (b, e) CTA-PDA, and (c, f) CTA-PDA/PEI substrates. Inserts are photographs of substrates.

    Figure 3  Pore size distribution of CTA, CTA-PDA and CTA-PDA/PEI substrates. Insert is the MWCO and average pore size of substrates.

    Figure 4  Water contact angle of CTA, CTA-PDA and CTA-PDA/PEI substrates

    Figure 5  FTIR/ATR spectra of TFC membranes

    Figure 6  SEM and AFM images of (a, d) CTA-PA membrane, (b, e) CTA-PDA-PA membrane, and (c, f) CTA-PDA/PEI-PA membrane

    Figure 7  Water contact angle of TFC membranes

    Figure 8  Performance of TFC membranes: (a) Jw, (b) Js and (c) Js/Jw test under FO mode and PRO mode

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  • 发布日期:  2020-04-01
  • 收稿日期:  2019-11-14
  • 修回日期:  2019-12-09
  • 网络出版日期:  2020-01-06
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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