Citation: Hongfei Ma, Tie Yu, Xiulian Pan, Xinhe Bao. Confinement effect of carbon nanotubes on the product distribution of selective hydrogenation of cinnamaldehyde[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2017, 38(8): 1315-1321.
碳纳米管限域效应对肉桂醛选择加氢产物分布的影响
因此，本文以肉桂醛选择性加氢反应为探针，研究限域效应对产物选择性的影响规律.采用管径为1-3 nm的碳纳米管，基于气相填充的方法将Ru纳米团簇分散于碳纳米管的管腔中，得到碳纳米管限域的Ru催化剂（Ru@CNT）；采用浸渍法制备了碳纳米管管外壁负载的催化剂（Ru/CNT）来进行对比.肉桂醛含有共轭的C=C和C=O键，由于C=C键能低于C=O，前者更易发生加氢反应.结果表明，分散在碳纳米管外壁的Ru催化剂可以催化肉桂醛中的C=C加氢，得到氢化肉桂醛（HCAL）；而Ru@CNT催化剂不仅可以催化C=C加氢得到氢化肉桂醛HCAL，还可以催化C=O键加氢得到肉桂醇，以及氢化肉桂醇.通过高分辨透射电镜、拉曼、程序升温还原、程序升温脱附对催化剂进行了表征.发现碳纳米管限域的纳米团簇金属颗粒的粒径大约为1-2 nm，与管外负载的金属颗粒相近，但是Ru@CNT催化剂上仍有部分金属纳米团簇分布在管外壁，这可能是Ru@CNT催化剂上有C=C键加氢产物的一个原因.碳纳米管独特的限域效应促进了Ru物种的还原，在H2气氛下管内Ru物种的还原温度比管外低20℃.金属与碳纳米管的内、外壁之间的电子相互作用，纳米管腔的空间限制作用及管腔富集作用可能是产物分布产生差异的原因.
English
Confinement effect of carbon nanotubes on the product distribution of selective hydrogenation of cinnamaldehyde
-
Key words:
- Carbon nanotubes
- / Confined catalysis
- / Ruthenium
- / Selective hydrogenation
- / Cinnamaldehyde
- / Selectivity modulation
-
-
[1] P. M. Ajayan, Chem. Rev., 1999, 99, 1787-1799.
-
[2] D. Ugarte, A. Chatelain, W. A. de Heer, Science, 1996, 274, 1897-1899.
-
[3] L. Maggini, M. E. Fustos, T. W. Chamberlain, C. Cebrian, M. Natali, M. Pietraszkiewicz, O. Pietraszkiewicz, E. Szekely, K. Kamaras, L. De Cola, A. N. Khlobystov, Bonifazi D, Nanoscale, 2014, 6, 2887-2894.
-
[4] A. Pollack, S. Alnemrat, T. W. Chamberlain, A. N. Khlobystov, J. P. Hooper, S. Osswald, Small, 2014, 10, 5077-5086.
-
[5] W. Chen, X. L. Pan, X. H. Bao, J. Am. Chem. Soc., 2007, 129, 7421-7426.
-
[6] W. Chen, X. L. Pan, M. G. Willinger, D. S. Su, X. H. Bao, J. Am. Chem. Soc., 2006, 128, 3136-3137.
-
[7] M. Menon, A. N. Andriotis, G. E. Froudakis, Chem. Phys. Lett., 2000, 320, 425-434.
-
[8] S. J. Guo, X. L. Pan, H. L. Gao, Z. Q. Yang, J. J. Zhao, X. H. Bao, Chem. Eur. J., 2010, 16, 5379-5384.
-
[9] W. Chen, Z. L. Fan, X. L. Pan, X. H. Bao, J. Am. Chem. Soc., 2008, 130, 9414-9419.
-
[10] R. M. M. Abbaslou, A. Tavassoli, J. Soltan, A. K. Dalai, Appl. Catal. A, 2009, 367, 47-52.
-
[11] X. L. Pan, Z. L. Fan, W. Chen, Y. J. Ding, H. Y. Luo, X. H. Bao, Nat. Mater., 2007, 6, 507-511.
-
[12] X. Yang, W. B. Wang, L. P. Wu, X. J. Li, T. J. Wang, S. J. Liao, Appl. Catal. A, 2016, 526, 45-52.
-
[13] F. Zhang, F. Jiao, X. L. Pan, K. Gao, J. P. Xiao, S. Zhang, X. H. Bao. ACS Catal., 2015, 5, 1381-1385.
-
[14] E. Castillejos, P. J. Debouttiere, L. Roiban, A. Solhy, V. Martinez, Y. Kihn, O. Ersen, K. Philippot, B. Chaudret, P. Serp, Angew. Chem. Int. Ed., 2009, 48, 2529-2533.
-
[15] T. Trang Nguyen, P. Serp, ChemCatChem, 2013, 5, 3595-3603.
-
[16] H. B. Zhang, X. L. Pan, X. H. Bao, J. Energy Chem., 2013, 22, 251-256.
-
[17] F. Zhang, X. L. Pan, Y. F. Hu, L. Yu, X. Q. Chen, P. Jiang, H. B. Zhang, S. B. Deng, J. Zhang, T. B. Bolin, S. Zhang, Y. Y. Huang, X. H. Bao, Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 2013, 110, 14861-14866.
-
[18] J. S. Qiu, H. Z. Zhang, X. N. Wang, H. M. Han, C. H. Liang, C. Li, React. Kinet. Catal. Lett., 2006, 88, 269-275.
-
[19] D. Wang, Y. J. Zhu, C. G. Tian, L. Wang, W. Zhou, Y. L. Dong, H. J. Yan, H. G. Fu, ChemCatChem, 2016, 8, 1718-1726.
-
[20] S. Galvagno, G. Capannelli, G. Neri, A. Donato, R. Pietropaolo J. Mol Catal., 1991, 64, 237-246.
-
[21] C. L. Liu, K. S. Kim, J. Baek, Y. M. Cho, S. W. Han, S. W. Kim, N. K. Min, Y. M. Choi, J. U. Kim, C. J. Lee, Carbon, 2009, 47, 1158-1164.
-
[22] Y. Wang, Z. M. Rong, Y. Wang, P. Zhang, Y. Wang, J. P. Qu, J. Catal., 2015, 329, 95-106.
-
[23] J. Guan, X. L. Pan, X. Liu, X. H. Bao, J. Phys. Chem. C, 2009, 113, 21687-21692.
-
[24] P. Kondratyuk, J. T. Yates Jr, Acc. Chem. Res., 2007, 40, 995-1004.
-
-
扫一扫看文章
计量
- PDF下载量: 0
- 文章访问数: 0
- HTML全文浏览量: 0
下载:
