A N, O dual-doped honeycomb-like porous carbon (DHPC) was designed and prepared as an efficient selenium host material for lithium-selenium (Li-Se) and sodium-selenium (Na-Se) batteries. The DHPC possessed a hierarchical porous structure that effectively encapsulates Se and suppresses the shuttle effect of polyselenides. Combined with theoretical calculations, it is confirmed that the N, O dual-doping enhances the chemical adsorption of polyselenides. The Se@DHPC cathode delivered a high initial charging capacity of 675 mAh·g^-1 and excellent cycling stability (with a capacity decay rate of only 0.14% per cycle) in Li-Se batteries. Moreover, it exhibited a high capacity of 688 mAh·g^-1 and a remarkable capacity retention rate after 300 cycles in Na-Se batteries.

用活性氧(ROS)光催化降解微塑料(MPs)被认为是一种环保且可持续处理水生环境中MPs污染的方法。然而，由于传统光催化剂中电荷载流子的低迁移率和快速复合率使得该手段的使用面临较大挑战。本文通过热聚合耦合热溶剂工艺成功制备了氧硫共掺杂氮化碳纳米片(OSCN)。其中，O、S共掺杂可以有效降低带隙宽度，并提高氮化碳(C₃N₄)的光响应效率。同时，O/S掺杂原子有效增强了电子分布的离域，提高了载流子的分离能力，进一步促进了ROS的形成并提高了材料的光催化性能。与C₃N₄相比，OSCN对不同类型MPs (传统的石油基MPs—聚乙烯PE和可生物降解的生物基MPs—聚乳酸PLA)的光催化降解效果和矿化率显著提高，其中PE和PLA的质量损失分别增加了32.8%和34.1%。值得注意的是，OSCN产生的•OH和¹O₂协同催化了PE的降解，而•OH则是引发PLA光解和水解的主要自由基。本研究对光催化技术在水环境MPs污染修复中的应用具有重要意义。

为避免使用当前g-C₃N₄纳米片合成策略中的外加辅助，如模板、强酸、强碱等，本研究设计了一种g-C₃N₄熔融中间体运输的创新模式，在没有任何外加物质辅助情况下，成功一步合成富含氨基g-C₃N₄纳米片。该创新模式具体包括先将三聚氰胺放置在倒置坩埚的顶部平台上，随后进行一步煅烧。在煅烧过程中，三聚氰胺及其随后形成的g-C₃N₄中间体转变为熔融状态，并沿倒置坩埚外表面逐渐向下流动。这种熔融中间体运输模式可以有效减少其团聚，并使其依次分批聚合成富含氨基的g-C₃N₄纳米片。此外，所得富氨基g-C₃N₄纳米片的光催化产H₂O₂速率显著提高，约为85.8 μmol·L^–1·h^–1，是传统块体g-C₃N₄的2倍，这主要是因为除了其纳米片结构具有较大的比表面积外，富氨基结构可以有效增强对O₂原料和*OOH中间体的吸附，并加速*OOH高效转化为H₂O₂。该探究提供了一种创新模式来合成富含氨基的g-C₃N₄纳米片，并深入探究了其光催化机理。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)在光催化制备过氧化氢(H₂O₂)领域有巨大潜力。然而，低的两电子氧还原活性严重限制了g-C₃N₄的光催化产H₂O₂效率。在这项研究中，我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C₃N₄材料，合成了钾掺杂的高晶化g-C₃N₄光催化剂(CN-K)。所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸(大约20到50纳米)。更重要的是，掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O₂吸附和稳定*OOH中间体，从而提高钾掺杂高晶化g-C₃N₄光催化剂的两电子氧还原活性。其中CN-K(1:6)样品具有显著增强的光催化产H₂O₂速率(7.8 mmol·L^-1·h^-1)，且在420 nm下的表观量子效率为5.17%，光催化活性是传统块状g-C₃N₄样品的220倍。这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C₃N₄光催化剂两电子氧还原活性的机理，而且为设计高效g-C₃N₄基光催化剂提供了新的见解。

范德华异质结因其优异的电荷分离能力和在调节电子特性方面的显著灵活性而展现出卓越优势。本研究探讨了二维/二维(2D/2D) g-C₃N₄@BN范德华异质结在光催化合成过氧化氢(H₂O₂)中的潜在应用。基于该异质结，我们深入研究了三重态激子与单线态氧之间的能量转移过程，强调了催化剂结构对电荷分离和三重态电子稳定生成的重要性。通过构建电荷转移路径，异质结内的内置电场有效驱动了电荷载流子的定向迁移，显著延长了其寿命。我们采用了两种修饰策略来调控催化剂的激发态电子特性，包括调整层间排列以增强电荷传输能力，以及卤素修饰以提高材料的光响应性。实验验证表明，与CN相比，代表性的氯化-CN@BN有效抑制了激子复合，将激发态载流子的寿命延长了3.52倍。此外，H₂O₂的光催化产率提高了2.73倍。本研究为开发新型光催化剂提供了理论基础，并启发了从氧气直接合成H₂O₂的催化剂设计。

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb₂O₆纳米片上原位生长C₃N₅纳米棒，设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb₂O₆/富氮C₃N₅ S型异质结。通过构筑S型异质结，在界面处产生IEF，促进电荷从SnNb₂O₆向C₃N₅的定向迁移。与此同时，C₃N₅中的DF提供一种驱动力，将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结实现了快速的定向电子转移，从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的最佳产氢速率高达1090.0 μmol∙g⁻¹·h⁻¹ (反应过程中持续释放H₂气泡)，分别是SnNb₂O₆和C₃N₅的38.8和10.7倍。此外，SnNb₂O₆/C₃N₅异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr(Ⅵ)方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振(EPR)、时间分辨光致发光光谱(TPRL)和密度泛函理论(DFT)计算，本文系统探讨了SnNb₂O₆/C₃N₅异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。

以水和氧气为原料，光催化产过氧化氢(H₂O₂)具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注。针对氮化碳(g-C₃N₄)本征光催化活性低的问题，本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C₃N₄纳米片光催化剂。煅烧条件对g-C₃N₄的结构属性和催化性能有显著影响。两步焙烧和1 ℃·min^-1最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H₂O₂效率(3177.0 µmol·g^-1·h^-1)，为一步焙烧和1 ℃·min^-1升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6 µmol·g^-1·h^-1)的3.7倍，高于文献报导的纯g-C₃N₄产H₂O₂效率。CN-T-1在5次循环使用中H₂O₂产率先略有下降，后基本保持不变，表现出良好的稳定性。相较于CN-O-1，CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命，以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 eV, 比CN-O-1大+0.26 eV)和更正的价带位置。•O₂^-自由基被证实为主要的活性物种。CN-T-1光催化产H₂O₂被证实为两步单电子ORR路径(O₂ + e^- → •O₂^- → H₂O₂)。

采用原位溶剂热法合成了氮空位g-C₃N₄(NVCN)、Ti₃C₂T_x(TCT)、W₁₈O₄₉(WO)三者复合的CN/TCT/WO异质结材料，并对其物相组成、微观结构、光学和光电化学性质及光催化降解性能进行表征。CN/TCT/WO异质结因缺陷的表面等离激元共振效应表现出全太阳光谱吸收特性。此外，多级异质界面的形成及缺陷的局域电磁场增强效应提高了材料光生电子-空穴对的分离效率并延长了其寿命。Ⅱ型异质结以TCT为电子媒介转变为Z型异质结，提高了表面氧化还原反应的驱动力。最优的异质结在可见光照射40 min、近红外光照射180 min时，对四环素的矿化效率分别达到82.9%和72.3%，同时可以分解和矿化环丙沙星、氧氟沙星、诺氟沙星和甲硝唑等抗生素。循环实验结果证实了该异质结材料具有良好的结构稳定性和可重复使用性。

The double perovskite oxide La_0.6Sr_1.4Ni_0.4Co_1.6O₆ (LSNC) was synthesized using a simple sol-gel method, followed by physical mixing with S/N co-doped graphene (S/NG) to prepare LSNC@S/NG, thereby achieving excellent electrical conductivity and abundant active sites. When the mass fraction of S/NG was 15%, LSNC@S/NG-15% exhibited the largest specific surface area (11 m²·g^-1) and electrochemical double-layer capacitance (71.14 mF·cm^-2), which were significantly superior to those of the pristine perovskite. In linear sweep voltammetry (LSV) tests, this optimized composite demonstrated the best electrocatalytic activity for both the oxygen evolution reaction (OER) and oxygen reduction reaction (ORR), achieving high anodic and cathodic current densities of 356.0 mA·cm^-2 (termination potential: 1.97 V) and 300.4 mA·cm^-2 (termination potential: 0.37 V), respectively. This remarkable enhancement in performance is attributed to the strong synergistic effect between the catalytically active LSNC particles and the highly conductive, defect-rich S/NG support, which facilitates rapid charge transfer and provides a larger density of accessible active sites.

学术界在表述环加成反应时，(m + n + …)和[m + n + …]环加成混用，不利于准确的学术交流。本文介绍了国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)规定的两种环加成反应表述方式，指明了它们的准确含义和使用环境。