【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100226
在可持续发展需求驱动下,开发后锂离子电化学储能体系已成为当前的研究焦点。可充电镁金属电池(RMBs)凭借金属镁负极资源丰度高、体积比容量大及无枝晶沉积的安全特性,展现出突出的下一代储能技术潜力。近年来镁兼容电解液的突破性进展有效破解了负极钝化和低库仑效率等难题,推动RMBs研究迈入新阶段。然而,二价镁离子的强极化效应与高电荷密度特征,使其与正极材料间产生强静电力作用,导致缓慢的固态扩散动力学,这成为制约RMBs能量密度与循环稳定性的核心瓶颈。本文系统梳理了RMBs无机正极材料的最新进展,重点针对聚阴离子化合物、氧化物、硫化物和硒化物四大类材料体系展开分析,探究了材料结构、电化学性能与镁离子存储机制之间的关联,既讨论了重大进展也分析了持续存在的问题,从聚阴离子化合物的循环寿命到氧化物的动力学障碍,再到硫属化合物的穿梭效应等等。在此基础上,总结了应对这些挑战的有效材料工程策略,包括缩短扩散路径的纳米结构设计、增强导电性的复合工程、促进离子传输的层间扩展、创造活性位点的缺陷调控、非晶化处理以及稳定晶体结构的元素掺杂等。针对特定材料局限性,合理整合上述策略对突破当前性能瓶颈至关重要。期望未来研究重点发展先进原位/工况表征技术,探索新型正极材料设计范式,并致力于电极-电解质体系的协同匹配。本综述旨在为设计高性能RMBs正极材料提供理论支持,推动可充电镁金属电池的技术进步与实际应用。
