【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250255
采用水热法成功将镁(Mg)引入ZSM-5分子筛骨架结构中,系统考察了Mg含量对分子筛孔的结构、酸性质、骨架铝(framework aluminum,AlF)分布及催化生物乙醇制丙烯(bioethanol to propylene,ETP)反应性能的影响。结果表明,随着Mg含量的增加,分子筛介孔体积显著增大,结晶度略有下降。氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶红外(Py-IR)分析结果显示,Mg的引入有效降低了分子筛总酸量和强酸强度,同时提高了Brønsted酸的比例。固体核磁共振(27Al MAS NMR)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)表明,Mg的引入促使AlF从通道交叉处向正弦或直通道迁移,并减少了铝对(aluminum pair,Alpair)的形成。催化反应评价结果显示,适量Mg改性的分子筛(2-MgHZ5)表现出最优的ETP性能,丙烯选择性从改性前的ZSM-5(HZ5)的26.8%提高至29.5%,丙烯选择性维持在不低于10%的时间更是从HZ5的15 h显著延长至30 h,这归因于其适中的酸强度、丰富的介孔结构以及Al分布的优化有效抑制了芳烃循环和积碳生成,促进了烯烃-环戊二烯循环路径。
