多级Ag/Bi/氮空位g-C3N4/Ti3C2Tx肖特基结的构筑及其全光谱催化性能
王敏, 辛德华, 石雅宁, 朱文垚, 张苑群, 章薇
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230477
采用原位溶剂热反应制备多级Ag/Bi/Nv-g-C3N4(氮空位-g-C3N4)/Ti3C2Tx肖特基结,并对其物相组成和晶体结构、微观形貌和孔结构、表面元素组成和化学态、光学和光电化学性质进行了表征。由于Ag、Bi和Ti3C2Tx协同的表面等离激元共振效应,Ag/Bi/Nv-g-C3N4/Ti3C2Tx表现出全光谱吸收特性。由载流子浓度差驱动的界面极化电荷转移诱导形成的肖特基结,显著提高了光生载流子(包括热电子和热空穴)的分离效率和利用率。因此,与Nv-g-C3N4、Ti3C2Tx、Ag/Nv-g-C3N4、Bi/Nv-g-C3N4和Ag/Bi/Nv-g-C3N4相比,Ag/Bi/Nv-g-C3N4/Ti3C2Tx表现出显著增强的全光谱催化活性,其在可见光和近红外光照射下光催化降解四环素的反应速率常数分别为0.033和0.008 6 min-1,为对比样品的10~2.1倍和8.6~1.8倍。
关键词: 肖特基结, 表面等离激元共振, 全光谱催化, 盐酸四环素
氮空位g-C3N4/Bi/BiOBr/BiOI异质结材料的制备及其全光谱催化降解性能
王敏, 辛德华, 章薇, 杨海英, 王玉春, 刘赵荣, 史蒙, 石乐
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250109
采用原位溶剂热法制备了氮空位g-C3N4(NVCN)/Bi/BiOBr/BiOI多元异质结光催化材料,并使用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、N2吸附-脱附测试、X射线光电子能谱、光致发光光谱、光电化学测试等方法对其组成、形貌、比表面积和孔结构、缺陷和元素化学态、光学和光电化学性质进行表征。NVCN/Bi/BiOBr/BiOI异质结对可见光和近红外光的吸收能力因缺陷和金属Bi的局域表面等离激元共振效应显著增强。其在可见光下照射60 min和近红外光下照射6 h时,分别可以分解90.7%和78.5%的环丙沙星,对应的矿化率分别为73.1%和62.1%。由光电化学测试和自由基捕获实验结果可知,NVCN/Bi/BiOBr/BiOI异质结全光谱催化性能的提高归因于光学性质的改善、光生载流子分离效率的提高和寿命的延长,以及双S型电荷转移机制的形成。
关键词: g-C3N4, BiOBr, BiOI, 异质结, 全光谱催化, 环丙沙星
光辅助铜氧化物催化氨硼烷水解制氢性能
王晨阳, 白乙艳, 章薇, 刘赵荣, 王玉春
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250116
采用液相还原法首先合成纳米Cu2O,再通过煅烧的方式成功制备出系列价态可调的Cu2O/CuO复合结构,并测试其在黑暗条件下的普通催化性能以及光辅助催化氨硼烷水解制氢的性能。通过X射线衍射、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外可见分光光度计对催化剂进行系统表征。结果表明,Cu2O/CuO复合结构为类树莓状纳米空心球,其中CuO的含量随煅烧时长增加而升高,并且相较于单相Cu2O增强了对可见光的吸收与利用。复合结构在可见光辅助条件下,催化水解制氢速率最高可达150.09 mL·g-1·min-1,且反应所需活化能仅为37.1 kJ·mol-1,明显优于黑暗条件。Cu2O/CuO催化剂在催化氨硼烷水解过程中发生表面重构形成Cu/Cu2O/CuO,金属与氧化物的复合结构在可见光下提供了更加高效的活性氢产生过程,进而增强了催化活性。
关键词: 氨硼烷, 水解制氢, 催化剂, 铜氧化物, 光辅助
Z型g-C3N4/Bi2WO6异质结的构筑及光催化降解氧氟沙星性能
辛德华, 王敏, 章薇, 寇文杰, 郝学之
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250368
采用高温热聚合结合原位溶剂热法构建了Z型g-C3N4/Bi2WO6异质结光催化材料。借助X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外可见近红外漫反射光谱对异质结材料的组成、结构和光学性质进行了详细表征。结果表明,氧空位缺陷通过局域表面等离激元共振效应提高了异质结对可见光和近红外光的吸收能力;Ⅱ型异质结向Z型异质结的转变提高了光生电子-空穴对的分离效率和氧化还原能力。g-C3N4/Bi2WO6异质结在可见光和近红外光照射下降解氧氟沙星的表观速率常数分别可以达到0.045 8和0.003 8 min-1,明显高于单组分g-C3N4和Bi2WO6。同时,该异质结具有良好的循环稳定性和可重复使用性。
关键词: g-C3N4, Bi2WO6, 氧空位, Z型异质结, 光催化, 氧氟沙星降解
Z型氮空位g-C3N4/Ti3C2Tx/W18O49异质结的构建及其全光谱催化抗生素降解性能
王敏, 辛德华, 谈国强, 吴晓露, 章薇, 畅通, 贾李娟, 王玉春, 刘赵荣
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20260086
采用原位溶剂热法合成了氮空位g-C3N4(NVCN)、Ti3C2Tx(TCT)、W18O49(WO)三者复合的CN/TCT/WO异质结材料,并对其物相组成、微观结构、光学和光电化学性质及光催化降解性能进行表征。CN/TCT/WO异质结因缺陷的表面等离激元共振效应表现出全太阳光谱吸收特性。此外,多级异质界面的形成及缺陷的局域电磁场增强效应提高了材料光生电子-空穴对的分离效率并延长了其寿命。Ⅱ型异质结以TCT为电子媒介转变为Z型异质结,提高了表面氧化还原反应的驱动力。最优的异质结在可见光照射40 min、近红外光照射180 min时,对四环素的矿化效率分别达到82.9%和72.3%,同时可以分解和矿化环丙沙星、氧氟沙星、诺氟沙星和甲硝唑等抗生素。循环实验结果证实了该异质结材料具有良好的结构稳定性和可重复使用性。
关键词: 异质结, 缺陷, 表面等离激元共振, 全光谱催化, 抗生素降解

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