LiFePO4改善无机/有机S型光催化剂的过氧化氢光合作用
李静萍, 严素定, 吴佳曦, 程强, 王楷
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100104
随着新能源产业的快速发展,废旧电池的利用引起了研究者的关注。开发以电池回收材料作为光催化剂的过氧化氢光合系统是一项重大挑战。本研究采用超声自组装技术,将电池材料磷酸铁锂(LFPO)纳米颗粒与石墨相氮化碳(CN)纳米片复合,构建了用于生产H2O2的无机/有机S型光催化剂。通过X射线光电子能谱(XPS)和开尔文探针力显微镜(KPFM)的原位分析表明,LFPO与CN之间的相互作用促进了内建电场(IEF)的形成,进而产生独特的S型电荷转移机制。结合电子自旋共振光谱、自由基捕获实验和原位漫反射红外傅里叶变换光谱,确定了H2O2生成的三种途径。得益于增强的载流子分离、强氧化还原能力和多通道H2O2形成机制,最优复合材料在模拟太阳光照射下表现出3.22 mol∙g−1∙h−1的优异H2O2产率。该研究通过从废电池材料中设计S型异质结,为研究可持续的H2O2光合作用途径提供了一种潜在的方法。
关键词: 光催化, H2O2生产, 无机/有机异质结, 电池基催化剂, S型机理
钛酸铋/氮化碳无机/有机复合S型异质结纯水光催化产过氧化氢
李可, 刘创, 李静萍, 王国宏, 王楷
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202403009
过氧化氢不仅是一种常见的工业化学品,还是潜在的能源载体。在纯水环境中人工光合成过氧化氢(H2O2)是一种具有成本效益且环保的方法。然而,传统的单一人工光合成H2O2催化剂存在光吸收有限、团聚严重、难以重复使用等问题,这严重阻碍了其应用。在本研究中,我们采用了简单的静电纺丝辅助超声组装策略,在有机石墨相氮化碳(CN) 纳米片表面上成功复合了无机钛酸铋纳米纤维(BTO),并形成了具有紧密接触界面的无机/有机BTOCN S型异质结光催化剂。经过光照,BTOCN复合材料的产H2O2速率达到1650 μmol∙g−1∙h−1,并且在纯水无牺牲剂条件下可以持续产生H2O2。这种增强的光催化活性归因于增强的光吸收、S型异质结的高电子-空穴分离效率和强氧化还原活性。原位辐照X射线光电子能谱测试和电子顺磁共振实验结果表明BTOCN异质结光催化剂中的电子迁移遵循梯型电荷转移路径。综上所述,本研究提供了一种简单的无机/有机S型异质结光催化剂的制备方法,该方法可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效的人工光合成过氧化氢效率。
关键词: 异质结, 光催化, 过氧化氢生成, S型机理
无机/有机S型异质结构建及高级氧化技术协同光热降解抗生素研究
程强, 李静萍, 柯振东, 李嘉明, 王楷
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100187
通过合理设计能够同时利用太阳能和高级氧化工艺(AOPs)的无机/有机催化剂,对抗生素污染物的降解具有重要前景。本研究采用超声辅助技术开发了具有氧空位的MoO2-x/g-C3N4 (MOCN) S型异质结,并将其作为太阳能驱动的过一硫酸盐(PMS)催化剂用于抗生素降解。利用密度泛函理论、飞秒瞬态吸收光谱和原位XPS分析,证实了MoO2-x与g-C3N4之间内建电场的形成以及S型异质结中的电荷转移路径。同时,MOCN异质结的氧空位和光热效应进一步加速了电子迁移速率。与原始MoO2-x和g-C3N4相比,优化后的MOCN-2催化剂在20 min内对四环素(TC)去除率达到了90.9%。连续流实验和抗菌活性实验共同验证了该催化剂在水处理应用中的实际可行性。基于上述分析,提出了TC降解的可能机制。本研究为合成S型异质结以改善废水处理提供了新策略。
关键词: 高级氧化技术, 无机/有机异质结, S型机制, 抗生素降解, 光热效应

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