Employing the reaction of chiral nitronyl nitroxide radical and rare-earth ions, two 2p-4f hetero-spin meso complexes [Ln(hfac)₃((R)-MePP-Ph-NIT)]₂, where Ln=Eu (1) and Dy (2), hfac=hexafluoroacetylacetone; (R)-MePP-Ph-NIT=2-(4-((R)-tert-butyl-2-methylpiperazine-1-carboxylate)phenyl)-4,4,5,5-tetramethylimidazoline-1-oxyl-3-oxide, have been assembled. In both complexes, two chiral radicals ligate to two Ln(Ⅲ) ions to produce a cyclic dinuclear structure. Complex 1 shows the characteristic fluorescence emission of the Eu(Ⅲ) ion. In complex 2, the frequency-dependent out-of-phase susceptibility signals connected with magnetic relaxation confirm single-molecule magnet (SMM) behavior.

有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其优异的光伏性能(PCE)和简单的制备工艺而受到广泛关注。然而，界面处的电荷复合是制约PSCs光电转换效率进一步提高的关键因素。本文基于旋涂镀膜法利用室温合成的六氯锡酸铵(AH)晶体对钙钛矿薄膜(PSK)和电子传输层之间的界面进行修饰。AH是一种无机锡基钙钛矿材料，可以钝化PSK中的缺陷，建立更好的晶格匹配，从而提高PSK的质量和结晶度。开尔文探针力显微镜结果证实，AH促进了光生电子的定向迁移。飞秒瞬态吸收光谱结果说明AH有效缩短了电子抽取寿命，促进了界面电子转移。基于AH改性的优点，AH修饰的PSCs具有更高的PCE和更小的迟滞效应。

通过光催化将CO₂转化为高附加值碳氢化合物在可持续能源领域具有巨大潜力，但实现高活性和选择性仍然具有挑战性。本文中，一种新型的TiO₂/CdS异质结光催化剂在光催化CO₂还原中表现出优异的性能。优化后的催化剂的CH₄产率比纯TiO₂提高了4.2倍，且对CH₄的选择性高达65.4% (CO为34.6%)。其增强的活性源于独特的形貌，促进了CO₂的吸附和传质，以及CdS与TiO₂之间形成紧密的S型异质结，这提高了电荷分离效率，同时保持了强氧化还原电位。并且，飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)与原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)相结合，为光催化二氧化碳还原路径提供了直接证据，并确定了CdS上的硫位点是稳定*CH₃O、*CHO和*CO中间体的关键，从而促进选择性生成CH₄。此外，基于密度泛函理论(DFT)的理论计算进一步补充了实验结果。计算证实了S型异质结的电子结构特征，揭示了原子尺度上的能级和电荷转移机制。这不仅加深了我们对光催化过程的理解，还为进一步优化光催化剂设计提供了理论基础。总体而言，我们的工作展示了TiO₂/CdS异质结光催化剂在光催化CO₂还原中的优异性能。

共价有机框架材料(COFs)因其结构可精确调控且具有高比表面积，被认为是极具前景的过氧化氢(H₂O₂)光催化合成材料。然而，pH值对COFs在光催化合成H₂O₂过程中稳定性的关键影响尚不明确。本研究通过简单质子化策略显著提升了亚胺连接型COF的光催化H₂O₂合成性能。值得注意的是，质子化COF在弱酸性条件(pH ≥ 3)下表现出优异的稳定性，但在强酸性条件(pH < 3)下会发生不可逆水解。质子化过程发生在亚胺单元的氮原子上，具有双重功能：抑制超快电荷复合(由飞秒瞬态吸收光谱证实)以及直接为H₂O₂生成提供质子源。此外，在光催化体系中引入氟离子(F⁻)可进一步提高H₂O₂产率，F⁻的强电负性促进了电子从COF向F⁻转移，从而实现光生载流子的空间分离。机理研究证实H₂O₂通过双电子氧还原反应路径生成。这些发现阐明了质子化COFs的pH依赖性稳定性与活性，为载流子转移动力学提供了思路，并为开发高效稳定的COF基光催化剂用于太阳能驱动H₂O₂合成确立了设计原则。

非晶材料的阻抗匹配与损耗能力平衡仍是获得优异微波吸收性能的重大挑战。本研究通过在FeSiBCr薄片中构建FeNi和α-Fe双纳米晶相，增强损耗能力并优化阻抗匹配。双超细纳米晶相与非晶薄片不仅提供包含自然共振、交换共振和涡流损耗的多重磁损耗能力，同时促进磁导率提升；而引入的非晶/纳米晶相异质界面带来大量缺陷和偶极子，增强了多极化损耗。此外，非晶FeSiBCr基体确保高电阻率和低介电常数。更在FeSiBCr薄片表面形成约15 nm的非晶混合氧化物层以引入界面极化。双纳米晶相、非晶FeSiBCr薄片及核壳结构共同保障了良好的阻抗匹配与增强的损耗能力，实现卓越微波吸收性能。优化后的复合材料在12.4 GHz频率、2.20 mm厚度下获得−40.62 dB的最小反射损耗，1.90 mm厚度时有效吸收带宽达6.40 GHz (覆盖11.44–17.84 GHz)。通过周期性多层结构设计，更可将吸收带宽扩展至12.68 GHz，提升幅度达198.1%。雷达散射截面仿真进一步验证了其在实际场景中的优异隐身性能。

电磁污染治理与雷达隐身的双重需求持续驱动着高性能宽频微波吸收材料的创新发展。然而，现有过渡金属基体系因趋肤效应存在严重阻抗失配，而传统外源氧化物包覆策略虽能改善阻抗匹配，却会牺牲材料本征磁响应。为解决上述问题，本文采用梯度可控热氧化策略处理气雾化等原子比FeCo合金粉末，制备了氧化程度连续可调的FeCo@(Fe,Co)_xO₄多相核壳异质结构。氧化程度同时调控核壳比例、多相壳层组成和界面缺陷状态。该原位拓扑化学方法保留了强磁性金属内核，以维持高频磁损耗。同时，衍生的多相半导体壳层优化了阻抗匹配，确保电磁波有效入射。随后，入射能量通过磁–介电协同多重损耗机制被耗散。一方面，功函数梯度诱导的Mott–Schottky内建电场结合氧空位偶极和混合价态Fe²⁺/Fe³⁺、Co²⁺/Co³⁺电子跃迁网络，精准调控极化弛豫时间，在X至Ku波段激活宽频多级极化耗散。另一方面，粗糙核壳异质界面处形成的高密度界面自旋钉扎阵列，通过磁交换弹簧效应触发强交换共振和自旋摩擦热耗散，构成主导衰减机制。因此，FeCo-450在1.9 mm厚度下实现RL_min = −60.11 dB、EAB = 7.12 GHz的卓越吸波性能，为下一代磁性金属基宽频微波吸收材料设计提供了重要指导。

光催化合成过氧化氢(H₂O₂)是一种至关重要的清洁能源转化过程，涉及对氧气的两电子还原。然而，这一过程常常受限于缓慢的水氧化反应，后者需要光生空穴的参与。为了应对此挑战，我们设计了一种双功能的S型ZnO/CdIn₂S₄异质结体系，将H₂O₂生成与增值的苄胺(BA)氧化反应进行耦合。在此双功能光催化系统中，CdIn₂S₄中的光生电子可以高效地还原O₂生成H₂O₂，而ZnO中的光生空穴则选择性地将BA氧化为N-亚苄基苄胺。得益于S型异质结的优势，相比于纯ZnO或CdIn₂S₄，优化后的ZnO/CdIn₂S₄光催化剂展示出显著更高的H₂O₂生成速率(386 μmol·L⁻¹·h⁻¹)和BA转化率(81%)。飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)结果说明，ZnO/CdIn₂S₄复合材料在光的激发下，在ZnO导带(CB)和CdIn₂S₄价带(VB)之间发生超快S型电子转移。此外，ZnO的VB空穴和CdIn₂S₄的CB电子的及时消耗，有助于加速ZnO/CdIn₂S₄ S型异质结界面中的电荷转移。本文中ZnO/CdIn₂S₄ S型光催化体系的创新设计为高效的双功能异质结光催化系统的开发提供了新的思路，并引入了一种利用fs-TA光谱研究S型异质结的新方法。