通过引入—OH、—NH₂和—SO₃H极性官能团，设计了具有高比表面积、亚胺键连接的二维三聚茚酮基共价有机骨架(truxenone-based covalent organic frameworks，TRO-COFs)，并通过巨正则蒙特卡洛(giant canonical Monte Carlo，GCMC)模拟和密度泛函理论(density functional theory，DFT)探究了298 K和0~1.0×10⁵ Pa条件下极性官能团对TRO-COFs的CO₂捕获性能的影响。结合能和内聚能的分析表明官能团引入后结构仍保持较高的稳定性。极性官能团的引入显著增强了TRO-COFs的CO₂吸附性能。CO₂吸附量大小顺序为TRO-COF-SO₃H>TRO-COF-NH₂>TRO-COF-OH>TRO-COF-H。在298 K和1.0×10⁵ Pa条件下，TRO-COF-SO₃H表现出8.02 mmol·g^-1的CO₂吸附量及CO₂优于N₂和CH₄的选择性(37和26)。同时，通过径向分布函数和气体吸附密度分布也进一步说明了不同极性官能团对CO₂捕获与分离性能影响的差异。最后，从吸附热、范德瓦耳斯力和库仑相互作用等多个角度详细阐明了极性官能团的作用机制。