【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202311104
尿酸是嘌呤在人体内代谢的最终产物,如果人们长期食用嘌呤含量高的食物或者不新鲜的各种肉类,使人体尿酸失衡,就容易导致血液中尿酸过高,引发一系列健康问题。本实验制备了一种新型Cd2In2S5纳米晶,将Cd2In2S5纳米晶与丝网印刷碳柔性电极结合,所得电极可用于尿酸检测。可通过检测尿酸含量来监测人体健康状况以及判断肉类新鲜程度。本实验创新性的将神奇的纳米材料走向市场,让中小学生、大学生、社会人群都能明白尿酸检测原理。实验所用材料便宜易得,操作简单,可实现尿酸的居家检测。
Green synthesis of MIL-101/Au composite particles and their sensitivity to Raman detection of thiram
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240059
Metal-organic framework (MOF) MIL-101 and surface plasmon polariton (SPP) supported gold nanoparticles (Au NPs) hybrid systems were developed as a highly sensitive and reproducible surface-enhanced Raman scattering (SERS) detection platform, in which a green electrostatic self-assembly technology was adopted to construct the substrate. In an aqueous solution, the electronegativity of the particles can be used to prepare the composite substrate without any surface modifier. Due to the enrichment capacity of MIL-101 and the electromagnetic enhancement from Au NPs, the well-designed MIL-101/Au composites possessed ultrahigh sensitivity with the detection limit of Rhodamine 6G (R6G) as low as 10-10 mol·L-1. Meanwhile, the substrate exhibits high stability, excellent reproducibility, and recyclability. Additionally, the novel substrate can be explored for direct capture, and sensitively detect pesticide residues such as thiram.
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20240177
Different solvothermal reactions of ZnC2O4 with oxalic acid (H2ox) and 1, 2, 4-triazole (Htrz) successfully gave a new quaternary (NJTU-Bai83, NJTU-Bai=Nanjing Tech University Bai's group) and a new quinary (NJTU- Bai84) anionic metal-organic frameworks (MOFs), where NJTU-Bai83=(Me2NH2)2[Zn3(trz)2(ox)3]·2H2O and NJTU-Bai84=(Me2NH2)[Zn3(trz)3(ox)2]·H2O, respectively. With the [Zn2(ox)4(trz)2] secondary building unit (SBU) in NJTU- Bai83 replaced by the [Zn3(ox)2(trz)6] and planar [Zn(ox)2(trz)2] ones in NJTU-Bai84, 2D supramolecular building layers (SBLs) are changed from the A-layer and B-layer to another A-layer, while pillars are transformed from the tetrahedral [Zn(ox)2(trz)2] SBU to the irregular tetrahedral [Zn(ox)2(trz)2] and planar [Zn(ox)2(trz)2] SBUs. Thus, cdq-topological quaternary NJTU-Bai83 is tuned to (4, 4, 8)-c new topological quinary NJTU-Bai84. Two MOFs were well characterized by powder X-ray diffraction, thermogravimetric analysis, elemental analysis, etc.
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20230440
针对荧光分子检测普遍灵敏度低和检测范围窄的问题,制备了具有等离子激元共振特性的重掺杂半导体纳米结构Cu2-xS和典型的稀土掺杂上转换发光纳米颗粒NaYF4∶Yb,Er,通过三相界面自组装方法获得了Cu2-xS/NaYF4∶Yb,Er薄膜基底。结合有限元模拟,计算了不同摆放情况下Cu2-xS周围的局域电场分布,研究了在实际薄膜中Cu2-xS纳米盘之间产生的等离激元耦合对上转换发光性能以及对拉曼信号增强的影响。结果表明,Cu2-xS等离激元层与NaYF4∶Yb,Er发光层的耦合,不仅得到了上转换3个数量级的提高,还实现了分子检测10-7 mol·L-1的检测极限,并且获得了10-3~10-7 mol·L-1的宽线性响应,从而达到高灵敏度的定性和定量双功能的精确检测。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202308051
进一步提高锂离子电池的能量密度、循环寿命和安全性对电动汽车的普及至关重要。三元层状正极材料因其高比容量、低温性能良好、成本较低等优势,近年来在动力电池领域备受关注。高镍化和高电压化被认为是提高三元材料能量密度的有效途径。然而,基于传统多晶三元正极的高镍化和高压化可能会显著降低材料的循环稳定性和热安全性,设计单晶三元正极材料被认为可以有效缓解高压多晶三元正极稳定性问题的可行途径。但是,单晶三元正极仍然面临着离子传输动力学受阻、非均匀荷电状态、晶格参数各向异性变化、阳离子混排、化学机械降解等挑战。因此,本文从三元正极材料的本质结构演化角度系统地分析和总结了多晶与单晶结构失效的共性问题。此外,还归纳了单晶高镍三元材料的合成工艺调控、元素掺杂、表界面改性等策略,梳理了结构设计与电化学性能之间的构效关系,并对单晶高镍三元正极材料的未来发展方向进行了展望,能够为高比能三元正极材料的开发提供理论指导。
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2025.100227
多主元合金凭借组分间的协同作用,展现出卓越的物理化学性质,成为极具潜力的析氢反应(HER)电催化剂候选材料。然而,多主元组分结构的复杂性及系统性机器学习(ML)筛选方法的缺乏,使得电催化剂组分的最佳配比无法确定,这制约了多主元合金电催化剂的合理设计与开发。本研究通过Light Gradient Boosting模型从601种候选合金中筛选出了NbZnCo2多主元合金作为最优候选材料,与Pt/C相比,其成本缩减了约34倍,同时HER活性更优。结合密度泛函理论(DFT)计算与实验验证,证实了ML模型的可靠性。微米级NbZnCo2催化剂在10 mA cm−2电流密度下仅需20 mV超低过电位,并保持60 h的稳定运行。此外,纳米级NbZnCo2颗粒仍保持了优异HER性能,验证了NbZnCo2合金作为HER电催化剂的普适性。本研究构建了"机器学习-密度泛函理论-实验"框架,筛选出高性能HER电催化剂,该方法可扩展至其他电催化反应,为可持续能源转换技术提供了更广阔的应用前景。
【大学化学】doi: 10.3866/PKU.DXHX202310056
三元复合驱采出水(ASP-PW)处理的油水分离问题已经成为了三元复合驱技术推广的技术瓶颈。本文采用超声波强化聚合氯化铝(PAC)协同处理ASP-PW的方法,大大提高了油水分离效果。通过实验研究发现,在超声频率40 kHz、超声时长为60 min时,乳化油滴粒径由349 nm增大到3639 nm,表明了超声对乳化油滴起到了一定的凝聚作用;当超声与PAC协同处理ASP-PW时,在超声时长为60 min、加药量为850 mg∙L−1,并于40 °C恒温水浴中沉降30 min,其除油率高达95.82%,远高于相同条件下单独使用超声的除油率(86.12%)和PAC的除油率(90.87%),协同作用效果显著。实验内容接地气,是科教融合的重要体现,实验方法遵循绿色可持续发展的理念,实验过程锻炼了学生自主探究能力。该实验从问题调研、方案设计到结果的获取均凸显出团队协作的关键作用,本实验也为ASP-PW的处理提供新的方向。
【大学化学】doi: 10.12461/PKU.DXHX202405184
以物理化学实验中“Pb-Sn二元金属相图”为例,阐述“认知-学习-实践-反思”过程的课程思政设计,将思政元素有机融入课前预习/感知、课中实践/探究和课后反思/拓展三个环节。通过录制教学视频、搭建在线学习平台、完善评价反馈机制、拓展交流创新空间,开展线上线下混合式教学实践,完成“知识传授-能力培养-价值塑造”的教学目标,学生坚定文化自信、厚植家国情怀、提升科学素养、增强合作和创新意识,实现全方面育人。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202408012
开发用于水氧化反应的聚合物薄膜光阳极引起了学术界的关注,其中碳化氮类半导体材料因其卓越的性能而尤为瞩目。本研究聚焦于一种高结晶度的氮化碳材料制备与调控,即聚七嗪亚胺薄膜光阳极,发展了二元熔盐体系用于开展聚七嗪亚胺薄膜光阳极的制备及其水氧化性能研究。优化后的电极能够在相对于可逆氢电极的1.23 V的偏置电压下,在模拟太阳光照射下,其最佳光电流密度达到了365 μA·cm−2,约为无定形PCN光阳极的18倍。双熔岩体系中,NH4SCN保证了SnS2种子层的生长,而K2CO3增强了氮化碳薄膜的结晶性。原位电化学分析表明,这种盐的组合提高了光激发电荷转移效率,并将SnS2层的厚度限制在一定范围内,使得电极电阻较小。这项研究阐明了盐在合成聚七嗪亚胺光阳极中的作用,并为设计基于高结晶碳化氮的功能性薄膜提供了研究基础。
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202407023
钠离子电池被广泛研究用于储能应用,但实现同时具有高能量密度、稳定性和快速充放电性能的正极材料仍然是一个关键的挑战。本研究合成了一系列NASICON型Na3.5−xMn0.5V1.5−xZrx(PO4)3/C材料,并掺入Mn、V和Zr元素探讨其对电化学性能的影响。通过在Mn和V的基础上引入Zr,提出一种激活V4+/V5+氧化还原反应新的策略,从而提升能量密度。此外,Zr掺入通过拓宽离子通道并产生额外的钠离子空位,显著促进钠离子迁移,增强电极反应动力学和整体性能。结果表明,Na3.4Mn0.5V1.4Zr0.1(PO4)3/C材料表现出优异的循环稳定性,在800次循环后保持90%的容量,并具备高倍率性能(20C时,放电比容量为84 mAh∙g−1),显著优于原始的Na3.5Mn0.5V1.5(PO4)3/C材料。该研究为开发高效且可持续钠离子电池提供了有效途径。
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