尿素氧化反应(UOR)是一种很有前途的可再生能源生产技术，为电解水制氢提供了有效的替代方案，因此开发高效稳定的UOR催化剂至关重要。本文通过NaBH₄还原和硒化策略合成了富含Co、Mn和Mo的硒化镍催化剂(NiCoMnMo-Se)，该催化剂具有球形纳米颗粒与纳米片共存结构。X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光光度法(UV-vis)和原位bode相图表明，Mn和Mo的协同效应调节了Ni/Co的电子结构，提高了硒化物的电导率并加速加速电荷转移动力学，从而促进Ni²⁺/Co²⁺快速转变为活性Ni³⁺/Co³⁺，并显著降低了NiCoMnMo-Se的起始电位。在UOR过程中，大部分Mo和Se被氧化成钼酸盐和硒酸盐溶解在电解质中，暴露出更多的Ni(Co)OOH活性位点，从而加快UOR反应。另外，Mn的引入稳固了活性位点，极大地增强催化剂的整体稳定性。正如预期的那样，NiCoMnMo-Se催化剂在UOR过程中表现出优异的电催化和稳定性性能，在仅1.38 V vs. RHE (相对于可逆氢电极)的电位下实现了50 mA·cm⁻²的电流密度，并在50 mA·cm⁻²电流密度下运行50 h后电压仅上升3.0%。当NiCoMnMo-Se和商业Pt/C组装成用于碱性尿素电解的双电极体系时，它只需要1.59 V vs. RHE便达到50 mA·cm⁻²。

The poor electrical conductivity of metal-organic frameworks (MOFs) limits their electrocatalytic performance in the oxygen evolution reaction (OER). In this study, a Py@Co-MOF composite material based on pyrene (Py) molecules and {[Co₂(BINDI)(DMA)₂]·DMA}_n (Co-MOF, H₄BINDI=N,N′-bis(5-isophthalic acid)naphthalenediimide, DMA=N,N-dimethylacetamide) was synthesized via a one-pot method, leveraging π-π interactions between pyrene and Co-MOF to modulate electrical conductivity. Results demonstrate that the Py@Co-MOF catalyst exhibited significantly enhanced OER performance compared to pure Co-MOF or pyrene-based electrodes, achieving an overpotential of 246 mV at a current density of 10 mA·cm^-2 along with excellent stability. Density functional theory (DFT) calculations reveal that the formation of O^* in the second step is the rate-determining step (RDS) during the OER process on Co-MOF, with an energy barrier of 0.85 eV due to the weak adsorption affinity of the OH^* intermediate for Co sites.

光催化制备H₂O₂与高值木质素技术创新了绿色化学合成和废弃生物质转化的相关途径。本研究通过水热法合成了木质素基碳量子点(LCQDs)，并构建了S型异质结光催化剂LCQDs/Bi₂WO₆以高效生产H₂O₂，其在模拟可见光下展现出优异的H₂O₂产率(3.776 mmol·h⁻¹·g⁻¹)，较BWO−A样品提升5.97倍，在五轮循环后仍可保持89.72%的性能。这一突破源于LCQDs与氧空位缺陷的协同调控：LCQDs独特的上转换发光特性结合S型电荷转移路径，有效增强了光吸收能力和载流子分离效率，而氧空位作为电子陷阱则延长了载流子寿命。结合原位电子顺磁共振分析和能带结构表征，我们证实了反应途中•O₂⁻和•OH自由基的大量存在，复合材料主要通过连续单电子反应优化H₂O₂合成路径，经过导带与价带位置的同步调整，增强了氧还原反应(ORR)与水氧化反应(WOR)能力。鉴于木质素的主要来源为农林废弃物，该研究不仅为高性能光催化体系的设计提供了新策略，还显著推动了废弃生物质资源的高值化利用。