工程在电催化反应中的研究进展
张新义, 任楷, 刘妍宁, 谷振一, 黄志雄, 郑硕航, 王晓彤, 郭晋芝, ZatovskyIgor V., 曹峻鸣, 吴兴隆
【物理化学学报】doi: 10.3866/PKU.WHXB202307057
目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为最重要的热力学参数之一,是描述体系无序程度的物理量,其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值,通常将材料分为低熵材料(ΔSmix < 1R)、中熵材料(1R ≤ ΔSmix ≥ 1.5R)和高熵材料(ΔSmix > 1.5R)。随着熵值的增加,材料本征的物理与化学性质也会发生相应的变化。高熵材料得益于不同金属元素的共存、界面处原子级的多组分排列,所产生的高熵、晶格畸变、迟滞扩散和“鸡尾酒”效应能够有效地提升电催化反应的活性,因此在电催化领域中得到了广泛的研究关注。本综述对高熵电催化剂的基本概念、合成路线(“自上而下”与“自下而上”)以及在不同电催化反应类型中,高熵材料结构与性能之间的构效关系进行了系统总结,主要包括析氢(HER)、析氧(OER)、氧还原(ORR)、醇氧化(AOR)、氮还原(NRR)和二氧化碳还原反应(CO2RR)等,从而阐明熵增工程对高性能电催化剂设计与应用的优势与潜力。同时,本文针对目前高熵催化剂研究所面临的主要问题与挑战,对未来基于熵增工程的高熵电催化剂的设计思路与合成方法进行展望。
关键词: 熵增, 合成, 电化学, 高熵催化剂, 电催化
Preparation of functionalized upconversion nanoparticles for synergetic oxygen-enhancing photodynamic/chemodynamic therapy
Huiyuan CHU
【无机化学学报】doi: 10.11862/CJIC.20250183
An upconversion nanoparticle (NaErF4: Yb/Tm@NaLuF4: Yb@NaLuF4: Nd/Yb@NaLuF4, noted as UC) was designed, emitting strong red light by 808 nm laser. The mesoporous silica (mSiO2) shell co-doped with chlorin e6 (Ce6) and triethoxy(1H, 1H, 2H, 2H-nonafluorohexyl)silane (TFS) was coated on the outer layer of UC, and then a layer of HKUST-1 shell was coated. The obtained nanocomposite UC@Ce6/TFS@mSiO2@HKUST-1 (noted as UCTSH) was used for the synergistic treatment of chemodynamic therapy (CDT) and photodynamic therapy (PDT). Interestingly, the nanostructures can specifically re lease Cu2+ in the acidic tumor microenvironment. Cu2+ reacts with excess hydrogen peroxide (H2O2) in the tumor microenvironment to form cytotoxic hydroxyl radical. Secondly, Ce6, with the action of oxygen-carrying TFS, selectively produces a large amount of singlet oxygen by 808 nm laser irradiation. UCTSH can enhance the anti-tumor effects of PDT and CDT by increasing the production level of reactive oxygen species, without causing damage to normal cells.
关键词: upconversion nanoparticles, chemodynamic therapy, photodynamic therapy, synergistic therapy
掺杂调控的肖特基界面用于内建电场增强电磁波吸收
刘天增, 兰笛, 张世杰, 王培, 张淑慧, 赵小苗, 梁笑微, 赵志伟
【物理化学学报】doi: 10.1016/j.actphy.2026.100289
近年来,杂原子掺杂与内建电场(BIEF)的引入已成为增强电磁波(EW)吸收的关键策略。BIEF促进材料界面处离散电荷的重新分布,诱导空间电荷极化;而杂原子掺杂则进一步调节电子迁移率并引入内部缺陷。这些效应协同作用,显著提升了材料的电磁波吸收性能。本研究通过烧结与简易水热反应的组合工艺,在碳纤维(CF)表面沉积MoS2,构建出稳定的莫特-肖特基异质结。随后制备三种变体样品以探究杂原素掺杂与BIEF效应:MoS2包覆CF (CM)、N-MoS2包覆CF (CNM)及N-MoS2包覆P-CF (PCNM)。系统考察了杂原子掺杂对具有内部电场材料的吸收特性影响,以及N-MoS2含量对电场吸收性能的影响。值得注意的是,PCNM-1样品展现出卓越的电场吸收性能,这可归因于杂原子掺杂与BIEF之间的协同作用,结合了优化的材料组成。具体而言,PCNM-1在17.52 GHz频率下以1.2 mm厚度实现-45.76 dB的反射损耗(RL)优化值,同时具备4.0 GHz的有效吸收带宽(EAB)。雷达截面积(RCS)模拟进一步证实了其卓越性能。
关键词: 内建电场, 杂原子掺杂, 设计策略, 组分, 复合策略

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